粤北302铀矿床成矿机制探讨——来自流体包裹体的证据

张　闯，　蔡煜琦，　徐　浩，　刘佳林

(核工业北京地质研究院，北京　100029)



粤北302铀矿床成矿机制探讨
——来自流体包裹体的证据

张闯，蔡煜琦，徐浩，刘佳林

(核工业北京地质研究院，北京100029)

在对粤北302铀矿床岩相学研究的基础上，划分矿物生成世代，并对成矿期流体包裹体进行岩相学观察，得出成矿期流体包裹体主要有三种类型，按其成分划分为盐水包裹体、含CO2三相包裹体、纯CO2包裹体。盐水包裹体冰点温度为-0.8～-3.4 ℃，均一温度为106～254 ℃，盐度为2.39%～5.55 %wtNaCl equiv；含CO2三相包裹体充填度为20%～90%，均一温度为198～354 ℃，盐度为3.76%～9.24%wtNaCl equiv；纯CO2包裹体均一温度为17.8～22.1 ℃。流体包裹体岩相学观察结合显微测温数据说明成矿流体经历过沸腾作用，其成矿温度大约在250 ℃，压力约为(1.0～1.1)×108Pa，流体沸腾作用可能是导致302铀矿床成矿的重要机制。

302铀矿床；流体包裹体；流体沸腾；成矿机制

张闯，蔡煜琦，徐浩，等.2016.粤北302铀矿床成矿机制探讨——来自流体包裹体的证据[J].东华理工大学学报：自然科学版，39(2)：156-164.

Zhang Chuang,Cai Yu-qi, Xu Hao,et al. 2016. Mineralization mechanism of 302 uranium deposit, North Guangdong province：evidence from fluid inclusions[J].Journal of East China University of Technology (Natural Science), 39(2)：156-164.

302铀矿床位于我国南岭东段粤北铀矿聚集区，是我国花岗岩型铀矿中规模较大、埋藏较深的铀矿床。近年来诸多学者从成矿时代(黄国龙等，2010)，矿床成因(金景福等，1985，1992)，成矿流体(金景福，1987；陈培荣等，1990；倪师军等，1992，1994；郭国林等，2010)，围岩蚀变以及地球化学特征(王英稳等，2007；张国全等，2008；沈渭洲等，2010；黄国龙等，2010；高飞等，2011；高翔等，2011；)等多方面对该矿床成矿机理进行了探讨，但是依然存在较大争论。尤其是基于流体包裹体岩相学特征，显微测温学特征及其地球化学特征(倪师军等，1992，1994；张国全，2010；郭国林等，2010)的成矿流体对铀元素运移与沉淀机制的争论尤为明显。例如金景福等(1992)，倪师军等(1992)提出成矿流体经历混合和沸腾作用并导致了矿体的垂直分带，但是并没有给出具体证据，而郭国林等(2010)在流体包裹体研究中并未给出相近的结论，张国全(2010)则认为成矿流体只经历了沸腾作用，并最终导致了铀成矿。鉴于此，作者依据矿物世代划分，挑选结晶较好的石英颗粒进行流体包裹体岩相学与显微测温学研究，对302铀矿床成矿流体性质，成矿温度和成矿压力进行研究，并剖析其成矿机制。

1　矿床地质概况

302铀矿床位于粤、湘、赣交界处诸广山岩体南部，是长江铀矿田的代表性矿床。矿区范围内主要出露有印支期二云母花岗岩，燕山期黑云母花岗岩和晚期基性脉岩。矿区内断裂构造主要有北东东向、北西西向和北北西向三组，其中北东东向棉花坑断裂和北西西向油洞断裂为主要的控矿构造，而北北西向硅化断裂带是区内最主要的含矿构造(图1)。

图1　302铀矿床主矿区地质图Fig.1　The geological map of 302 uranium deposit1. 第四系；2. 花岗斑岩脉；3. 燕山晚期二云母花岗岩；4. 燕山早期花岗岩；5. 印支期花岗岩；6. 中基性岩脉；7. 含矿硅化脉(断裂)；8. 断裂

矿区内岩石普遍发生强烈热液蚀变作用，多种蚀变类型同时发育，且分带性特征明显(图2)。按照蚀变强度及距离矿体的距离，将蚀变分为内、中、外三带。蚀变内带，靠近断裂带发育，距离含矿断裂一般不超过20 m，蚀变作用强烈，以硅化、赤铁矿化为标志，且发育强绿泥石化和水云母化。蚀变中带，距离含矿断裂20～50 m左右，相比较蚀变内带，其蚀变强度明显变弱，以绿泥石化和水云母化为主。蚀变外带，距离含矿断裂一般大于50 m，蚀变较弱，以弱水云母化和绿泥石化为特征。此外，在含矿断裂中一般可见黄铁矿化、碳酸盐化、萤石化等蚀变。总体而言，自构造带中心向两侧依次为硅化→赤铁矿化→绿泥石化→水云母化→高岭土化→未蚀变花岗岩等。

图2　302铀矿床33号勘探线剖面图Fig.2　The profile of 33 exploration line in 302 uranium deposit

矿区内铀矿石主要有二种矿物组合：赤铁矿-胶黄铁矿-沥青铀矿-石英组合和胶黄铁矿-沥青铀矿-石英-紫黑色萤石组合。铀的主要矿石矿物为沥青铀矿，其次有少量次生铀矿物硅钙铀矿和钙铀云母零星发育，伴生和共生的主要金属矿物有黄铁矿、赤铁矿以及少量方铅矿、白铁矿等。脉石矿物主要为石英、萤石和方解石。

根据矿床和矿体特征、矿石结构构造、各种矿脉的相互关系以及矿物共生组合等特点，将302铀矿床成矿过程划分为成矿前期、成矿期、成矿后期三个阶段(图3)。

成矿前期主要为印支期、燕山期花岗岩中的成岩矿物，主要有钾长石、斜长石、黑云母、白云母、石英等矿物。这些岩浆矿物是成矿期热液蚀变的基础，例如，在成矿期热液蚀变中，钾长石和斜长石蚀变为细粒水云母和石英，黑云母蚀变为绿泥石等。成矿期矿物主要有石英、黄铁矿、赤铁矿、沥青油矿、绿泥石、水云母等矿物。而成矿后期，矿物多为萤石、方解石，赤铁矿等矿物。

图3　302铀矿床矿物生成次序Fig.3　The mineral paragenetic sequence of 302 uranium deposit

2　流体包裹体岩相学特征

由以上矿物生成序列可知，石英为矿床成矿期最发育的透明矿物，是本次流体包裹体研究的主要对象，通过石英中流体包裹体的研究可获得成矿流体的全面信息。

包裹体岩相学观察在核工业北京地质研究院地质矿产研究所的岩矿鉴定实验室进行，实验室内温度保持在20 ℃左右。所用仪器为LEICA-DM2500P型显微镜，目镜10×，物镜20×和50×两种。观察和测量的程序为：先使用20×物镜寻找包裹体群和较大的包裹体，然后转换为使用50×物镜观察单个的包裹体并对其进行描述。

在进行测温工作时，流体包裹体的产出特征是判别流体包裹体世代的重要参考标志，是进行后续工作的基础。通过镜下观察，发现蚀变花岗岩中流体包裹体主要呈带状、群状、串珠状分布于蚀变石英中，表明流体包裹体与蚀变期石英基本同时形成。而在石英-沥青铀矿脉中，则主要呈群分布，少部分呈孤立状产出，多为原生包裹体。对于成矿后期的方解石和萤石脉体，其流体包裹体多呈群分布，少量独立产出，或呈假次生状态产出于寄生矿物中(图4，图5)。

图4　流体包裹体产出特征示意图Fig.4　The occurrence features of fluid inclusion of 302 uranium depositA. 蚀变花岗岩中流体包裹体产出特征；B. 成矿期石英-沥青铀矿脉中包裹体产出特征；C. 矿后期方解石脉中流体包裹体产出特征；D.矿后期萤石脉中流体包裹体产出特征

3　流体包裹体类型

根据流体包裹体成分组成以及在室温状态下的相态特征，将成矿期原生包裹体分为如下三种类型：纯CO2包裹体、含CO2三相包裹体、盐水包裹体。

图5　302矿床流体包裹体显微照片Fig.5　Micro photos of fluid inclusions in 302 uranium depositA. 成矿期石英中的含CO2三相包裹体；B. 成矿期石英中的盐水、纯CO2与含CO2三相包裹体；C. 矿后期方解石中的盐水包裹体；D.矿后期萤石中纯CO2包裹体

(1)纯CO2包裹体：室温下呈单相(VCO2)或两相产出(LCO2+VCO2)产出，形状多为长条形、椭圆形、圆形及不规则状等，大小一般<10 μm。此类型包裹体在石英中分布较少，一般呈孤立状分布(图5B)。

(2)含CO2三相包裹体：在室温下(25 ℃)可见到液相CO2围绕气泡作环状分布，在富CO2液相中包有气相CO2，有时气相CO2有晃动现象，常见的相组合为LH2O+ LCO2+ VCO2(图5A，B)。形态多为(长)椭圆形、圆形，少数为不规则状, 粒径为5～25 μm。液相CO2一般为褐色或橘红色，其体积约为包裹体体积的20%～90%。此类型包裹体较发育，但分布不均匀，主要赋存在成矿期石英中及部分矿后期矿物中。

(3)盐水包裹体：相态组合为液相(L)+气相(V)，以液相为主，包裹体中经常出现有一个小的蒸汽泡，气液比(V气/(V气+V液))<20%：在室温下可见部分小气泡跳动的现象。少部分为次生包裹体。多为椭圆形、圆形及不规则形(图5A，B)，包裹体大小一般在5～10 μm，多呈孤立状、分散状、群状分布。

4　成矿期流体包裹体测温结果

流体包裹体显微测温工作在中国地质大学(北京)地球化学教研室流体包裹体实验室完成。使用仪器为LINK THMSGS 600型冷热台，显微测温采用标准物质(KNO3，K2CrO3，CCl4)以及人工配制的NaCl标准溶液对仪器进行温度标定：400 ℃时相对标准物质误差为±2 ℃，-20 ℃时为±2 ℃。测温精度：测量温度在-100 ℃～+25 ℃范围时为±0.1 ℃；在25 ℃～250 ℃范围时为±0.5 ℃；而温度为400 ℃时误差增大至±1.0 ℃。实验基本在-120 ℃～+400 ℃之间进行。

在测量过程中，实验室温度始终保持在25 ℃左右。先以较大速率(如20℃/min)将需要测试的包裹体冷冻或加热；等进程过半后再以10 ℃/min或5 ℃/min的速率继续冷冻或加热；最后估计接近相变点温度时，改用较小速率(如1 ℃/min 、0.5 ℃/min等)进行，直至相变点出现或者消失。

关于测温，笔者只选择成矿期流体包裹体进行研究，共有九个样品，包括强烈蚀变的矿化花岗岩和石英+沥青铀矿脉。测温结果(表)1显示：纯CO2包裹体，其固体CO2熔化温度为-57.4～-61.0 ℃，低于其三相点温度-56.6 ℃，表明该包裹体类型中含有其它成分。其均一温度集中为17.8～22.1℃。与纯CO2包裹体相比，含CO2三相包裹体的固相CO2熔化温度略高，为-56.8～-58.6℃，其笼型物消失温度介于4.9～8.1 ℃，CO2部分均一温度为24.5～30.0 ℃，明显高于纯CO2包裹体。该类型流体包裹体盐度为3.76%～9.24%wtNaCl(Roedder, 1984)，完全均一温度为198～354℃。盐水两相包裹体均一温度则明显低于含CO2三相包裹体，为106～254 ℃(图6)，其冰点温度集中于-0.8～-3.4℃，对应盐度范围为2.39%～5.55 %wtNaCl(Hall et al., 1988)。

5　成矿温度及压力探讨

盐水两相包裹体的岩相学特征为，气泡较小，一般为10%或是15%左右，表明流体在被捕获时，为均一相。对于同一样品之中的不同流体包裹体，其冰点温度变化范围较小，一般为1～2 ℃，对应盐度变化范围小于3%wt，在2.39%～5.55%wtNaCl之间，为低盐度流体。而且其均一温度变化范围一般在100 ℃以内。在200 ℃左右形成峰值。以上特征表明流体在被捕获时为均一状态，即捕获时的温度和压力大于等于该流体包裹体类型的均一温度和压力。

图6　302铀矿床流体包裹体均一温度频率直方图Fig.6　Homogenization temperature histogram of fluid inclusions in 302 uranium deposit

而关于含CO2三相包裹体，CO2的充填度从10%左右到90%不等，甚至是在同一个包裹体群中，其CO2充填度的差异也在50%以上。以上产出特征存在三种可能的解释：①富CO2的流体包裹体在被捕获时发生不均一现象，富H2O的部分被捕获，形成盐水包裹体，而富CO2部分则形成含CO2三相包裹体或是纯CO2包裹体(Robert et al., 1987; Sherlock et al., 1993; Dugdale et al., 2001; Neumayr et al., 2002)；②两种类型流体的混合，至少有一种流体包裹体是富CO2的，但是混合的结果并不均一，且在此时被捕获，富H2O的部分被捕获，形成盐水包裹体，而富CO2部分则形成含CO2三相包裹体或纯CO2包裹体(Xavier et al., 1999)；③流体以均一的状态被捕获，但是遭受到后期构造作用严重改造，使流体包裹体发生泄漏，或是形态大小发生变化(Hall et al., 1993; Bakker et al., 1994; Johnson et al., 1995)。例如，当富含CO2的流体包裹体遭受后期改造和破坏，其中H2O部分发生泄漏，并被周边的矿物所捕获形成盐水包裹体，而原包裹体则变为含CO2三相包裹体或纯CO2包裹体。

第一种解释，可以较好地解释测温结果，在同一个包裹体群中，其均一温度比较相近，温度差一般小于50 ℃，尽管存在个别现象，均一温度差异较大，但是整体温度差异较小。

第二种解释在302矿床并不成立，测温数据不支持这种观点。测温结果变化范围较小，表明为沸腾或是不混溶的结果，而不是流体混合的结果。同样不可能是第三种情况，作者所选取的样品当中包含石英+沥青铀矿脉样品，样品中石英颗粒保存完好，并未见到明显的遭受后期构造作用改造的痕迹，所以说，第三种解释不通。

以上分析得出，流体包裹体在捕获时发生不混溶现象，对于不混溶现象有三种解释：第一种为减压沸腾；第二种为升温沸腾；第三种即为两者同时作用。在同一个样品中发现含CO2包裹体和盐水包裹体，它们分布于同一个包裹体群，这样就证明它们为同时捕获的流体包裹体。据此，可以大致获得流体包裹体被捕获时的温度和压力(图7)。其捕获时平均温度为250 ℃左右，压力为1.1×108Pa左右，均小于含CO2三相包裹体的均一温度和压力(Angus et al.,1979; Bodnar et al.,1994)，表明流体主要为减压沸腾(不混溶)，这个可以从其产于断裂中得到侧面反映。

6　结论

通过对302铀矿床成矿期流体包裹体的岩相学特征、显微测温以及热力学计算研究，获得如下认识：

(1)与铀矿石共生石英脉中含有大量气液包裹体，包裹体类型主要包括纯CO2包裹体、含CO2三相包裹体、盐水包裹体。这些相互共生的多类型包裹体说明成矿流体经历了流体沸腾作用(CO2的大量析出)，可能会导致铀物质的大量沉淀，并最终成矿。

(2)包裹体均一温度、流体盐度、压力研究表明，成矿期流体被捕获时的温度大约为250 ℃，压力约为(1.0～1.1)×108Pa。

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Mineralization Mechanism of 302 Uranium Deposit, North Guangdong Province：Evidence from Fluid Inclusions

ZHANG Chuang,CAI Yu-qi,XU Hao,LIU Jia-lin

(Beijing Research Institute of Uranium Geology, Beijing 100029, China)

The studies of petrography, mineral paragenesis, and fluid inclusion of 302 uranium deposit show there are three types of fluid inclusion that include H2O-type, H2O-CO2-type, and CO2-type, occur in pitchblende-quartz veins and alteration quartz grains. The melting of ice of H2O inclusions is from -0.8 ℃ to -3.4 ℃, corresponding to the salinities between 2.39 %wtNaClequiv and 5.55%wtNaClequiv, the homogenization temperatures range from 106 ℃ to 254 ℃. About the H2O-CO2inclusions, their filling degree are commonly from 20% to 90%, with total homogenization temperatures are from 198 ℃ to 354 ℃, and salinities span from 3.76%wtNaClequiv to 9.24%wtNaClequiv. The homogenization temperatures of CO2inclusions are from 17.8 to 22.1 ℃. The petrography observation and microthermometry of fluid inclusion suggest the ore-forming fluid has experienced CO2effervescence which is probably the important mineralization mechanism. The mineralization temperature is about 250 ℃, with pressure is about (1.0～1.1)×108Pa.

302 uranium deposit; fluid inclusion; fluid hoiling; mineralization mechanism

2015-04-24

国家自然科学基金(41302062)

张闯(1985—)，男，工程师，博士，主要从事铀矿地质工作。E-mail:zhangc198506@126.com

10.3969/j.issn.1674-3504.2016.02.009

P619.14

A

1674-3504(2016)02-0156-09