沈阳黄家傍河水源地河水入渗过程中氧化还原分带规律

苏 东,苏小四*,张丽华,袁文真,鹿 帅,左恩德,高睿敏



沈阳黄家傍河水源地河水入渗过程中氧化还原分带规律

苏 东1,2,苏小四1,2*,张丽华3,袁文真1,2,鹿 帅1,2,左恩德1,2,高睿敏1,2

(1.吉林大学地下水资源与环境教育部重点实验室,吉林 长春 130021；2.吉林大学水资源与环境研究所,吉林 长春 130021；3.黑龙江省九〇四环境工程勘察设计院,黑龙江 哈尔滨 150027)

在分析沈阳市黄家傍河水源地地质及水文地质条件的基础上,通过场地监测-室内实验相结合的方法,对黄家水源地河水入渗过程孔隙水氧化还原分带规律进行研究.结果表明辽河河床沉积带在河水入渗途径上存在氧化还原分带,在水流垂向入渗的初始0~20cm、20~80cm、80~90cm及后续范围内依次存在O2-NO3-混和还原带、锰氧化物还原带和铁氧化物还原带;反应中河水中溶解有机碳不能提供足够的电子还原氧化剂,溶解至入渗水流中的沉积物有机碳与河水溶解有机碳一起作为碳源参与了氧化还原反应.

傍河水源地；氧化还原分带；铁锰

由于河水和地下水具有不同的物理、化学和生物性质,因此傍河水源地河水入渗补给地下水的过程中往往会产生明显的物理梯度、化学梯度和生物梯度,发生着强烈而复杂的物理、化学和生物地球化学过程,影响着地下水水质[1-4].例如入渗河水中的一些重金属和有机污染组分多有显著的氧化还原敏感性,河水入渗过程中氧化还原条件的变化对污染物的迁移转化具有显著直接或间接的控制作用[5-6].因而,河床沉积带内的氧化还原条件对傍河水源地的地下水水质具有很大的影响.Champ等[7]从热力学角度提出溶解有机碳(DOC)与溶解氧(DO)、NO3-、Mn4+、Fe3+、SO42-及CO2发生氧化还原反应时的顺序分带[8].youyou在河水入渗过程中,由于水动力条件[9-10]、微生物[11,12-15]、有机碳含量[16-17]等条件的改变,会导致氧化还原分带的差异,存在不同尺度的氧化还原分带,表现出不同的分带特征[19-20].沈阳黄家傍河地下水水源地系原生劣质的高铁锰地下水区,地下水中铁锰含量与形态的转化对地下水的氧化还原条件十分敏感,易发生近岸带的还原溶解和开采井附近的氧化沉淀[21-23],造成水质污染及开采井的堵塞,产生开采效率降低等一系列问题[24],铁锰矿物的还原性溶解同时也会引起吸附在铁锰矿物表面的有毒物质砷的释放[25].但目前,国内外尚未见到原生劣质的高铁锰地下水区傍河入渗过程中氧化还原分带规律的研究报道.基于此,本文选择沈阳黄家傍河水源地为研究区,在原位监测的基础上,开展河水入渗过程中氧化还原分带规律研究,分析氧化还原分带特征.

1 材料与方法

1.1 研究区概况

研究区位于沈北新区北侧,沈阳市黄家水源地内,距沈北新区约14km,地处沈阳、铁岭两市交界处,北侧毗邻辽河,西小河从南侧穿区而过(图1).区属辽河中下游冲积平原,地势平坦,从东向西微倾,海拔44~48m.地貌类型为河流堆积地貌,主要为低河漫滩.第四系松散孔隙潜水含水层是区内地下水开采的目的层,含水层主要由粗砂含砾、砂砾石层组成,局部夹淤泥质粘土层,层厚约40m,含水层渗透系数为60~80m/d,含水层介质中存在大量铁锰矿物[21].包气带上部为粉细砂、粉土质亚砂土、亚砂土,厚度0.5~7m,下部为灰黄、褐黄色中细砂层,厚度约0.8m.水源地现有12眼生产井,沿河依次展布排开,距河流的平均距离约为350m.区域地下水位为42.0~ 45.0m,水力坡度为3‰~3%.地下水位年变幅较小,年内平均水位变幅约为0.1m.监测资料表明,研究区辽河河水水位常年高于地下水水位,地下水开采激发了河水对地下水的入渗补给,辽河河水为水源地地下水主要补给源,其水质较差,水中有机碳含量较高.

1.2 样品采集

2014年11月,在研究区辽河南岸系统采集河水和地下水样品和河床沉积物介质样品,采样点位置如图2所示.

土样采集:应用Beeker便携式沉积物取样器(内径4cm)[26-27]在距河岸1,2,3m处分别采集河床沉积物样品,这3处的河水深度分别为15,25,38cm.取样河床沉积物深度均为1.0m,并在垂向上每隔10cm在厌氧环境中对土样进行切割分装密封保存,运回实验室进行孔隙水提取、颗分、有机碳含量的测定.

水样采集:(1)采集辽河河水样品和水源地周边地区地下水样品,采集方法依据常规采集和测试方法[28],同时现场测定水温、DO等环境指标;(2)河床沉积物孔隙水提取:将沉积带的沉积物样品带回实验室,在厌氧环境中处理后放入100mL离心管中,利用低速离心机分别用3000, 4000r/min的速度离心10min,取上清液厌氧保存.

1.3 样品测试

沉积物样品的颗粒有机碳含量采用TOC- SSM-5000A测定仪(美国哈希公司)测试,水样指标采用常规测试方法分析[28].

2 结果与讨论

2.1 河床沉积物有机碳含量

沉积物介质中有机碳含量对河水入渗过程中孔隙水水化学演化有着重要作用,可为微生物活动提供碳源,同时可以作为氧化还原作用的电子供体.对河床沉积物中有机碳含量进行测试,测试结果如表1所示.沉积带表层岩性主要为黏性土,厚约0.6m,有机碳含量相对较高,其含量为5.26g/kg;随沉积带下部岩性主要为细砂,相比于浅层,沉积物有机碳含量下降,其含量为0.18g/kg.沉积物表层的黏土层为有机碳的高富集区,在河水入渗过程中可以作为碳源参与氧化还原反应.

表1 沉积物碳含量(g/kg) Table 1 Content of sediment organic carbon(g/kg)

2.2 水化学与沉积物介质特征

表2 研究区样品水化学组分含量和沉积物岩性 Table 2 Content of sample hydrochemical compositions and rock characteristics of sediments

续表2

采样点位置离子含量(mmol/L)组分含量(mmol/L)岩性 Na+K+Ca2+Mg2+NH4+F-Cl-NO3-SO42-HCO3-DODOC(以C计)总锰总铁 沉积带孔隙水距河岸距离埋深(cm) 2m701.6010.2822.8710.907n.d.0.0681.902n.d.2.9952.2351.322.4660.04270.0089细砂/粉细砂 801.7120.2742.0040.870n.d.0.0691.709n.d.1.9262.5341.261.8700.00220.0091细砂/粉细砂 901.5100.3622.6540.521n.d.0.0701.781n.d.2.6112.0851.151.9180.00180.0099细砂/粉细砂 3m102.7020.7692.5791.326n.d.0.0942.265n.d.3.3322.8143.525.258n.d.n.d.黏土 201.8310.3362.2120.747n.d.0.0881.953n.d.1.9411.9632.785.171n.d.n.d.黏土 301.7860.3132.1670.550n.d.0.0881.796n.d.1.5011.7282.514.4790.0244n.d.黏土 401.7460.2382.1970.622n.d.0.0711.686n.d.1.6611.5972.304.2000.0146n.d.黏土 501.7650.2642.8020.847n.d.0.0741.739n.d.2.9392.8581.503.4950.0730n.d.黏土 601.6480.2702.7050.854n.d.0.0731.733n.d.2.8292.1771.363.8690.0353n.d.黏土 701.6020.2582.9350.890n.d.0.0711.699n.d.3.2142.5841.253.2440.04060.0100细砂/粉细砂 801.5430.3572.0890.563n.d.0.0811.877n.d.1.5321.8061.172.663n.d.0.0086细砂/粉细砂 901.8040.2632.5380.619n.d.0.0921.874n.d.2.8791.7961.081.9300.00820.0106细砂/粉细砂 村庄地下水编号 地下水位高程(m) ①43.61.6600.3273.3472.015n.d.0.0791.2270.3312.9613.804//0.00210.0001 ②43.21.9270.5633.3382.007n.d.0.0851.0090.0502.7303.990//0.00290.0001 ③42.91.8900.4562.9981.832n.d.0.0771.0300.0502.4164.221//0.0049n.d.

注:“n.d.”表未检出;“/”表示未检测;DO单位为mg/L.

实验检测的河水、沉积带孔隙水、村庄地下水的常规阴阳离子,DO,DOC,总铁总锰,SOC含量和介质岩性特征如表2所示.沉积带孔隙水中Na+,K+,Ca2+,Mg2+含量分别在1.500~2.750,0.200~ 0.875,2.000~3.000,0.400~1.500mmol/L之间,实验中未检测出NH4+.

河水Na+,K+,Ca2+,Mg2+,F-,Cl-,HCO3-含量较孔隙水偏低.周围村庄地下水溶解态铁锰含量极低,部分地方低于检出限.河床沉积物主要为粘土,细砂/粉细砂.河床沉积物颗粒自上而下体现出由细变粗的趋势.

2.3 沉积带孔隙水氧化还原分带指标

河水入渗过程中的氧化还原分带可以通过监测地下水中氧化还原灵敏性指标(O2、NO3-、Fe2+、Mn2+和SO42-等)或还原作用产物(NH4+、HS-、Fe2+和CH4等)的含量空间分布变化来识别[29].绘制距河岸不同距离处氧化还原分带识别指标在入渗距离上的变化曲线(图3),指标随入渗距离呈一定规律性的变化.

2.3.1 有机碳含量 调查期内河水溶解有机碳含量为0.660mmol/L,自沉积物表层至10cm深度范围内,孔隙水中有机碳的含量增高为(5.260±0.036)mmol/L,反映入渗河水溶解了沉积物介质中的有机碳,导致孔隙水的有机碳含量高于河水.随着深度的增大,孔隙水有机碳含量呈明显的下降趋势,由(5.260±0.036)mmol/L降为(1.930±0.173) mmol/L,反映河水在入渗过程中,不断发生着以CH2O作为电子供体的反应.

2.3.2 DO含量 河水DO含量约为9.20mg/L,沉积物孔隙水DO含量变化范围为3.52~ 1.08mg/L,明显低于河水.河床以下10cm范围内,孔隙水中DO含量呈明显的下降趋势,由9.20mg/L降为(3.25±0.27)mg/L;而在河床沉积带10cm以深,孔隙水中DO含量仅呈现小幅度变化,反映河水入渗过程中以氧气作为电子供体的有机碳氧化反应主要发生在河床沉积带以下0~ 10cm深度范围内.

2.3.3 NO3-含量 河水NO3-含量约为0.280mmol/L,沉积物孔隙水NO3-含量变化范围为0~0.047mmol/L,明显低于河水.沉积物下0~20cm范围内,NO3-含量由0.280mmol/L迅速降低到检出限以下,沉积物下20cm以深,NO3-含量均低于检测限,反映河床沉积物下0~20cm深度范围内,NO3-作为电子受体参与有机碳的氧化反应全部被消耗.

2.3.4 总铁总锰含量 河水中总锰含量低于检出限,沉积物孔隙水中总锰变化范围为0~ 0.0730mmol/L,随取样深度增加,孔隙水中总锰含量表现出先增加后减小的趋势,在50cm深度锰含量最高,为0.0730mmol/L.河水中总铁含量低于检出限,而孔隙水总铁含量从60cm处开始增加,70cm处达到(0.0090±0.0010)mmol/L,变化范围为0~0.0108mmol/L.孔隙水中总铁和总锰含量的增加可能由2种作用导致:一是研究区地下水本身含有较高的铁锰的初始值含量;二是在微生物介导下铁锰矿物发生了还原性溶解反应.为进一步分析,开展了水源地所在地区地下水的铁锰含量的背景值调查.研究区周边地区地下水样的调查结果(表2)显示,周边地区地下水中总铁含量一般低于0.0050mmol/L,总锰含量一般低于0.0001mmol/L,表明远离河床入渗带的区域地下水中,溶解态铁锰含量很低,河床入渗带铁锰含量的增多是河水入渗过程所发生的介质中铁锰矿物还原性溶解所致.

通过孔隙水铁锰含量的垂向分布特点可知,孔隙水锰含量在20cm深处开始升高,而孔隙水铁含量在50cm深处开始升高,反映含锰矿物的还原溶解反应早于含铁矿物,含铁矿物在入渗带相对较深位置发生了的还原溶解,含量呈现上升趋势.这与经典的氧化还原序列是相一致的[7].

同时,在河床底部20cm以深范围内,孔隙水中总锰含量的峰值浓度(0.0730mmol/L),高于Massmann[18]和Burke等[30]通过场地监测(德国柏林哈弗尔河)和室内实验得到的锰峰值浓度 (分别为0.0050和0.0320mmol/L),其主要与研究区河床沉积物中铁锰矿物含量较高有关;而孔隙水中总铁含量在观测深度内比上述地区偏低,主要原因由于研究区介质中铁矿物溶解反应在更深的位置还将继续发生,未达到峰值浓度.

2.3.5 SO42-含量 孔隙水SO42-含量的垂向分布现出波动变化的特点,变化范围在1.63~ 3.14mmol/L之间,并未表现出随孔隙水溶解有机碳含量降低而减少的特征,表明在入渗范围内, SO42-尚未作为电子受体参与CH2O的氧化还原反应过程.

考虑反应过程中的电子转移守恒,河水中溶解有机碳为0.660mmol/L,在被氧化的过程中,C元素最多可提供的电子量为2.640mmol/L.而河水中的DO、NO3-和SO42-作为电子受体,被还原所需的电子量分别为1.160,1.400,7.248mmol/L,总量大于河水溶解有机碳可提供的量,故存在介质中的沉积物有机碳(SOC)参与氧化还原反应的现象.而介质中的SOC通常在微生物介导下参与反应[18],由表2可知,介质中的SOC含量较高,孔隙水溶解有机碳含量在0~5cm内由0.660mmol/L升至5.260mmol/L,表明介质中SOC可能通过溶解至孔隙水中,并进一步参与了后续的氧化还原反应,从而提供了反应碳源.

2.4 氧化还原分带特征

综合河床沉积带孔隙水环境指标和水化学指标的分析结果可知,富含DOC的河水在入渗过程中,DOC、O2、NO3-含量降低,溶解态铁锰含量增加,说明沉积带内发生了以有机碳作为电子供体,O2、NO3-、MnO2(s)、Fe(OH)3(s)作为电子受体的氧化还原反应.根据DO、NO3-、Fe、Mn含量随取样深度变化曲线,得到河水入渗过程的氧化还原分带,如图4所示.

河床沉积物下0~90cm范围内的地下水流沿程途径上,依次出现O2-NO3-还原带,锰氧化物还原带和铁氧化物还原带.入渗初始段0~20cm范围为O2-NO3-还原带,孔隙水O2和NO3-含量降低,O2含量由入渗河水的9.20mg/L降至约2.78mg/L,NO3-含量由入渗河水的0.280mmol/L降至检出限以下,此阶段孔隙水DOC含量也出现降低,O2和NO3-作为电子受体氧化了DOC,其反应方程式可表示为:

CH2O+ O2(aq)→CO2+ H2O (1)

5CH2O+4NO3-+4H+→5CO2+2N2+7H2O (2)

入渗20~80cm范围为锰氧化物还原带,孔隙水锰含量由入渗河水的低于检出限升至0.0730mmol/L的峰值,后逐渐降至0.0180mmol/L以下.此阶段锰矿物(以MnO2(s)表示)作为主要的电子受体参与DOC的氧化反应,其反应方程式可表示为:

CH2O+2MnO2(s)+4H+→2Mn2++3H2O+CO2(3)

入渗80~90cm后为铁氧化物还原带,孔隙水铁含量由入渗河水的低于检出限开始逐渐上升,在90cm深处达到0.0108mmol/L,且有继续上升的趋势.此阶段孔隙水锰含量仍继续下降,但下降幅度放缓.两者含量峰值的交替体现了锰铁矿物作为电子受体氧化DOC的次序关系.此阶段铁矿物(以Fe(OH)3(s)表示)反应方程式可表示为:

CH2O+8H++4Fe(OH)3(s)→4Fe2++11H2O+CO2(4)

SO42-在取样深度内未显示出因作为电子受体发生还原反应含量降低的特征,故SO42-还原带在研究深度范围内未形成,推测其位于入渗距离90cm后更深层的介质中.

本次河流入渗过程中的氧化还原反应仅发生在入渗水流前1m的范围内,这与Sophocleous等[1]的研究一致,但Lensing[31],Massmann等[32]在研究湖泊入渗时,发现了大尺度(几十米到几千米)上的氧化还原分带,表明氧化还原分带存在尺度效应.Richters等[33]在研究一个河岸入渗过程的垂向氧化还原分带时,将分带的差异归因于水流入渗途径的不同.本次研究,样品采集区为河岸边浅水处河床沉积带,河水深度在不超过40cm,河床沉积物为粘土和粉细砂,因而水流入渗速度较慢,水动力滞留时间较长.河水入渗过程中,水流携带的水化学组分有充足的时间与介质发生反应,O2、NO3-等电子受体很快被反应消耗,故氧化还原分带范围较窄.这在Von Rohr等[34]的室内实验中得到了证明.同时,河床界面沉积物作为微生物活动强烈地带[18],对氧化还原反应起到重要的控制作用[35].本次研究中,粘土层中微生物介导作用也可能对氧化还原反应产生了一定的影响,导致了氧化还原分带的形成.

3 结论

3.1 在河流近岸带河水入渗补给地下水过程中顺次发生了氧化还原反应,自浅至深依次出现O2-NO3-混和还原带,锰氧化物还原带和铁氧化物还原带.SO42-作为电子受体参与反应形成的还原带在本次研究的1m深度范围内未被发现,推测存在于更深的层位中.

3.2 对电子转移守恒的计算表明,河水中溶解有机碳不能提供足够的电子还原氧化剂,介质中的沉积物有机碳作为重要碳源参与了上述氧化还原反应.

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* 责任作者, 教授, suxiaosi@jlu.edu.cn

Redox zonation in the process of river water infiltration in the Huangjia riverside well field, Shenyang City

SU Dong1,2, SU Xiao-si1,2*, ZHANG Li-hua3, YUAN Wen-zhen1,2, LU Shuai1,2, ZUO En-de1,2, GAO Rui-min1,2

(1.Key Laboratory of Groundwater Resources and Environment Ministry of Education, Jilin University, Changchun 130021, China；2.Institute of Water Resources and Environment, Jilin University, Changchun 130021, China；3. 904 Environment Surveying and Designing Academy of Heilongjiang Province, Harbin 150027, China)., 2016,36(7)：2043~2050

Based on the analysis of hydrogeological conditions and geological formations in the Huangjia riverside well field, Shenyang City, the redox zonation during water infiltration process was integrally studied on the basis of in-situ monitoring together with indoor experiments. Our study reveal that regular patterns of the redox zonation along the river water infiltration do exist in the riverbed sediments of Liaohe River.Successive arrangements of O2-NO3-mixed reduction zone, mangne-oxide reduction zone and iron-oxide reduction zone are found embedded in the depth of 0~20cm, 20~80cm, 80~90cm in the riverbed. It is implied that dissolved organic carbon (DOC) from the river water could not provide enough electrons as the reduction oxidants. DOC in river and the dissolved sedimentary organic carbon (SOC) involve in the redox reaction as carbon sources together.

riverside well field；redox zonation；iron and manganese

X523

A

1000-6923(2016)07-2043-08

苏 东(1993-),男,安徽桐城人,吉林大学硕士研究生,主要从事地下水资源评价与管理研究.

2015-12-10

国家自然科学基金资助项目(41372238)