用活化法无损测定金属铀样品中238U的含量

汪 超肖 军王 攀李映映李子越罗小兵（四川大学 原子核科学技术研究所 成都 60064）（中国工程物理研究院 中子物理学重点实验室 绵阳 6900）

用活化法无损测定金属铀样品中238U的含量

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（四川大学 原子核科学技术研究所 成都 610064）2（中国工程物理研究院 中子物理学重点实验室 绵阳 621900）

238U作为一种重要的裂变材料，其含量的准确测定在裂变产额数据测量中具有重要意义。在四川大学2.5 MeV质子静电加速器上，利用T（p，n）3He反应产生的483 keV单能中子照射金属铀样品，对照射后生成放射性核素239Np的特征γ射线进行测量，利用已知的238U（n，γ）俘获截面数据实现了对238U含量的准确测量。对影响测量结果准确性的因素做了细致分析，采用蒙特卡罗方法应用软件MCNPX （Monte Carlo N-Particle eXtended）对中子的多次散射效应和中子注量衰减效应进行了修正，对γ射线在样品中的自吸收也进行了修正，修正后的实验结果是2.884 2 g金属铀含5.712 8×1021个238U原子，实验结果的不确定度是4.1%。

238U准确定量，俘获截面数据，蒙特卡罗修正

铀（238U）作为一种重要的裂变材料，其裂变产额的准确测定在反应堆设计及核诊断中具有重要意义。分析表明在3 MeV及以下中子能区铀的裂变产额实测值与理论值偏差较大［1-2］，有必要做更多能点的细致测量，为此拟利用四川大学原子核科学技术研究所2.5 MeV质子静电加速器产生的单能中子，在特定能区对238U裂变产额进行测量，实验用的金属铀样品由中国工程物理研究院提供（不允许对样品造成破坏），铀样品中238U的准确定量是裂变产额测量工作中需要解决的关键问题。目前，238U定量分析方法主要有质谱法、直接γ能谱法和活化法。质谱法精度高，但会对样品造成破坏，不能实现样品的无损检测；直接γ能谱法是一种比较成熟的无损检测技术，它是基于铀及其子体衰变平衡条件下实现238U定量分析的方法［3-4］，但实验用的金属铀样品在制备过程中难以保证铀衰变链的平衡［5］，因此也不适用于金属铀样品中238U的定量分析研究。基于以上分析，本工作采用中子活化法［6-7］实现238U含量的测量，并对引起测量结果不准确的影响因素（中子的多次散射效应、中子注量衰减效应和γ射线自吸收效应）做了详细的分析与修正。

1 活化法实现238U定量分析原理

加速器单能中子辐照待分析金属铀样品会发生如下核反应：

通过对生成放射性核素239Np特征 γ射线（278keV）的测量，利用已知的238U反应截面值，由式（1）可以计算得到238U的原子个数：

式中：Np为278 keV γ射线的全能峰计数；σ为238U中子活化截面值（由核物理主题数据库-CENDL2.1给出）；pγ为278 keV γ射线的强度；ε为278 keV γ射线的全能峰效率；φ为中子注量；f为样品总修正因子（γ射线自吸收修正因子、中子多次散射修正因子、样品自屏蔽修正因子）；λ2、λ3分别为239U、239Np的衰变常数；t0、t1、t2分别是停止中子照射时刻、开始测量放射性时刻、停止测量放射性时刻。

2 实验

2.1 样品的制备

实验室共制备了两个金属铀样品，直径和厚度分别为24 mm和0.4 mm，1号是待分析金属铀样品，质量为2.8842 g；2号是本底片样品，质量为2.9812g。分别将铀样品夹在两片金片之间进行包装并将样品整体封装在0.3 mm厚的镉盒中，以便屏蔽实验大厅镉热以下中子的影响。所用金片厚度均为0.1mm，纯度高于99.999%。

2.2 样品的辐照

实验在四川大学原子核科学技术研究所2.5 MeV质子静电加速器上展开，实验布局如图1所示。样品放置在距靶4.5 cm与水平方向呈30°方向上，利用T（p，n）3He反应产生的483 keV单能中子照射金属铀样品，辐照时间长达7 h。

图1 实验布局Fig.1 Experimental layout.

氚靶是由镀在钼表面的Ti吸附氚做成。利用F3B长计数管监测辐照过程中中子注量的变化，利用微机多路定标系统监测长计数管的计数率（每2min），以便对中子注量不均匀性进行修正。在距离靶头3 m的地方放置本底片样品，用以监测加速器实验大厅的散射中子对实验的影响。

2.3 样品的测量

2.3.1 HPGe γ谱仪系统

HPGe （High Purity Germanium） γ谱仪系统是由美国奥泰克公司生产的，锗晶体的直径5.85 cm、长度5.88 cm。当HPGe探测器前放时间常数设为6 μs时，对60Co 1.33 MeV的分辨率是1.85 keV。放大器的放大倍数粗调设置为50倍，细调设置为1.3倍，探测器的工作高压为2 kV。

2.3.2 γ谱仪系统的效率刻度

效率刻度用到的标准放射源（137Cs源和152Eu源）由四川大学原子核科学技术研究所提供。利用距离变换法和多线法相结合［8］的方法实现对HPGeγ探测器全能峰效率的刻度。

为消除级联符合效应对实验的影响，首先将两个标准源分别放在距离探测器探头20 cm处测量放射性，并计算此源距下的全能峰效率；相同的实验条件下，计算137Cs源在源距5 cm处的全能峰效率，利用距离变换法推算出此源距下的152Eu源的全能峰效率，并绘制实验全能峰效率曲线，如图2所示。

2.3.3 样品放射性测量

金片被中子照射后发生辐射俘获核反应，产生放射性核素198Au，其γ射线能谱图比较简单，因此冷却1 h以后将两片金片重叠在一起放置在距离高纯锗探头5 cm处测量198Au 411.8 keV （95.5%） γ射线的全能峰计数。

铀样品照射完以后，为了减少裂变短寿命核素对本实验的影响，铀样品冷却12 h以后再用HPGe探测器测量其γ放射性。由于铀样品被中子辐照后特征γ射线的活度较弱，为了减少统计误差，测量时间要足够长。生成放射性核素239Np 278 keV γ射线的强度为14.5%且基本不受其他核素γ射线的影响，因此通过测量其全能峰计数实现238U定量分析。

图3是待分析铀样品被中子辐照前后的γ能谱对比图，从图3中可以看出，铀样品辐照后相较于辐照前多了278 keV能量的γ射线。

图2 5cm处的效率曲线Fig.2 Efficiency curve of 5 cm.

图3 待分析铀样品辐射前（a）、后（b）的γ谱Fig.3 γ spectrum of uranium before （a） and after （b） irradiation.

本底片样品照射前后的 γ能谱图基本没有变化，说明实验大厅中镉热以上的散射中子对本实验的影响可以忽略不计。

3 数据处理及修正

3.1 数据处理

3.1.1 中子注量的计算

HPGe探测器测得包裹1号样品的金片的198Au放出的411.8 keV特征γ射线的全能峰计数为6 929个（测量时间为10 040 s），将其代入如下中子注量计算公式，得到中子注量的实验测量值。

式中：Nt为金片原子核数目；σ为197Au中子活化截面值（由核物理主题数据库-CENDL2.1给出）；λ 为198Au的衰变常数；Np为探测器探测得到的411.8keV γ射线的全能峰面积；pγ为411.8 keV γ射线的强度；ε为411.8 keV γ射线的全能峰效率；fs为金片γ射线的自吸收修正因子。

根据式（2）计算得到入射到1号样品上的中子注量是2.879 6×106s-1·cm-2。包裹本底片样品的金片没有411.8 keV射线发射。

3.1.2238U原子个数的计算

将计算得到的中子注量φ以及探测器探测得到的278 keV能量的特征γ射线的全能峰计数代入式（1），计算得到1号金属铀中238U的原子个数是4.8682×1021个；2号金属铀无278 keV射线发射。

3.2 数据修正

实验过程中，由加速器靶管、靶头、冷却水等对中子造成的多次散射效应以及样品中的中子注量自屏蔽效应在实验过程中是难以避免的，我们利用蒙特卡罗MCNPX （Monte Carlo N-Particle eXtended）对其进行模拟修正［9］。当 γ射线穿过一定厚度的样品时也存在自吸收效应，也需要对其进行修正。

通过计算出的总中子注量衰减因子D、总散射修正因子S和总的γ射线自吸收因子fs，求出总的修正因子：f=DSfs。

3.2.1 中子注量的自屏蔽修正

利用MCNPX分别模拟金属铀样品和金样品对中子注量的屏蔽效应。

首先将金属铀样品所在的栅元沿中子入射方向等分为n份，其中n越大结果越精确，则入射中子穿过金属铀样品时，中子注量衰减因子公式如下：

利用MCNPX模拟计算金样品对中子注量的自屏蔽效应时，分别模拟金样品栅元在真实实验条件和理想实验条件下的放射性活度计数和，则金样品的中子注量衰减因子如下：

最后计算得到总的中子注量衰减因子：

3.2.2 多次散射修正

散射中子对铀样品和金样品的放射性活性造成的影响是不可忽略的。我们定义样品的散射修正因子为：

式中：N1、N2分别代表真实、理想实验条件下样品的放射性计数。

根据中子散射修正因子的定义，利用MCNPX程序分别模拟金属铀样品栅元和金样品栅元真实实验条件和理想实验条件（将靶头、冷却水和样品的包装材料所在的栅元全部置空）下的放射性核素计数N1和N2，从而得到铀样品和金样品各自的散射修正因子，最后计算得到总散射修正因子如下：

3.2.3 γ射线自吸收修正

定义样品的自吸收修正因子为：

式中：I0为射线通过样品不存在自吸收时的强度；I为射线通过样品厚度一半时的强度。

γ射线穿过物质时，其强度遵循指数衰减规律：

式中：i0和 i分别为射线未通过样品时和通过样品后的强度；um为质量吸收系数，cm2·g-1；tm为质量厚度，g·cm-2。

用Origin软件拟合得到特定能量下金属铀和金的质量吸收系数，将其代入式（9）分别计算得到金片和金属铀样品的自吸收修正因子。

最后计算得到γ射线自吸收修正因子为：

3.2.4 修正结果

计算得到中子注量衰减因子D=0.9922，散射修正因子S=1.0255，γ射线自吸收修正因子fs=1.1533，因此总修正因子f=1.1735，最终计算得到修正后的实验结果是2.8842 g金属铀含5.7128×1021个238U原子。

3.3 实验误差

表1列出了主要的误差来源，总的不确定度为4.1%。

表1 实验误差来源Table1 Error sources of the experiment.

4 结语

本文利用中子活化法准确测定了金属铀样品中238U的含量，并对影响测量结果准确性的因素（中子的多次散射效应、中子注量衰减效应和γ射线自吸收效应）做了细致的分析与修正。实验结果对实现238U裂变产额数据的准确测量具有参考价值。

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YANG Wei. The research of235U/238U isotope ratios using non-destructive testing technology［D］. Guangxi: Guangxi University， 2013: 9-14

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Nondestructive determination of the238U content in mental uranium sample by using the activation method

WANG Chao1XIAO Jun2WANG Pan1LI Yingying1LI Ziyue1LUO Xiaobing1
1
（Institute of Nuclear Science and Technology， Sichuan University， Chengdu 610064， China）2（Key Laboratory for Neutron Physics， China Academy of Engineering Physics， Mianyang 621900， China）

Background: As a kind of important fission material， the accurate quantification of238U is of great significance in the measurement of fission yield data. Purpose: The aim is to nondestructively measure the content of238U by using the activation method. Methods: Neutron of 483-keV produced by the reaction of T（p，n）3He induces238U occurring radiative capture reaction on the 2.5-MeV electrostatic accelerator of Sichuan University. The atomic number of238U in uranium samples is measured by using 278-keV gamma ray of239Np on the detector of high purity germanium （HPGe） and the data of capture cross section. Results: The deflections which were caused by multiple scattering and self-shielding of the target and sample in the experiment were corrected with MCNPX （Monte Carlo N-Particle eXtended）. The result of the experiment is that the atomic number of238U in the 2.884 2-g metal uranium is 5.712 8×1021. Conclusion: The uncertainty of the experimental result is 4.1%. We can reduce the effect of multiple scattering effects and self-shielding by decreasing the thickness of the bottom lining， target tube， water layer and cladding material of the sample.

Quantification analysis of238U， Data of capture cross section， Monte Carlo correction

WANG Chao， male， born in 1992， graduated from the Engineering Technical College of Chengdu University of Technology in 2015， master

WANG Pan， E-mail: 656894018@qq.com

TL99

10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.080201

中国工程物理研究院中子物理学重点实验室项目（No.2014BA06）资助

汪超，男，1992年出生，2015年毕业于成都理工大学工程技术学院，现为硕士研究生，从事核技术及应用方向研究

王攀，E-mail: 656894018@qq.com

Supported by Key Laboratory of Neutron Physics， China Academy of Engineering Physics （No.2014BA06）

student， major in nuclear technology and its application

2016-01-22，

2016-04-01