SBR后置缺氧反硝化除磷的启动及去除性能

杨 杰,李 冬*,罗亚红,李晓莹,曾辉平,张 杰,3



SBR后置缺氧反硝化除磷的启动及去除性能

杨 杰1,李 冬1*,罗亚红2,李晓莹1,曾辉平1,张 杰1,3

(1.北京工业大学北京市水质科学与水环境恢复工程重点实验室,北京 100124；2.河南师范大学环境学院黄淮水环境与污染防治省部共建教育部重点实验室、河南省环境污染控制重点实验室,河南 新乡 453007；3.哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室,黑龙江 哈尔滨 150090)

为实现对氮磷的高效同步去除,采用将缺氧后置的SBR工艺,以生活污水为处理对象,考察反硝化除磷工艺的启动与运行效果.结果表明,先通过短污泥龄(SRT)驯化富集聚磷菌(PAOs),再延长污泥龄并引入缺氧段,39d即可实现反硝化除磷工艺的启动,COD、TP、NH4+-N、TN去除率分别为92.9%、98.4%、100%和87.6%.进水COD与TN比(C/N)对系统氮磷去除有一定影响:C/N短暂的降低幅度不超过17.65%时,氮磷去除效率并没有明显变化;当超过33.3%时,脱氮除磷性能下降,但伴随着运行时间的延长,出水COD浓度减少,反硝化除磷菌(DPAOs)在PAOs比例也会提升,这在一定程度上弥补了DPAOs反硝化脱氮效率的下降.周期实验表明,pH值与DO可以作为厌氧释磷结束与周期结束的实时控制参数,大大缩短反应时间,降低曝气能耗.

SBR；后置缺氧；反硝化除磷；启动；C/N；实时控制

反硝化除磷工艺是通过反硝化除磷菌(DPAOs)在缺氧条件下,利用NO3--N作为电子受体将储存在体内的PHA氧化提供能量以过量吸磷的一种工艺,它能够将反硝化脱氮与除磷两个生化过程结合到一起同时进行,实现了真正意义上的同步脱氮除磷[1].相比传统的脱氮除磷系统,反硝化除磷工艺可节省30%的O2消耗量,50%的COD消耗量,CO2的产量也得到降低,污泥产量能够减少50%[2-5].反硝化除磷工艺目前已经在连续流和SBR反应器中实现[6-8].其中SBR反应器因结构高效简洁、反应条件更易控制(如调整周期、改变曝气时间和进水流量等)[9],反硝化除磷工艺更易在其中运行稳定[10-11].Marcelino等[12]以双污泥SBR系统反硝化除磷达到对氮磷的同步去除.但是双污泥SBR的反硝化除磷工艺操控复杂,尤其在进水磷浓度较高的情况下,出水则难以达到GB18918—2002一级标准[13-14].同时,双污泥SBR反应器由于将硝化反应与反硝化除磷分割开来,反应器利用率较低,而在连续流中,较多的搅拌设备与污泥回流装置亦增加其运行能耗.

本研究以模拟生活污水为处理对象,通过合理控制后置缺氧SBR反应器的曝气时间与曝气强度,探讨了反硝化除磷工艺在SBR单污泥系统中的启动及处理效果,并开展了不同C/N进水对系统运行性能的影响研究.

1 材料与方法

1.1 实验装置

SBR装置由有机玻璃制成,内径13cm,高35cm,有效容积4L,换水比50%.在反应器壁垂直方向设置一排间距为5cm的取样口,用以排水和取样.反应器底部设置曝气环微孔曝气,由气泵与气体流量计控制曝气强度,反应器内置搅拌机使反应器混合均匀,此外装置pH值、DO探头进行实时监测.SBR反应器的进水、搅拌、曝气、排水均由时间控制器自动控制.

1.2 接种污泥与实验水质

接种污泥取自北京高碑店污水处理厂二沉池回流污泥,具有良好的脱氮除磷能力,经焖曝24h后接种3.5L至反应器,MLSS为3.5g/L.

试验废水为模拟北京市北京工业大学家属院化粪池污水,水质情况如下:COD(CH3COONa) 220~440mg/L,NH4+-N((NH4)2SO4)70mg/L,TP(KH2PO4) 7mg/L,CaCO3碱度(NaHCO3)550mg/L, CaCl240mg/L,MgSO4·7H2O 80mg/L.试验时另加入微量元素溶液1mL/L.

微量元素溶液组成为FeCl3·6H2O 1.5g/L, H3BO30.15g/L,CuSO4·5H2O 0.03g/L,KI 0.18g/L, MnCl2·4H2O 0.06g/L,NaMoO4·2H2O 0.06g/L, ZnSO4·7H2O 0.12g/L,CoCl2·7H2O 0.15g/L,EDTA 10g/L[15].

1.3 运行方法

反应器每周期运行6h,每天运行4周期,每周期进水10min,反应300min,沉淀40min,排水5min,闲置5min.温度通过水浴控制在20~25℃,污泥龄由排放周期末泥水混合液控制.实验分为5个阶段,分别记为Phase I,II,III,IV和V.在Phase I,反应器以厌氧/好氧(A/O)运行,驯化富集聚磷菌(PAOs).在Phase II~V,反应器以厌氧/好氧/缺氧/好氧(A/O/A/O)运行,培养以硝酸盐为电子受体的DPAOs.实验各阶段的具体运行参数见表1.

表1 实验各阶段的运行参数Table 1 The operational parameters of each phase in the experiment

1.4 分析方法

本试验COD、T的测定采用5B-3B COD多参数快速测定仪,NH4+-N、 NO2--N、NO3--N、MLSS、SV30、SVI等指标均采用国家规定的标准方法测定[16],TN为NH4+-N、NO2--N和NO3--N三者的加和,pH值、DO和温度采用WTW-pH/Oxi340i型多参数测定仪在线检测.

1.5 反硝化除磷菌占聚磷菌比例的批次实验

确定反硝化除磷菌(DPAOs)在聚磷菌中的比例的方法按照Wachtmeister等[17]推荐的方法进行.本文取1L周期末泥水混合液,用蒸馏水清洗3遍,以去除残留物质的影响,之后置于密闭的SBR反应器,投加CH3COONa为碳源(COD= 300.0mg/L)进行90min的厌氧搅拌,反应结束后平均分成2份,一份曝气好氧运行(初始DO= 1mg/L)60min,另一份加入20mg/L的NO3--N缺氧运行60min,系统中DPAOs占PAOs的比例为缺氧最大吸磷速率和好氧最大吸磷速率的比值Kano/Kaer.

2 结果与讨论

2.1 系统的COD去除效果

系统对COD的去除效果见图1(a).可以看出,第1d出水COD就降到20.47mg/L,去除率为94.7%.整个实验期间,在不同进水C/N下,出水COD浓度均低于50mg/L,去除率维持在90%以上,满足GB18918—2002一级A出水标准[18].而在第40d,C/N由6降至4后,COD去除率稍有下降,随后又上升稳定至95%左右,但出水COD基本不变,随着对进水基质浓度的适应,出水浓度最终稳定在10~15mg/L左右,优于GB18918—2002一级A出水标准[18].这一方面是由于本实验采用的有机碳源为乙酸钠,更易于被PAOs与DPAOs利用[19-20];另一方面,C/N降低意味着可利用的碳源减少,使得微生物对COD的降解更加彻底,出水COD进一步降低.

2.2 系统的TP去除效果

系统对TP的去除效果见图1(b).污泥接种3d后,出水TP由最初的1.378mg/L降至0.463mg/L,而TP去除率也由79.9%增加到92.8%,至此,种泥中的PAOs已基本恢复了活性.此后直至Phase I结束,出水TP均稳定在0.5mg/L以下,去除率最终达到97.3%,PAOs在系统内大量富集.本阶段,在10d的低污泥龄下,PAOs虽然得以富集,MLSS不断下降(图2).

进入Phase II后,调整污泥龄为20d,随着缺氧段的引入,系统出水TP上升至0.999mg/L,随后又逐步降至并稳定在0.2mg/L左右,去除率达98%.在较高的C/N下(C/N=6),充足的有机碳源可保证PAOs在厌氧段有效的释磷,避免了厌氧段反硝化细菌与PAOs竞争碳源造成的干扰,最终使得PAOs迅速的在系统中确立其菌群优势地位,实现对TP的高效去除.尽管在Phase II出水TP基本维持在0.2mg/L以下,但是由于PAOs的不断富集,好氧阶段溶解氧不足,使得NH4+-N氧化不完全,阶段末第24d出水NH4+-N浓度升到6.53mg/L(图1(c)).因此,在Phase III提高曝气到1.2L/min,好氧段1(O1)出水NH4+-N迅速降至1mg/L以下,NO3--N为主要的氧化产物,为后续的缺氧反硝化除磷的提供充足的电子受体,富集以硝酸盐为电子受体的DPAOs.最终,出水NO3--N逐渐稳定在10mg/L以下(图1(c)),出水TP低于0.2mg/L,出水N、P满足DB11/ 890— 2012A标准[21],优于GB18918—2002一级A标准[18],共历时39d,标志着以硝酸盐为电子受体的反硝化除磷菌驯化完成.邹海明等[22]分别富集培养好氧氨氧化菌与反硝化除磷菌,历时55d实现双污泥SBR反硝化除磷.吴昌永等[23]在A2/O工艺中,经过50d左右的驯化,达到比较稳定的脱氮除磷性能.本文首先牺牲部分MLSS为代价,以短污泥龄富集驯化大量PAOs,之后延长污泥龄,驯化DPAOs,补足污泥的流失,保持反应器内MLSS浓度,最终在39d较短的时间内实现了SBR后置缺氧反硝化除磷的启动.

在Phase IV,当C/N降至4以后,进水碳源减少,MLSS下降(图2),出水TP升高,TP去除率下降到93%~95.7%.尤其在第43d,出水TP增加至0.661mg/L,去除率仅为90.4%.可见C/N降低,系统内PAOs与DPAOs在厌氧段可供吸收的有机碳源减少,进而影响其生长繁殖速率与TP的去除效率.Wang等[24]也指出,在进水磷充足的条件下,高有机负荷有利于聚磷菌的繁殖.这与本文的分析结果大致相同.直到本阶段末,即第47d,出水TP再次恢复到原来的水平,降至0.186mg/L,这可能是菌群数量趋于平衡.虽然系统TP的去除能力已经恢复,在Phase III阶段原有的曝气量下,O1出水TP仅为5.625mg/L,导致缺氧段反硝化可利用的磷酸盐不足,严重抑制了DPAOs的活性,出水NO3--N猛增至27.7mg/L(图1(c)),反硝化除磷性能恶化.因此,在Phase V调整SRT至25d以维持系统污泥浓度,同时降低曝气至0.8mg/L,保证缺氧段足够的磷酸盐,第48d,出水NO3--N下降直至17.52mg/L(图1(c)),DPAOs反硝化能力恢复.这也进一步印证了前文指出的较高的曝气量导致O1出水TP减少,进而抑制DPAOs的活性,这也是改变曝气量后反硝化除磷能力能够迅速恢复的原因.虽然反硝化除磷能力已经基本恢复,但是系统出水TP却有所上升,TP去除率下降至90%~97%,并最终稳定在96%~97%之间,出水TP略高于Phase III阶段,但是仍满足GB18918— 2002一级A出水标准[18].研究表明,较低的C/N更有利于富集驯化DPAOs[23].本阶段相比于Phase III,C/N由6降至4,更有利于提升DPAOs在PAOs中的比例,逐步提升系统脱氮除磷性能.至本阶段末,出水NO3--N由17.52mg/L逐步降低并稳定在15mg/L以下,出水TP也由0.4~0.5mg/L降至0.2~0.3mg/L.可以看出,C/N的降低虽然造成PAOs与DPAOs菌群数量的下降,引起系统脱氮除磷性能的恶化,但是却有利于提升DPAOs在PAOs中的比例,从而弥补系统中DPAOs与PAOs数量降低引起的去除效率的下降.

2.3 系统的TN去除效果

图1(c)为氮去除效果的变化趋势.实验期间,进水总氮主要由NH4+-N组成,为60~78mg/L,出水NH4+-N浓度基本均在1mg/L以下,去除率在99%以上,进出水几乎不含有NO2--N.在Phase I阶段,接种污泥第1d,出水NH4+-N为14.56mg/L,经过2d的恢复,第3d出水几乎没有NH4+-N,之后均稳定在1mg/L以下.说明接种污泥有良好的硝化性能,仅2d后硝化能力就基本恢复.2d后,出水总氮降至21~24mg/L,污泥活性恢复,总氮去除率达到65%~67%,这一方面是由于进水的稀释作用(换水比为50%),另一方面是因为好氧段存在微缺氧环境.以第11d为例(图3(a)),好氧段存在总氮损失的现象.在好氧段初期,由于厌氧段没有将COD去除完全,存在着总氮的损失与COD的去除2个过程,这可能是反硝化细菌在微缺氧环境下(DO=0.5~1mg/L)反硝化脱氮.

在Phase II,缺氧段的引入使得出水总氮迅速降低至14~17mg/L,总氮去除率升到74%~79%.缺氧段的引入加强了反硝化脱氮作用,这也是总氮去除率能够迅速上升的原因.本阶段后期, PAOs迅速富集,使得O1段溶解氧不足, NH4+-N不能完全氧化,最终出水NH4+-N增加到6.53mg/L.因此,在Phase III增加曝气量,以保证硝化细菌所需的溶解氧,使缺氧段有充足的NO3--N,为DPAOs富集提供条件.在本阶段好氧段仍存在总氮损失的现象,由于PAOs在菌体中已经占有主体地位,进水COD由PAOs在厌氧段转化为PHA,经检测,厌氧段出水与周期出水COD几乎相等.即便好氧段存在微缺氧环境,反硝化细菌也没有可利用的基质反硝化.但是在长期的厌氧/好氧(缺氧)的交替环境,适宜DPAOs生长[25],这可能是DPAOs在微缺氧环境下(好氧段初期DO仅为0.5mg/L),以NO3--N为电子受体进行脱氮过程.同时,由于缺氧段有足量的NO3--N, DPAOs的反硝化脱氮作用得以加强,出水总氮最终降至12.28mg/L,去除率达到82.5%.由于为DPAOs提供了适宜的生长环境,DPAOs生长繁殖,反硝化除磷能力得以提升,最终在第34d出水总氮降至10mg/L以下,这与出水TP减少至0.2mg/ L(图1(b))相呼应.

当C/N降到4,进入Phase IV阶段,出水NO3--N增加,第40d到第47d总氮去除率由78%逐渐降至59.1%.一方面,由于C/N降低引起MLSS下降,导致总氮去除率下降[23,26];另一方面,MLSS的下降使得在原有的曝气量下,O1出水磷酸盐不足,缺氧段反硝化除磷能力低下.在Phase V阶段,调整曝气量与SRT后,反硝化除磷能力恢复,出水总氮由27.7mg/L迅速降至17.52mg/L,总氮去除率则提升至72.8%.低C/N有利于提升DPAOs在PAOs中的数量,经过一段时间的驯化,最终出水TN稳定在13.5~15mg/L,去除率则进一步提高至77.7%~81.1%,满足GB18918—2002出水标准一级A标准[18].

2.4 C/N对系统脱氮除磷性能的影响

由图1可见,反应器中的进水C/N并不恒定,而是在-17.65%~26.9%之内波动(负值表示低于当前进水设定的C/N,正值则表示高于当前进水设定的C/N),但系统对氮磷去除效率并没有明显变化.Zhu等[27]指出,C/N短暂下降时,胞内PHB的含量不会迅速降低.在本研究中,PAOs与DPAOs在厌氧段大量储存的PHB可在短期碳源相对不足的情况下充当胞内碳源,保证系统的脱氮除磷效率.但当C/N变化较大时,由6降至4后,C/N降低幅度为33.3%,出水氮磷升高,系统脱氮除磷效率降低.

图4为第39d与第64d PAOs与DPAOs代谢活性实验.在第39d与第64d的Kano与Kaer分别为26.02,38.69,40.04,46.62mg TP/(g MLSS·h).根据计算得出,C/N为6和4时,DPAOs占PAOs的比例分别为67.3%与85.9%,较以往在SBR和其他类型反应器的比例要高[23,28].分析认为,SBR中交替的厌氧/好氧/缺氧环境为DPAOs的增殖创造了适宜的生长环境[29],较长的污泥龄有利于其富集[30-31].

2.5 系统沉降性能与SRT的变化趋势

如图2所示,在Phase I阶段,反应器以A/O运行,由于本阶段反应器主要以驯化PAOs为主,PAOs的污泥龄较短,故污泥龄设置为10d,虽然本阶段MLSS迅速的由3.51mg/L降至2.46mg/L,但是系统的除磷性能并没有恶化,反而有升高的趋势(图1(b)),而SVI则在91~100mL/g波动.分析认为,接种污泥中存在有大量其它类非PAOs细菌,同时接种污泥活性不高,菌群繁殖速率不高,导致MLSS迅速下降至2.46mg/L,但是系统的大量排泥有利于将非PAOs菌群从系统中排除,刺激PAOs的生长代谢,以迅速确立活性污泥中PAOs的主体地位,同时接种污泥中沉降性能不好的细菌也得以排除,保证了系统良好的沉淀性能.非PAOs细菌在系统中大量排除(如传统反硝化细菌),这解释了在本阶段末期出水总氮略有升高的原因(图1(c)).

在Phase II与III阶段,PAOs已大量富集,并考虑到DPAOs的适宜污泥龄更长,故调整SRT到20d,MLSS则由2.46g/L逐渐增长到2.88g/L左右,然而SVI却由Phase II阶段的90~100mL/g增加到Phase III阶段后期的100~110mL/g.但是这并不意味着活性污泥性能的恶化,有研究指出,反硝化除磷产生的N2对活性污泥絮体有气浮作用,这反而说明了DPAOs在反应器内已经有了相当的数量.由于周期末短时曝气对N2的吹脱, 100~110mL/g的SVI亦不会对污泥沉降性能较大破坏,仅有略微影响.在Phase IV,较低的C/N使得PAOs与DPAOs大量死亡,造成了MLSS开始下降,这说明C/N与MLSS存在一定的相关性.因此在Phase V进一步延长污泥龄至25d,以维持系统MLSS,最终MLSS维持在2.75~2.8g/L.Phase IV与V阶段,SVI则随着污泥的驯化略有降低,保持在100~105mL/g.

2.6 各阶段典型周期污染物的变化规律

图3为反应器分别在Phase I、III和V阶段典型周期下污染物的变化规律.在厌氧段,PAOs与DPAOs快速吸收水中的有机碳源,合成PHA,同时释放出无机磷,表现为COD迅速下降,TP也随之上升.释磷过程消耗碱度,pH值下降,在COD消耗殆尽后,释磷过程也随之停止,pH值曲线趋于平缓.值得说明的是,每周期末排水完毕后,系统内会残留一部分NO3--N,在下一周期的厌氧段,传统反硝化细菌反硝化脱氮,产生碱度,pH值上升.反硝化过程消耗碳源,但是驯化初期,较高的C/N却保证了PAOs与DPAOs所需要的有机碳源.在好氧段,PAOs与DPAOs分解储存在体内的PHA,将磷酸盐转化为聚磷,产生碱度,pH值上升;同时,硝化细菌将NH4+-N转化为NO3--N,消耗碱度,pH值下降.好氧初期,反应器内高浓度的无机磷大大增加了PAOs与DPAOs的活性,主要以吸磷为主,pH值上升,后期DO浓度有所上升,硝化细菌与聚磷菌争夺溶解氧,硝化能力提升,pH值下降.随着NH4+-N氧化完毕与吸磷反应结束,pH值与DO曲线迅速上升,在曲线上形成低谷.因此,可利用pH值与DO作为厌氧释磷结束与周期结束的指示点,对反应器进行实时控制,可大大减少反应时间,减少曝气能耗.

厌氧段释磷过程中,各周期释磷量分别为39.14,101.56,91.08mg/L,单位污泥释磷量则为15.91,35.26,32.76mg/g MLSS.释磷量先升高后降低,这是由于在污泥驯化过程中,单位活性污泥中聚磷菌数量不断增加,使得厌氧段释磷量增加,而低C/N下释磷量的减少,则归于碳源不足引起的聚磷菌数量衰减,进一步印证了降低C/N会造成聚磷菌菌群数量的减少.在好氧段,各周期均发生了总氮损失的现象,由于COD浓度没有变化,排除反硝化细菌的作用,可能是DPAOs在微缺氧环境下发生的反硝化脱氮.缺氧段,发生了TP与总氮的同步去除,这是DPAOs在缺氧环境下以硝酸盐为电子受体进行吸磷,并同步脱氮.这大大减少了能耗,有利于提高系统的去除效率.

3 结论

3.1 在C/N=6下,接种污水厂二沉池污泥,初期以短污泥龄富集PAOs,排除非PAOs,之后引入缺氧段,延长污泥龄,分阶段启动,可在39d实现SBR后置缺氧反硝化除磷,具有良好的同步脱氮除磷效果.

3.2 当C/N短暂的降低幅度在不超过17.65%时,不会影系统的脱氮除磷效率;C/N的降低幅度超过33.3%时,系统脱氮除磷性能有所恶化;但是在进水COD浓度减少的长期运行下,有利于提升DPAOs在PAOs中的比例,一定程度上能够弥补其去除效率的降低.

3.3 pH值与DO作为厌氧释磷结束与周期结束的指示点,对反应器进行实时控制,可大大减少反应时间,减少曝气能耗.

3.4 后置缺氧反硝化除磷系统,在C/N=6与4时,DPAOs占PAOs中的数量分别为67.3%与85.9%,较以往在SBR和其他类型反应器的比例要高.

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* 责任作者, 教授, lidong2006@bjut.edu.cn

The start-up and performance of denitrifying phosphorus removal process in a post-anoxic SBR system

YANG Jie1, LI Dong1*, LUO Ya-hong2, LI Xiao-ying1, ZENG Hui-ping1, ZHANG Jie1,3

(1.Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.Key Laboratory for Yellow River and Huai River Water Environmental and Pollution Control, Ministry of Education, Henan Key Laboratory for Environmental Pollution Control, College of the Environment, Henan Normal University, Xinxiang 453007, China；3.State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, China)., 2016,36(5)：1376~1383

In order to realize efficient simultaneous nitrogen and phosphorus removal in domestic wastewater, a post-anoxic SBR system was used. The results showed that the denitrifying phosphorus removal process was launched in 39days by firstly shortening the SRT to enrich phosphorus accumulating organisms (PAOs), and then extending the SRT and introducing the anoxic phase. COD, TP, NH4+-N and TN removal efficiency were 92.9%, 98.4%, 100% and 98.4%, respectively. The effect of influent carbon-nitrogen ratio (C/N) was also investigated. There was no obvious change on nitrogen and phosphorus removal efficiency when the decrease of C/N was below 17.65% in a short term. When it exceeded 33.3%, the system had a bad performance on both nitrogen and phosphorus removal, but in the long run, the effluent COD concentration fell, and the proportion of denitrifying phosphorus accumulating organisms (DPAOs) in PAOs increased, which supplemented the removal efficiency of decline to some extent. The cycle test indicated that pH and DO can be the real-time control parameters which decided whether the anaerobic phosphorus release and the cycle ended or not. The reaction time and energy consumption of aeration could be reduced significantly.

SBR；post-anoxic；denitrifying phosphorus removal；startup；C/N；real-time control

X703.5

A

1000-6923(2016)05-1376-08

杨 杰(1989-),男,河北行唐人,北京工业大学建筑工程学院硕士研究生,主要从事城市生活污水处理方向研究.

2015-10-12

国家科技重大专项水专项(2012ZX07202-005)