山地农业小流域非点源氮磷输出特征及来源

徐丽贤, 梁新强,, 周柯锦, 林丽敏,王知博, 华桂芬, 王欣煜, 王志荣, 黄 武

(1.浙江大学 环境与资源学院, 浙江 杭州 310058; 2.浙江省水体污染控制与环境安全技术重点实验室,浙江 杭州 310058; 3.浙江省环境检测中心, 浙江 杭州 310015; 4. 浙江省农业生态与能源办公室, 浙江 杭州 310012)



山地农业小流域非点源氮磷输出特征及来源

徐丽贤1, 梁新强1,2, 周柯锦3, 林丽敏1,王知博1, 华桂芬2, 王欣煜1, 王志荣4, 黄 武4

(1.浙江大学 环境与资源学院, 浙江 杭州 310058; 2.浙江省水体污染控制与环境安全技术重点实验室,浙江 杭州 310058; 3.浙江省环境检测中心, 浙江 杭州 310015; 4. 浙江省农业生态与能源办公室, 浙江 杭州 310012)

摘要：[目的] 分析非点源污染物输出特征及来源,为相似农业小流域水质研究以及非点源污染控制提供参照基础。[方法] 通过ArcGIS软件对集水流域划分,监测2014年断面及降雨水质,结合平均浓度法及输出系数法,建立考虑降雨携带输出的流域非点源负荷输出系数法计算模型,并进一步采用最优化数学方法对流域内污染物的来源进行分析。[结果] 核算得到耕地、林地、城镇村及工矿用地、农村生活和畜禽养殖的总氮输出系数分别为15.87,6.33,6.27 kg/(hm2·a),0.20 kg/(人·a),0.83 kg/(头·a),总磷输出系数分别为0.46,0.39,0.67 kg/(hm2·a),0.10 kg/(人·a),0.16 kg/(头·a)。该研究区域径流中-N是氮流失的主要形式,降雨高峰期径流中颗粒态磷流失严重,-N及溶解态磷是该流域雨水中氮磷的主要存在形态。[结论] 该流域非点源污染输出以降雨、林地、农村生活输出为主。

关键词：非点源污染; 降雨输出; 系数核算; 氮磷流失特征

文献参数： 徐丽贤, 梁新强, 周柯锦, 等.山地农业小流域非点源氮磷输出特征及来源[J].水土保持通报，2016,36(3)：30-37.DOI:10.13961/j.cnki.stbctb.2016.03.007

农业非点源污染是影响水质的关键因素，对其输出特征及来源进行分析是控制污染的前提。自2001年出台畜禽饲养相关规定后，非点源污染受到人们的关注越来越大，其中，农业非点源污染被认为是水生态环境的重要影响因素[1]，氮、磷被普遍认为是农业非点源的特征污染物[2-3]。不同于城镇生活污水与工业废水污染，农业非点源污染具有发生的随机性和间歇性，复杂的机制与过程，不确定的排放渠道及量值，多变的空间及时间污染负荷，监测、估算及控制的困难性等一系列特点[4]。对国内外流域水环境模型，即非点源污染模型进行分类，按照物理过程描述的不同分为经验型模型以及机理机制型模型；按照空间离散程度或分辨率大小的不同分为集总式和分布式模型[5]。其中，输出系数模型即为经验型集总式模型，该模型最大的特点是利用相对容易得到的研究流域土地利用状况、人类生产活动情况等资料直接建立各因素与收纳水体非点源污染负荷的关系[6]。研究表明，空气沉降等因素也可进一步被考虑添加进模型中，提高模型应用过程中流域尺度非点源污染估算和预测的准确性[7]。同时，此类模型通过结合GIS等工具也被广泛应用于非点源污染负荷核算中[8]。对于缺乏水文水质资料的特定流域中，若参考其他流域输出系数的方法，往往不符合研究区域的实际情况，容易给结果造成一定偏差。不同土地利用等因素也造成非点源污染输出特征的差异性[9-10]，因此，清晰辨别研究区域污染源以及确定各污染源的输出系数值是应用该方法的关键。输出系数法虽常被应用于大尺度流域，鉴于本研究区域为集水流域可划分、农业污染源明确以及无工业点源污染的流域，且各个监测断面形状规则利于监测，本文通过定点监测与输出系数模型相结合的方法，在全城坞小流域进行2014年1—12月各断面水质及大气湿沉降(降雨)实地监测的前提下，研究该地区年际非点源氮磷输出的主要特征并核算验证各污染源非点源氮磷污染输出系数。以期为相似农业小流域水质研究以及非点源污染控制提供参照基础。

1研究区概况

全城坞村小流域(119°41′50″—119°43′51″,30°27′37″—30°29′24″)位于浙江省杭州市余杭区鸬鸟镇，东邻黄湖，南连临安市横畈，北接百丈，西接安吉县山川乡，占地面积约659.92 hm2，人口为1 028人。调查研究表明，该小流域内在监测时段中无点源污染，因此将该流域的污染均视为非点源污染。同时经实地考察，全城坞流域内非点源污染来源主要包括：耕地、林地、城镇村及工矿用地、农村生活、畜禽养殖、降雨输出。通过ArcGIS 10.2软件生成研究区域的水系及集水流域，并进一步依据输出系数模型所需参数个数，采用嵌套式布点的方法在河流中布设水质监测断面，分别位于该地区划分得到集水流域的出口，其编号分别为D1，D2，D3，D4，D5。

本研究所在地区的耕地土壤属于潴育水稻土(黄斑田)，林地土壤属于黄红壤(黄泥沙土)，土壤氮磷背景值如表1所示。通过对该研究区域的实地调查获得农村生活及畜禽养殖数据，解译2014年的OLI-TIRS影像数据，并根据分类规范(GB/T21010-2007)获得该全城坞流域的土地利用情况。进一步用Arc-Map中的区域分析功能对各断面所代表的集水流域进行耕地面积、林地面积、城镇村及工矿用地面积进行统计，得到如表2所示信息。

表1　研究区土壤性质

表2　研究区集水流域基本信息

注：畜禽养殖的头数通过猪当量换算得到，其中肉鸡、蛋鸡、羊、肉牛、奶牛的猪当量折算系数分别为1/60，1/30，1/3，5，10。由于解译精度受限，同时该研究区域农用地(耕地+林地)的面积占93%，交通运输用地等土地利用临近城镇村及工矿用地且占地面积小，因此在本研究解译及统计过程中将其归于该流域的城镇村及工矿用地中。D1，D2，D3，D4，D5表示5个断面。下同。

2材料与方法

2.1样品测试分析方法

本研究选取2014年1—12月中每月代表日8:00至翌日8:00进行该流域水样采集及流量的测定，其中水样每30 min采集1次。采集完毕后以每个水样采集时段的累计流量为体积权重制备当次监测混合水样；流量采用STARFLOW超声波多普勒流量计，在各断面监测现场进行实时测定，每5 s记录1次读数，本研究将每月15日所监测的数值用作于输出系数模型的核算，每月5日所监测的数值用作于该模型的验证。

参照《大气降水采样与分析方法》GB13 580.2-92在该研究区域布设2个点，利用聚乙烯塑料小桶放置监测断面D2，D3附近相对高度为1.5 m的空旷地段进行采样，视降雨频次而定(2014年每月监测降雨2～7场)，监测指标以各场降雨量为权重计算得到每月降雨平均浓度，每次水样取3个平行样，在现场进行预处理后，统一由高密度聚乙烯瓶置于移动冰箱冷藏保存后，带回实验室立即进行各个指标的测试。

2.2输出负荷核算方法

通过实地调查，综合考虑土地利用形式、农村生活、畜禽养殖及降雨输出等因素，利用ArcGIS 10.2软件对研究区域进行集水流域划分，进一步在集水流域出口设立监测断面，并通过断面一整年的监测数据，在Johns等[7]提出的输出系数模型基础上，以软件划分获得的集水流域为基本计算单元建立该流域考虑降雨输出的非点源负荷输出系数法计算模型，并通过最优化数学方法进行参数率定，得到流域非点源各污染物的输出系数，同时对各断面污染物输出特征及研究区域非点源污染物来源进行分析。其中，以各断面所控制的集水流域为基本计算单元(各集水流域出口设置监测断面)，根据每次各断面的水量、水质同步监测数据，以径流量为权重，求出加权平均浓度近似作为断面径流的平均浓度，乘以断面径流量得到非点源污染负荷量[11]，并通过核算时段时间转换系数得到年非点源负荷量，其计算表达式为：

(1)

2.3考虑降雨输出的模型建立

确定各污染源合理的输出系数值是输出系数模型在特定流域中应用时的重点。影响流域非点源污染输出系数的因素包括地形地貌、水文气候等自然因素，也包括管理措施以及人类活动等人为因素[6]。本研究断面水质水量同步监测的基础下，同时对该研究区域的降雨情况进行了监测，将降雨监测得到污染物浓度与断面流量的乘积作为降雨污染物输出的负荷(通常，降雨输出为雨水浓度、降雨量及径流系数三者的乘积，本研究中将断面流量视为该断面所覆盖区域的降雨量与径流系数的乘积)。确定污染物的类型和污染源的种类是决定模型的基本结构和输出系数个数的前提[6]，进一步利用监测及统计数据进行参数率定得到全城坞流域各个非点源污染源的输出系数，模型的一般表达式为[12]：

(2)式中：k——集水流域的类别；j——核算流域中污染源的种类，共n个；i——断面及降雨监测次数，共m次；Lk——污染物在流域k中的总负荷量(kg/a)；Ej——污染物在第j种污染源的输出系数〔kg/(hm2·a)〕，其中农村生活的单位为〔kg/(人·a)〕，畜禽养殖的单位为〔kg/(头·a)〕；Aj——第j种污染源的数量；Ci——第i月降雨中污染物平均浓度(kg/m3)；Ka——降雨负荷核算时段时间转换系数。

根据该流域的特点，识别主要污染物的类型有TN，TP，主要的污染源种类有耕地、林地、城镇村及工矿用地、农村生活、畜禽养殖及降雨输出。当降雨输出负荷已知时，计算模型需要确定的参数的个数是5。因此将该流域划分为5个集水流域，根据公式可以列出5个方程，组成线性方程如下：

(3)式中：L——集水流域的某种污染物的非点源污染负荷，利用平均浓度法[12]可以计算出其值；A——污染源的数量，根据调查资料为已知值；以月为单位，断面及降雨同步监测共计12次，公式中共有5个未知数，解此线性方程组可求得输出系数，即E1，E2，E3，E4，E5。

3结果与分析

3.1流域降雨量及径流量变化特征

降雨产生的径流是往往是造成流域氮磷流失的重要因素[13]。自2014年1月1日至2014年12月31日，全城坞流域全年累积降雨量1 438.5 mm，其中5—8月的降雨量占全年降雨量的54%(全年最大的次降雨事件发生在7月27日，降雨量为87 mm，最大雨强为30 mm/h)。本研究区域降雨较多且雨量充沛。在该年的1，2，11月降雨较少，该3个月累计降雨量仅占全年降雨量的18%。

监测结果显示(图1)，各断面流量波动情况具有相似性。自6月份起，由于梅雨季节造成的持续性降雨，导致该区域在后3个月中各断面流量增大，其中7月份各断面流量达到峰值，因此降雨也是导致流量变化的关键因素，降雨量年内分布不均造成流量呈现出季节性变化，流量高峰主要集中在夏季。各断面间的流量差异性主要由于集雨面积以及农村生活排水造成，D1—D5集雨面积不断增大以及农村生活排水量不断增加，造成：D5流量>D4流量>D3流量>D2流量>D1流量的结果。

图1　2014年全城坞流域日降雨量及各监测断面流量变化情况

3.2降雨及断面监测氮磷变化特征

从图3可以得出，TP含量为0.03～0.14 mg/L，其平均值为0.08 mg/L，处于地表Ⅱ类或Ⅲ类水标准(以P计)。断面监测结果表明，在降雨高峰期断面监测TP浓度波动大，且主要以颗粒态磷(DTP)流失为主，其中断面1及断面4全年磷流失以颗粒态为主，其原因可能是该研究区域磷含量普遍较低，该监测断面又受区域农村生活污水及河道淤泥扰动的影响大；降雨水质监测结果表明，该地区降雨中磷流失主要以溶解态形式为主。

将监测得到2014年各月的污染物浓度(图2及图3)及流量(图1)水文数据代入污染物年输出负荷公式(1)，其监测断面的污染物年输出负荷如表4所示。监测断面D1—D5分别代表5个集水流域的出口，其中断面1及断面2代表的集水流域相对独立，其余监测断面所代表的集水流域相互嵌套。由于随着流域面积的增加，各污染源的数量也随之增加，监测断面D3—D5污染物总流失量呈逐渐递增的趋势。研究结果表明，降雨输出是非点源污染物流失的重要组成部分，监测研究区域降雨中的污染物水平，结合各断面的流量数据得到各集水流域的降雨输出负荷，降雨中的TN水平较TP水平相比普遍较高。核算得到D1—D5降雨输出负荷分别为TN：2 540.20，4 751.67，6 208.18，13 284.94，14 410.61 kg；TP：15.04，28.15，36.78，78.69，85.00 kg。

3.3参数率定及验证

将2014年各监测断面非点源污染物总流失负荷(表4)、降雨输出负荷与各污染源统计信息(表2)代入输出系数模型计算公式(3)中，通过最优化的数学方法得到耕地、林地、城镇村及工矿用地、农村生活、畜禽养殖的TN，TP输出系数核算结果(表3)，并在表3中统计了其他学者的输出系数研究成果。耕地的TN及TP输出系数相比其他流域的研究结果数值偏小，可能是由于该地区的耕地的种植主要以单季稻为主，在其他流域耕地的种植主要以多季稻等作物为主。农村生活的TN，TP输出系数明显高于其他流域，通过实地调查，该研究区域农村生活污水的处理相对简单，主要以“三格式”化粪池或者直排的方式入河，这是造成农村生活输出系数偏高的主要原因。

图2　全城坞小流域2014年非点源TN月流失量

通过数据核算得到污染物流失总负荷以及降雨输出负荷，结合各断面所代表的集水流域基本信息(表2)，根据各污染源的输出系数(表3)及各污染源的统计信息(表2)相乘得到输出负荷占比情况如表3。其中，降雨输出负荷是通过实测降雨资料结合公式(2)中的降雨输出部分核算获得。结合表3可知，全城坞流域各污染源TN输出负荷由大到小分别为：降雨输出>林地>城镇村及工矿用地>耕地>农村生活>畜禽养殖，其中降雨中TN输出负荷所占比例较大为75.82%，由此可见该地区降雨中TN的流失不容忽视，其次为林地输出，占20.01%，实地考察得到该地区以林地为主且面积较大，部分林地施用有机肥是造成林地TN输出较大的主要原因；各污染源的TP输出负荷由大到小分别为：林地>农村生活>降雨输出>城镇村及工矿用地>畜禽养殖>耕地，其中林地TP输出占49.16%，其次为农村生活TP输出占总输出的21.35%，因此，对林地、农村生活中TP的输出控制是治理该地区非点源污染物的关键。

图3　全城坞小流域2014年非点源TP月流失量

污染源 输出系数TNTP其他流域文献参考系数TNTP负荷/kgTNTP百分比/%TNTP耕地/(kg·hm-2·a-1)15.870.4619.40～29.00[14-18]0.90～2.26[14-18]210.916.111.111.28林地/(kg·hm-2·a-1)6.330.390.43～11.90[14-18]0.12～1.53[14-18]3800.91234.1820.0149.16城镇村及工矿用地/(kg·hm-2·a-1)6.270.677.17～17.14[14-15,17-18]0.24～7.33[14-15,17-18]289.4930.931.526.49农村生活〔kg/(人·a)〕0.200.100.01～0.04[19-21]0.01～0.06[19-21]205.60102.801.0621.35畜禽养殖〔kg/(头·a)〕0.830.160.27～4.42[22-24]0.21～2.53[22-24]91.3017.600.483.79降雨输出————14410.6185.0075.8217.92

注：“—”表示未核算相应结果。

将2014年1—12月每月5日的监测结果代入负荷核算表达式(1)对该输出系数计算模型进行验证，即为表4中的监测值。

将输出系数、降雨监测数据代入公式(3)中获得表4中计算值，由于输出系数即为各断面负荷值结合最优化数学方法计算获得，因此各断面TN，TP计算值即为各断面污染物总流失负荷。如表4所示，该输出系数计算模型在各断面平均模拟精度TN，TP分别达到80.52%以及82.90%。研究表明，该输出系数计算模型具有一定的模拟精度，进一步说明通过最优化数学方法在该类型小流域核算得到的各污染源输出系数具有一定的参考价值，在下一步试验中增加采样频次以及监测断面有助于提高该方法在该流域中模拟精度。

表4　全城坞流域非点源污染输出系数计算模型模拟精度

4结 论

(3) 基于实测资料以及输出系数法计算模型，通过最优化数学方法核算得到各污染源TN，TP输出系数。该输出模型具有一定的模拟精度，通过验证得到TN，TP负荷的模拟精度分别为80.52%以及82.90%。说明此方法在该类型小流域的适用性，核算所得输出系数为相似流域提供参考。

(4) 该流域TN输出以降雨输出为主占75.82%，其次为林地占20.01%；流域TP输出中，林地输出最大，为49.16%，农村生活TP输出占非点源污染输出的21.35%。因此，为控制非点源污染流失，针对该小流域林地以种植毛竹为主的特点，通过竹腔施肥[25]等技术实现林地的合理施肥以及对农村生活污水进行纳管收集等措施。

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收稿日期：2015-05-14修回日期：2015-07-13

通讯作者：梁新强(1979—),男(汉族),浙江省杭州市人,博士,副教授,主要从事农业面源污染控制与水质评估研究。E-mail:liang410@zju.edu.cn。

文献标识码：A

文章编号：1000-288X(2016)03-0030-08

中图分类号：X131.2

Export Characteristics and Source Analysis of Non-point Source Nitrogen and Phosphorus in Mountain Agricultural Small Catchment

XU Lixian1, LIANG Xinqiang1,2, ZHOU Kejin3, LIN Limin1,WANG Zhibo1, HUA Guifen2, WANG Xinyu1, WANG Zhirong4, HUANG Wu4

(1.CollegeofEnvironmentandResourceSciences,ZhejiangUniversity,Hangzhou,Zhejiang310058,China; 2.KeyLaboratoryforWaterPollutionControlandEnvironmentSafetyofZhejiangProvince,Hangzhou,Zhejiang310058,China; 3.EnvironmentalMonitoringCenterofZhejiangProvince,Hangzhou,Zhejiang310015,China; 4.OfficeofAgriculturalEcologyandEnergyofZhejiangProvince,Hangzhou,Zhejiang310012,China)

Abstract：[Objective] To analyze the export characteristics and source of non-point source in order to provide reference basis for the study of the similar agricultural watershed water quality and non-point source pollution control. [Methods] This area was firstly divided into certain catchments with ArcGIS software. The water quality and precipitation was monitored across sections in 2014. Combined with the mean concentration method and export coefficient model, a calculation model was set up to estimate non-point source pollution export , and the sources for various non-point pollutants was analyzed with optimized mathematic method. [Results] The total nitrogen export coefficients of agricultural land, woodland, residential land, domestics and livestock was 15.87 kg/(hm2·a), 6.33 kg/(hm2·a), 6.27 kg/(hm2·a), 0.20 kg/(person·a), 0.83 kg/(anamal·a), respectively, while the total phosphorus export coefficients was 0.46 kg/(hm2·a), 0.39 kg/(hm2·a), 0.67 kg/(hm2·a), 0.10 kg/(person·a), 0.16 kg/(anamal·a), respectively. Nitrate nitrogen was the main form of nitrogen loss in the runoff and a large amount of particulate phosphorus run off in the periods of peak rainfall. In the precipitation, ammonia nitrogen and dissolved phosphorus was main loss form. [Conclusion] In this small catchment, precipitation, woodland and domestic waste are the main pollution sources.

Keywords:non-point source pollution; precipitation; coefficient estimation; nitrogen and phosphorus losses characteristics

资助项目：国家水体污染控制与治理科技重大专项“苕溪流域农村污染治理技术集成与规模化工程示范”(2014ZX07101-012); 国家自然科学基金项目“有机肥施用对稻田土壤胶体磷赋存及运移的影响机理”(41271314)

第一作者：徐丽贤(1991—),女(汉族),浙江省湖州市人,硕士研究生,研究方向为农业面源污染控制与治理。E-mail:21314073@zju.edu.cn。