大兴安岭中南段莲花山铜银矿床硫、铅同位素组成特征及成矿物质来源

李浩，杨永强*，贺海根，王建伟，牛吉芳，华磊，谢进

（中国地质大学（北京）地球科学与资源学院，北京100083）



大兴安岭中南段莲花山铜银矿床硫、铅同位素组成特征及成矿物质来源

李浩，杨永强*，贺海根，王建伟，牛吉芳，华磊，谢进

（中国地质大学（北京）地球科学与资源学院，北京100083）

摘要：莲花山铜银矿床是位于大兴安岭中南段东坡的热液脉型铜银矿床。为了进一步探讨该矿床的成矿物质来源，本文对矿石硫、铅同位素进行了分析测试。研究结果表明：矿区金属硫化物的硫同位素组成变化范围较小，δ34SV-CDT值主要介于0.0‰～3.0‰之间，塔式分布特点明显可见，指示该矿床成矿流体中硫的来源主要为深部岩浆；铅同位素组成在构造模式图中，样品投影点主要落于地幔演化线和造山带演化线之间，说明矿石铅主要来自于壳幔物质的混合。

关键词：硫同位素；铅同位素；成矿物质来源；莲花山铜银矿床；大兴安岭中南段

资助项目：国家自然科学基金“成矿系统中成矿流体演化与成矿（41272110）”；中国地质调查“大兴安岭南麓整装勘查区关键基础地质研究（12120114076801）”；“覆盖区成矿成晕机理与找矿技术（12120113088900）”

大兴安岭中南段是中国北方重要的多金属成矿带之一，产有包括斑岩型、矽卡岩型、热液脉型在内的大量多金属矿床[1-2]。其大地构造位于中朝古板块与西伯利亚板块之间，属乌拉尔-蒙古-鄂霍茨克显生宙地槽褶皱区的一部分，后期转变为滨太平洋大陆边缘构造带[3]。本区先后经历了晚古生代中朝板块和西伯利亚板块的相向增生、拼接、褶皱及隆起与中生代古太平洋板块的俯冲，导致了强烈的火山、岩浆活动的发生[4]，形成了一系列如莲花山、布敦化、闹牛山等铜多金属矿床和长春岭、孟恩陶勒盖、浩布高等铅锌银多金属矿床（图1）。本次研究的莲花山铜银矿床是20世纪80年代发现的中型铜银矿床，Cu的平均品位可达0.7%～1.45%，伴生Ag的平均品位可达44.87×10-6～67.45×10-6[5]。前人对该矿床陆续进行了一些成矿地质背景[5]、矿床地质特征[6-8]、流体包裹体[9]、成矿时代[10-11]、成矿及找矿模式[12-13]等方面的研究，虽然关于矿床成矿物质来源也有一些涉及[5,7]，但未见对其进行系统详尽的研究。因此本文采用S-Pb同位素方法，利用矿床中矿石金属硫化物进行分析测试，对矿床的成矿物质来源进行系统的研究，从而进一步厘定矿床成矿物质源区特征，试图为矿床的成矿作用和成矿规律研究提供理论及数据支撑。

1　区域地质背景

莲花山铜银矿床是大兴安岭中南段东坡铜多金属成矿带中段上重要的中型矿床，行政区划归属内蒙古自治区兴安盟突泉县九龙乡，大地构造位置属于大兴安岭中南段晚古生代增生造山带。该造山带北部以二连-贺根山深断裂为界，南部以西拉木伦河深断裂为界，向东则被嫩江深断裂所截（图1）[15,16]。区域上出露地层主要有石炭系上统阿木山组的硬砂岩、板岩、酸性熔岩；二叠系下统大石寨组的变质凝灰岩、角砾凝灰岩、夹凝灰质砾岩、安山玢岩等中酸性熔岩；侏罗系中、上统万宝组、满克头鄂博组的陆相含煤地层、泥岩、砂岩、砾岩和陆相酸性火山岩及火山碎屑岩；第四系冲洪积、湖积砂粘土、砂砾层及风积砂等。区域上的岩浆岩主要有华力西晚期受控于东西向和北东向构造的斜长花岗岩、二长花岗岩和花岗闪长岩；燕山期受控于北东向、东西向和北西向断裂构造的闪长玢岩、斜长花岗斑岩、花岗闪长斑岩、石英二长岩和钾长花岗岩。区内的主要构造带分别形成于华力西晚期及燕山期，早期基底构造线主要呈EW向，次为近南北向和NE向。燕山期主要呈NNE向，次为NE向和NW向。各组构造相互穿切和干扰，后期的构造活动受到早期构造的限制，并对早期构造迁就利用和改造，其中东西向构造带在区域内形成最早，活动时间最长。不同时期不同构造带相互交汇及复合地段是区域岩浆活动和内生矿产生成的有利部位。

图1　大兴安岭中南段成矿带区域地质及重要矿产分布图（据文献［14］改编）Fig.1 Regional geological map showing the distribution of major ore deposits along the middle-south section of the Da Hinggan Mountains metallogenic belt1.石炭系沉积岩；2.二叠系安山岩、砂板岩；3.侏罗系凝灰质砂砾岩；4.海西期岩浆岩；5.燕山期岩浆岩；6.大型锡多金属矿床；7.中小型锡多金属矿床；8.大型铅锌银金属矿床；9.中小型铅锌银金属矿床；10.大型铜多金属矿床；11.中小型铜多金属矿床；12.大型稀有稀土元素矿床；13.断裂带；F1.嫩江深断裂；F2.西拉木伦河深断裂

2　矿区地质特征

矿区内出露的主要地层（图2）为古生界二叠系下统大石寨组（P1ds），中生界中侏罗统万宝组（J2w）、上侏罗统满克头鄂博组（J3mk）和新生界第四系沉积（Q）等。其中，大石寨组（P1ds）主要分布于矿区北部陈台屯村附近、莲花山东南及在侵入岩中呈捕掳体产出，主要岩性为变质凝灰岩、角砾凝灰岩、夹凝灰质砾岩、安山玢岩等。万宝组（J2w）主要分布于簸箕山西山北至交流河一带及矿区东南部等地，主要岩性为石英砂岩、粉砂质板岩、砂岩、砂砾岩等。满克头鄂博组（J3mk）主要分布于矿区南部及王围泡子南部附近，主要岩性为英安质凝灰熔岩、熔结凝灰角砾岩、酸性凝灰岩、流纹岩及石英斑岩等。第四系沉积（Q）主要分布于低洼地段及沟谷中，主要岩性为腐殖土、砂砾层、含砾石亚砂土、亚粘土等。

矿区内岩浆侵入活动频繁，岩浆岩分布于矿区中部及西部，占矿区面积50%以上：1）主要有分布于王围泡子东岸-簸箕山西山一带的中性-中酸性次火山岩体，呈不规则岩墙、岩板状侵入于大石寨组和万宝组地层中，主要岩石类型为安山岩、安山质角砾熔岩类、英安岩、英安质角砾熔岩类；2）分布于簸箕山、莲花山、九龙西山一带的闪长玢岩体，呈岩株状产出，面积约为13km2，形态近似等轴状，是重要的赋矿围岩[7]；3）走向为北西向，侵入于下二叠统大石寨组、中侏罗统万宝组和上侏罗统满克头鄂博组地层及闪长玢岩中的脉状斜长花岗斑岩体。前人测得该岩体的LA-ICP-MS锆石U-Pb年龄为242.9±2.7 Ma[11]，且岩体外围及边缘的北西向断裂和垂直或斜交岩体走向的张扭-张性断裂构成的交叉部位是矿体赋存的有利部位，表明成矿与三叠纪斜长花岗斑岩的侵入密切相关[17]，其主要岩石类型为斜长花岗斑岩、霏细斜长花岗斑岩，局部见到二长花岗斑岩；4）分布于陈台屯北-关家店一带的陈台斑岩体，主要岩石类型为花岗闪长岩、花岗闪长斑岩、石英闪长岩。

图2　莲花山铜银矿矿床地质简图（据文献［7］改编）Fig.2 Simplified geological map of LianHuashan Ag-Cu deposit1.第四系；2.上侏罗统满克头鄂博组；3.中侏罗统万宝组；4.下二叠统大石寨组；5.英安岩；6.英安质角砾岩；7.安山岩；8.安山质角砾岩；9.闪长玢岩；10.闪长岩；11.斜长二长花岗斑岩；12.矿脉及其编号；13.断裂；14.采样位置

矿区内控岩控矿构造十分发育，受多期次构造运动的控制明显。在早二叠世，晚华力西期运动导致矿区的地层形成了近东西向褶皱及相伴生的一些断裂。在这种近南北向挤压应力的不断作用下，矿区形成了近南北向的断裂、北东向断裂和北西向断裂。出露于簸箕山的闪长玢岩与万宝组的砂砾岩、砂质板岩呈接触带产出，另有两条斜长二长花岗斑岩脉分布其南北侧，两者的接触形态在平面上呈“入”字型。在华力西晚期-燕山早期，矿区形成的北西向断裂、裂隙带，由早期的左行剪切作用转变为后期的左行张扭性，其控制了矿体的形成[12]。矿区已查明具工业意义的矿脉30多条，矿脉形态主要为脉状、透镜状，其产出规模大小不一，但分布范围较大，约6～7 km2。盛继福等[18]按矿脉的空间展布情况，把上述矿体按坑口划分为三个不同的矿脉群：北部的5号矿脉群；中部的29号、40号矿脉群；南部的36号矿脉群。其中，5号矿脉群的围岩为闪长玢岩，29号、40号矿脉群的围岩为闪长玢岩，36号矿脉群的围岩为安山岩、安山质角砾熔岩及英安岩、英安质角砾熔岩。矿石矿物主要有黄铜矿、黄铁矿、闪锌矿、方铅矿、毒砂、磁黄铁矿、磁铁矿、赤铁矿、斑铜矿、深红银矿、淡红银矿、银黝铜矿、硫锑铜银矿、碲银矿等；次要矿石矿物有黝铜矿、辉铋矿、辉锑铋矿、硫镍钴矿、钴镍黄铁矿、辉铜矿、蓝铜矿、针铁矿、褐铁矿等；脉石矿物主要有石英、方解石、阳起石、绿泥石、绿帘石、电气石等。矿石的结构主要有自形-半自形结构、他形粒状结构、交代熔蚀结构、骸晶结构、固溶体分离结构、叶片状结构、胶状结构、压碎揉裂结构、晶洞填隙结构等。矿石的构造主要有浸染状、斑点状、块状、脉状、网脉状、条带状、斑杂状、晶洞状、蜂巢状、多孔状构造等。矿床围岩蚀变强烈，按形成先后顺序，大体上可划分为成矿前围岩蚀变和成矿期围岩蚀变。成矿前围岩蚀变的特征以碱质交代为主，其蚀变类型为钠长石化和黑云母化。成矿期围岩蚀变具有复杂的复合、叠加和组合多样等特点，主要有电气石化、阳起石化、绿帘石化、绿泥石化以及硅化和碳酸盐化等。成矿可分为四个阶段：①毒砂-黄铁矿成矿阶段；②黄铜矿成矿阶段；③黄铜矿-闪锌矿-方铅矿成矿阶段；④黄铁矿-碳酸盐成矿阶段。其中，黄铜矿主要产于②和③阶段，而区内的银矿物、铋矿物和钴镍矿物大多产于③阶段。

3　样品及分析测试方法

本次用于分析测试的金属硫化物样品，分别采自莲花山铜银矿床的5号、36号、40号坑口不同中段以及矿石堆。将矿石样品破碎、过筛，在双目镜下挑选40～60目的样品，使其金属硫化物单矿物的纯度大于99%以上，并研磨至200目以下，送实验室进行分析测试。本次样品的硫、铅同位素组成分析均在核工业北京地质研究院分析测试中心完成。

其中，硫同位素测试是将金属硫化物的单矿物与氧化剂Cu2O在高温真空条件下反应，使其中的S氧化成SO2，并在真空条件下用冷冻法收集SO2气体；而后，用MAT251气体同位素质谱仪分析硫同位素的组成，测量结果以V-CDT为标准，分析精度为±0.2‰；铅同位素样品先用混合酸溶解，然后用树脂交换法分离出铅，在相对湿度40%、室温20℃的条件下，根据标准GB/T17672—1999《岩石中铅锶钕同位素测定方法》，在ISOPROBE-T热电离质谱仪测定铅的同位素组成，测量结果用国际标样NBS981进行校正，测量误差在2σ以内。

4　测试结果

4.1硫同位素组成

矿区金属硫化物硫同位素组成测试结果及文献中的硫同位素数据一并列于表1。从表1可见：矿床48件金属硫化物δ34SV-CDT值整体变化范围为-1.4‰~ 5.0‰，极差为6.4‰，平均值为1.43‰。其中，20件黄铜矿δ34SV-CDT值为0.2‰～2.3‰，极差为2.1‰，平均值为1.28‰；10件黄铁矿δ34SV-CDT值为0.6‰～5.0‰，极差为4.4‰，平均值为2.15‰；8件闪锌矿δ34SV-CDT值为-1.4‰～3.3‰，极差为4.7‰，平均值为0.95‰；5件毒砂δ34SV-CDT值为1.2‰～2.7‰，极差为1.5‰，平均值为2.08‰；3件辉钼矿δ34SV-CDT值为1.0‰～1.5‰，极差为0.5‰，平均值为1.33‰；1件方铅矿δ34SV-CDT值为-0.7‰；1件斑铜矿δ34SV-CDT值为0.2‰。从表中还可看出，有一个样品的硫同位素之值为5.0‰，原因可能是仪器测试时的误差所导致，其余的金属硫化物硫同位素组成显示出较窄的变化范围，其峰值分别介于0.0‰~3.0‰之间（图3），表明矿床硫源均较为单一，且具深源岩浆硫组成特征。

表1　莲花山铜银矿床金属硫化物S同位素组成Tab.1 Sulfur isotopic composition of ore sulfides from the Lianhuashan Ag-Cu deposit

图3　莲花山铜银矿床矿石硫化物硫同位素组成频率直方图Fig.3 δ34S histogram for sulfide ore minerals from the Lianhuashan Ag-Cu deposit

表2　莲花山铜银矿床金属硫化物铅同位素组成Tab.2 Pb isotope compositions of ore sulfides from the Lianhuashan Ag-Cu deposit

4.2铅同位素组成

矿区金属硫化物铅同位素组成测试结果、文献中的铅同位素数据及其特征参数值见表2。从表2可见：本文14件样品206Pb/204Pb变化为18.233～18.318，平均值为18.263，极差为0.085；207Pb/204Pb变化为15.504～15.615，平均值为15.536，极差为0.111；208Pb/204Pb变化为37.990～38.537，平均值为38.099，极差为0.367。文献中3件样品206Pb/204Pb变化为18.104～18.492，平均值为18.278，极差为0.388；207Pb/204Pb变化为15.427～15.769，平均值为15.575，极差为0.342；208Pb/204Pb变化为37.815～38.570，平均值为38.181，极差为0.755。由此可见，矿石金属硫化物铅同位素组成变化范围较小，且均一、稳定，这表明铅的同位素组成来源较为单一，具有明显的正常铅特征。

5　讨论

5.1硫的来源

硫同位素是一种良好的示踪剂，因此根据矿物的硫同位素组成来判断其原始的形成条件这一方法被广泛应用[20]。一般来说，在利用硫同位素示踪成矿物质来源时，首先要确定矿源总硫的同位素组成情况，因为确定矿床溶液的硫同位素总硫组成(δ34SΣS)是判断硫源的主要依据，但当金属硫化物的矿物组合简单时，应用硫化物的δ34S的平均值就可以近似的代表成矿热液总硫的同位素组成特征[21-22]。热液矿床中硫的来源大体可以分为以下4类：1）岩浆成因硫，来源于地幔和深部地壳，其硫同位素平均组成与陨石硫同位素组成接近，即δ34SΣS值约为0～5‰；2）生物成因硫，δ34SΣS值变化范围较大，并常显示硫同位素非平衡效应；3）大洋硫酸盐，δ34SΣS值一般大于+15‰；4）混合成因硫，δ34SΣS常介于5‰～15‰[21-22]。莲花山铜银矿床金属矿物组合基本上仅见硫化物，指示矿物质沉淀时成矿流体具有较低的氧逸度。然而，在氧逸度较低时，用硫化物的硫同位素组成来代表成矿流体的总硫同位素组成也是可以的[23]。莲花山铜银矿床硫化物的δ34S值均表现为较小的正值，48件硫化物的δ34SV-CDT值变化于-1.4‰～5.0‰，除一个样品的硫同位素之值为5.0‰（原因可能是仪器测试时的误差所导致）外，其余的δ34SV-CDT峰值主要介于0.0‰～3.5‰之间，具有明显的塔式分布特征。可见该矿床成矿流体的硫来源较为单一，表现了其具有岩浆硫来源的基本特征，这样集中的变化范围体现了成矿作用与深部岩浆作用有密切的联系。

5.2铅的来源

由于U、Th在矿物中的含量极低，或基本不含U、Th，因而，在矿物结晶以后由衰变作用而产生的放射性成因铅含量相应的也就非常低，与矿物中的铅含量相比几乎可以忽略不计[24]。另外，铅元素从矿源岩中浸取时一般也不会发生同位素分馏，原因是铅同位素分子的相对分子质量较大，从而导致不同的同位素分子之间所引起的相对分子质量差就较小；因此，即使在成矿热液的物理化学条件发生变化的情况下，铅元素在进入成矿热液并随之迁移的过程中，其组成一般也不会发生改变[20]，故矿物铅同位素组成特征可以很好的用来判断矿床中成矿物质的来源。

从图4可以看出，莲花山铜银矿床矿石硫化物铅同位素的投影点大部分落于地幔演化线和造山带演化线之间，只有一个投影点落于上地壳演化线之上，另一个落于下地壳演化线和地幔演化线之间。大部分数据投点结果表明铅的起源可能与造山作用有关，而硫化物的铅同位素组成变化范围较小，指示其成矿物质应来源于单一源区，而这与区域上的构造演化史正好吻合。落于上地壳和下地壳演化线之上的样品，表明该矿床成矿过程中可能有围岩或其他深部物质的混入，同时作为矿床主要围岩和赋矿层位的大石寨组地层在矿体周缘蚀变强烈，表明热液活动从此围岩地层提取了成矿元素。因此，可以推断莲花山铜银矿床的铅主要来源于幔源铅，并由于造山作用的影响与上地壳铅发生了一定程度的混染作用。

铅同位素的特征值变化不但能够提供地质体经历地质作用的信息，而且能够反映铅的来源。铅同位素的μ值大于9.58通常被认为是来自U、Th相对富集的上地壳，而铅同位素的μ值小于9.58则被认为是来自上地幔[25,27]。莲花山铜银矿床金属硫化物与中国大陆、全球平均铅同位素μ和Th/U对比见表3，从表3可以看出：文献[18]中的μ和Th/U分别为9.16～9.79和3.60～3.78，可见其具有高μ值、低Th/U值的特点，反映该矿区普遍富U贫Th，铅多来自幔源，在高μ值的地质环境中经历了多期次演化，且饱受上地壳铅的混染而成的混合正常铅；本文的μ和Th/U分别为9.29～9.50和3.62～3.75，两者对比，说明莲花山铜银矿床的铅同位素主要来自于地幔，并受到壳源铅在一定程度上混染作用的影响。

图4　莲花山铜银矿床矿石铅同位素构造模式图（底图据文献［25］）Fig.4 Plum botectonics model of lead isotopic of ores from the Lianhuashan Ag-Cu deposit A.地幔；B.造山带；C.上地壳；D.下地壳

朱炳泉等[28]为了消除时间对铅同位素示踪结果的影响，将3种同位素表示成了与同时代地幔的相对偏差Δα、Δβ、Δγ，进而提出了Δβ-Δγ成因分类图解，以此则能很好的判断不同成因类型的矿石铅，从而不必考虑时间的因素。通过计算得到莲花山铜银矿床矿石铅的特征参数Δα、Δβ、Δγ（表4），并将其投影到铅同位素的Δβ-Δγ成因分类图解上（图5），从图中可见，莲花山铜银矿床硫化物铅同位素的投点大部分均落于岩浆作用范围内，且距离地幔源铅、造山带铅和上地壳与地幔混合的俯冲带铅（岩浆作用）三者的边界很近，只有一个样品落于上地壳和上地壳与地幔混合的俯冲带铅（岩浆作用）的界线上，指示矿石铅主要来源于壳幔混合，与岩浆作用有关，并受到造山作用的影响。

表3　莲花山铜银矿床金属硫化物与中国大陆、全球平均铅同位素μ和Th/U对比Tab.3 μ and Th/U of Pb isotope compositions in China continent，global mean and metal sulfides of the Lianhuashan Ag-Cu deposit

表4　莲花山铜银矿床样品铅同位素组成特征参数Tab.4 Feature parameter of Pb isotope compositions of the samples in the Lianhuashan Ag-Cu deposit

图5　莲花山铜银矿床铅同位素Δβ-Δγ成因分类图解（底图据文献［28］）Fig. 5 Δβ-Δγ diagram for genetic classification according to Pb isotope compositions from the Lianhuashan Ag-Cu deposit1.地幔源铅；2.上地壳；3.上地壳与地幔混合的俯冲带铅；3a.岩浆作用；3b.沉积作用）；4.化学沉积型铅；5.海底热水作用铅；6.中深变质作用铅；7.深变质下地壳铅；8.造山带铅；9.古老页岩上地壳铅；10.退变质铅

6　结论

（1）莲花山铜银矿床金属硫化物硫同位素组成变化范围较小，δ34SV-CDT的值主要介于0.0‰~3.5‰之间，其塔式分布特点明显可见，指示该矿床成矿流体中硫的来源主要为深部岩浆。

（2）矿石铅同位素的研究结果表明：莲花山铜银矿床成矿物质主要来源于发生壳幔物质混合的岩浆，并受到造山作用的影响。

致谢：在野外工作期间得到了莲花山铜银矿相关领导和技术人员支持和帮助；在单矿物的粉碎过程中牛吉芳、钱孟轩同学给予了帮助，在审稿过程中相关专家提供了建设性的修改意见，在此一并致以诚挚的谢意。

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中图分类号：P597

文献标识码：A

文章编号：1672-4135（2016）01-0031-08

收稿日期：2015-11-10

作者简介：李浩（1991-），男，在读硕士，主要研究矿产资源勘查及评价，E-mail:1144371709@qq.com；*通讯作者：杨永强（1965-），男，教授，博士后，主要从事矿床学研究工作，E-mail: yangyonq@cugb.edu.cn。

Characteristics of S and Pb isotope compositions and source of metallogenic material of Lianhuashan Ag-Cu deposit in the middle-south segment of Da Hinggan Mountains

LI Hao,YANGYong-qiang, HEHai-gen,WANGJian-wei, NIU Ji-fang, HUA Lei, XIEJin

(School of Earth Sciencesand Resources, ChinaUniversity of Geosciences(Beijing), Beijing100083, China)

Abstract：The Lianhuashan Ag-Cu deposit is a hydrothermal vien-type deposit located at the east along middle-south segment of Da Hinggan Mountains. This paper reports the sulfur and lead isotopes of the ore from the deposit, with the purpose of constraining the source of the ore-forming materials. The results show that theδ34SVCDTof metal sulfidesin themining areavary from 0.0‰to 3.0‰, varying in anarrow rangeand have obvious characteristics of tower-type distribution, which implies that the sulfur was mainly derived from the deep-seated magma. In the tectonic discriminant diagram of lead isotopes, most of the samples fall in the transition zonebetween themantlelead evolution lineand theorogen lead evolution line, suggesting that thelead of theoreismainly derivedfrommixtureof crust-mantlematerials.

Key words：sulfur isotope; lead isotope; source of ore-forming material; Lianhuashan Ag-Cu deposit; middle-southsegment of DaHinggan Mountains