河流N2O排放的影响因素研究进展

刘　赛，张　珊河南师范大学生命科学学院

河流N2O排放的影响因素研究进展

刘赛，张珊
河南师范大学生命科学学院

氧化亚氮（N2O）是一种重要的温室气体，可以加剧全球变暖，是《京都议定书》规定的6种温室气体之一。据估计，大气中N2O浓度的增加所表现的温室效应占总体温室效应增强的10%左右。文中对N2O的产生机制；对N20的排放的时候，受各种因素的影响，包括环境因子，环境因素，人类活动因素等；最后对目前研究所存在的问题进行阐述以及对未来的研究进行展望。

河流是陆地上最重要的水域体系，是物质从陆地进入海洋的重要载体，在全球物质能量循环中扮演着十分重要的角色，并且其自身体系中包含的碳氮组分是大气中温室气体的主要来源之一，其中N2O的排放受到重视。有研究对全球河流N2O的排放量进行了估算，表明全球河流N2O的排放占全球人为排放的N2O的量的15%，而到2050年，大气中约四分之一的N2O将来源于河流系统的释放［1］。如果不加以控制，N2O对全球气候的增温效应在未来必将越来越显著。然而，这些估算的数据存在着很大的不确定性，因为水生生态系统中N2O的产生以及排放极容易受到环境因子的变化所影响，因而具有很大时间和空间的差异［2］。目前，针对N2O的排放的研究虽然很多，但是大多数都仅仅进行了初步统计分析，而对河流生态系统N2O的排放的影响因子等方面的研究还存在着许多的欠缺。

1.河流中N2O的产生机制

河流中的温室气体的来源目前认为有可能是底部沉积物中所含有的各种微生物产生，也可能是汇入河流中的水体中所携带的溶解N2O，如地下水上升流、污水处理厂和工厂排放的废水、农业灌溉径流等。

1.1反硝化作用

通过微生物的各种生命活动，把硝态氮转变成气态氮，反硝化细菌能够直接作用于硝酸，使其还原为N2。当处于有氧条件下的时候，反硝化细菌体内进行有氧呼吸，氧作为最终电子受体，不发生反硝化作用。当处于缺氧的条件下，反硝化细菌利用NO3-为最终电子受体，将NO3-还原为NO2-，最终还原为N2。反硝化作用所需的氧气方面条件与硝化作用所需的条件相反，一般应在缺氧条件。

1.2硝化作用

通过微生物的各种生命活动，将铵态氮转化为硝态氮的氧化过程。对于硝化作用而言，根据目前的研究，未发现有一类菌能一步把氨转化为硝酸，必须通过两类菌的共同作用才能完成这个过程。因此硝化作用主要有两个阶段，第一阶段是在亚硝化细菌的作用下，铵被氧化成亚硝酸；第二阶段是在硝化细菌的作用下，亚硝酸进一步被氧化为硝酸，其间生成N20。硝化作用是由一类好气性微生物进行的，硝化过程中释放部分N2O。从铵态氮转化为硝态氮一般要求氧化还原电位（Eh）在400mV左右［3］，因此如果Eh不高，则即使形成了硝态氮，也将很快被还原。

1.3硝酸根异化还原作用

在无氧或微氧条件下，微生物进行硝酸盐呼吸，即以NO3-或NO2-代替O2作为电子受体进行呼吸代谢，但是硝酸盐不是末端电子受体，进行不完全还原，NO3-还原为NO2-和NH4+，NH4+为主导的产物，其本质上可以说是发酵性能量代谢过程。反应中也涉及到N2O的产生。

此外，有些N2O可能是从周围的水体中由于水系连通而使得气体输入到河流中。水体在N2O的汇的方面仍发挥一定的作用，可以使得部分温室的气体在产生后蓄存于河流生态系统之中从而减少释放。当然，当外界环境条件如温度发生变化时，河流的N2O排放可能增强，但相关结论并不一致，还有待深入研究。

2.河流中N2O排放的影响因素

通过查阅相关资料可以看出不同区域的河流N2O的浓度、排放通量有很大差异，且同一河流不同季节的N2O的浓度、排放通量也有很大差异。综合目前国内研究结果，总结了以下因子对河流N2O的影响机制。

2.1溶解氧浓度对N2O的排放的影响

有关研究表明，河流水体中溶解氧含量决定了水体中如何降解与将产生什么样产物，并对水体中各种元素的循环有重要的影响。在氮循环中，水生生态系统的水体溶解氧（DO）浓度控制着N2O的浓度与排放通量。N2O产生速率与DO之间的关系是非常的复杂，因为产生N2O的微生物既有好氧的硝化细菌，又有厌氧的反硝化细菌。而DO对N2O的产生控制也分为两个情况，首先在充足的DO供给时，硝化作用占主导地位，N2O主要由硝化反应产生，其产量浓度的大小将取决于硝化作用的基质NH4+的浓度［4］。其次在缺乏DO时，硝化反应会大大减弱，如果水体又没有外源氮的输入，此时反硝化作用也会被限制，这是因为硝化反应的产物NO3-是反硝化作用的反应物。在富营养化淡水中，深水层和沉积物表而通常缺氧，此时DO的可利用性会限制硝化作用。因此在这种情况下DO的缺乏会减少淡水沉积物中N2O的产生［5］。但是当水中有足够的NO3-和外源氮输入时，并且DO含量很少时，则会发生很好的反硝化作用，产生大量的N2O。而在现实的河流生态系统中这些反应过程可能同时存在，因此DO对N2O的产生及释放的影响极为复杂。据相关的研究显示，河流水体中的DO与N2O的浓度与排放量成负相关［6］。

2.2溶解无机氮浓度对N2O的排放的影响

水生生态系统中溶解无机氮以NH4+、NO3-+NO2-离子作为主要的存在的形式。而硝化和反硝化作用以NH4+、NO3-+NO2-作为反应基质，因此它们的含量决定这水体中N2O的产生。据目前的研究，NH4+、NO3-+NO2-浓度与N2O产量成正相关关系。例如：我国长江三角洲区域河网［7］和环渤海河流［8］等。有研究报道NO3-可以直接抑制还原酶的活性，但是又不影响将NO3-转化为N2O的酶的活性［10］。因此高浓度的NO3-除了能提高反硝化速率外，还能抑制N2O还原酶的活性，限制反硝化过程中N2O向N2的转化。

2.3有机碳的含量对N2O的排放的影响

研究表明，河流生态系统中N2O的产生速率通常也与有机碳的含量呈正相关。作为微生物能源物质的有机碳则是产N2O菌的能源物质，另外有机碳含量还可以从另一方面间接影响N2O的产生，它的增加可以促进水体中好氧微生物对环境中DO的消耗导致缺氧环境，从而有利于产生N2O的厌氧微生物过程［9］。

2.4水体中的温度对N2O的排放的影响

河流中N2O的浓度、排放通量都随着季节变化，当温度的升高时候增大。而这是因为温度可以直接影响微生物的活性，当温度升高的时候，增强硝化细菌、反硝化细菌的活性，促进N2O产量增加。而且，当温度变化的时候，沉积物中的耗氧速率会随着改变，温度升高，溶解氧浓度降低，则会导致硝化速率下降，温度对硝化细菌的抑制作用大于反硝化菌［10］。但是温度的影响并不是绝对的，由于硝化速率和DO浓度也可能随着温度有所改变，因此可以说温度对N2O的影响作用是十分复杂的，不能进行单独的定义。另外有研究表明，N2O还原酶对环境异常敏感，河流中N2O的浓度、排放通量也可能因温度升高而降低［11］。

2.5人类的活动因素对N2O的排放的影响

人类的活动增加污染物来源，比如直接排污进入河流内，农业活动中化肥施用造成的污染等。增加了大量的无机氮源汇入河流内部，进而导致河流N2O的排放增加。

此外，气压，风速，河流的大小，水流量，辐射强度，河流周围的环境因素等对N2O的排放也有一定的影响。在实际的情况中，每个因素对温室气体的产生于排放的影响不是绝对的，通常共同起作用，因此不能简单的判断每个因素所产生的影响。这正是未来所需要研究的方向。

3.存在的问题与展望

河流是温室气体N2O的重要来源，全球河流水体中的N2O的溶存浓度为2.4～1450.0nmol/L之间，水-气界面的排放通量为-1.46～542.86μmol（m2·h）-1之间。目前河流生态系统中的N2O的研究还只在排放通量和溶存浓度方面测定，是宏观角度探究，还缺乏对微观方面的研究，中国在这方面尤其缺乏。对N2O产生机制，最新研究表明，氨氮可以在完全氨氧化菌（COMAMMOX，Complete Ammonia Oxidizers）的作用下实现一步式硝化，这对解释硝化过程中N2O的产生提出了新的挑战。使我们深入思考，是否还存在其他方面的产生机制，还有待研究。水体的溶解氧浓度，溶解无机氮浓度，有机碳的含量，温度，气压，风速，辐射强度等是影响N2O排放的主要因素。是否还存在其他方面的影响因素，仍然是一个谜。虽然目前已经有较多的研究成果，但是研究还不彻底，仍需有待研究。

［1］Beaulieu J J，Tanka J L，Hamilton S K，et al.Nitrous oxide emis⁃sion from denitrification in steam and river networks［J］.Proceeding of the National Acamdemy of Science of the United States of America，2011，108（1）:214-219

［2］侯翠翠，李英臣，张芳等.卫河新乡市区段春季溶解CH4与N2O浓度特征［J］.环境科学.2016，37（5）:1891-1899.

［3］袁可能.植物营养元素的土壤化学［M］.科学出版社.1983.

［4］Liikancn A，Martikainen P J.Effect of ammonium and oxygen on methane and nitrous oxide fluxes across sediment-water interface in a eutrophic lake［J］.Chemosphere，2003，52（8）:1287-1293.

［5］Burgin A J，Hamilton S K.Have we overemphasized the role of denitrification in aquatic ecosystems？A review of nitrate removal path⁃ways［J］.Frontiers in Ecology and Environment，2007，5（2）:89-96.

［6］Rosamond M S，Thuss S J，Schiff S L.Dependce of riverine ni⁃trous oxide emission on dissolved oxygen levels［J］.Nature geosci⁃ence.2012，5:715-718.

［7］胡蓓蓓，谭永洁，王东启等.冬季平原河网水体溶存甲烷和氧化亚氮浓度特征及排放通量［J］.中国科学，2013，43（7）:919-929.

［8］蔡林颖，杨丽标，刘树庆，雷坤.枯水期环渤海16条河流N2O释放通量研究［J］.环境科学与技术，2014，37（12）:89-95.

［9］Beaulieu J J，Arango C P，Hamilton S K，et al.The production and emission of nitrous oxide from headwater streams in the midwest⁃ern United States［J］.Global Change Biology，2008，14（4）:878-894.

［10］马娟，彭水臻，王丽等.温度对反硝化过程的影响以及pH值变化规律［J］.中国环境利学，2008，28（11）:1004-1008.

［11］Liikanen A，Aartikainen P J.Effect of ammonium and oxgen on methane and oxide fluxes across sediment-water interface in a eu⁃trophic lake［J］.Chemosphere，2003，52（8）:1287-1293.

刘赛(1993-),女,汉族,河南郑州人,河南师范大学生命科学学院2013级生物技术专业在读本科生；

张珊(1996-),女,汉族,河南濮阳人,河南师范大学生命科学学院2013级生物技术专业在读本科生。