准噶尔盆地玛湖凹陷烃源岩和原油生物标志物与碳同位素组成及其意义
2016-06-23任江玲李二庭马万云邹艳荣潘长春
黄 攀, 任江玲, 李二庭, 马万云, 徐 浩, 于 双, 邹艳荣, 潘长春*
准噶尔盆地玛湖凹陷烃源岩和原油生物标志物与碳同位素组成及其意义
黄 攀1, 任江玲2, 李二庭2, 马万云2, 徐 浩1, 于 双1, 邹艳荣1, 潘长春1*
(1. 中国科学院 广州地球化学研究 所有机地球化学国家重点实验室, 广东 广州 510640; 2. 中国石油新疆油田公司 实验检测研究院 地质实验中心, 新疆 克拉玛依 834000)
对准噶尔盆地玛湖凹陷6个下二叠统风城组(P1f)烃源岩抽提物和10个原油样品进行了色谱、色谱-质谱和色谱-同位素比值质谱分析。依据分子和碳同位素地球化学特征, 将10个原油样品分为三组。第一组具有如下特征: (1) Pr/C17和Ph/C18值较高; (2)几乎不含Ts、C29Ts和C30重排藿烷; (3) 伽马蜡烷和胡萝卜烷相对含量高; (4) 三环萜烷分布模式为C20
风城组烃源岩; 生物标志物; 单体烃碳同位素; 玛湖凹陷
0 引 言
玛湖凹陷是准噶尔盆地最重要的生油凹陷, 其周缘构造主要有乌-夏断裂带、克-百断裂、中拐凸起、达巴松凸起、夏盐凸起。该凹陷二叠系地层最大厚度近7000 m, 其中风城组和下乌尔禾组地层最大厚度分别为1800 m和1400 m。该凹陷不仅是盆地西北缘油气聚集带的主要烃源灶, 盆地腹部隆起区部分油气也来源于玛湖凹陷[1]。
早期研究将西北缘的原油分为两类[2–4]。Ⅰ类原油具有类异戊二烯烷烃含量高, 姥鲛烷与植烷比值Pr/Ph<1, 伽马蜡烷和胡萝卜烷含量高, 不含Ts和C30重排藿烷, 或两类化合物相对含量很低。Ⅰ类原油来源于下二叠统风城组(P1f)烃源岩, 主要分布于盆地西北缘的克-夏断裂带, 从克拉玛依至乌尔禾、夏子街。Ⅱ类原油类异戊二烯烷烃含量相对较低, 姥鲛烷与植烷比值Pr/Ph>1, 伽马蜡烷和胡萝卜烷含量相对较低, 含有一定量的Ts和C30重排藿烷。Ⅱ类原油可能是多源的, 主要来源于中二叠统下乌尔禾组(P2w)烃源岩, 部分可能来源于下二叠统佳木河组和石炭系烃源岩。Ⅱ类原油主要分布于盆地西北缘南部红-车断裂带, 从克拉玛依、红山嘴至车排子。后来, 新疆油田王绪龙等提出用三环萜烷C20、C21和C23分布型式作为判识西北缘和盆地腹部二叠系烃源岩油源的指标: 分布形式C20
以往对玛湖凹陷风城组烃源岩地球化学特征及油源的对比研究, 主要依据采自风城地区风城组白云质泥岩, 或泥质、凝灰质白云岩样品, 烃源岩形成环境为咸化湖泊相。这类烃源岩与西北缘Ⅰ类原油在生物标志物组成上具有很好的对比性。本次研究工作, 将这一类烃源岩称为“典型”的风城组烃源岩[2–4]。
油源的认识是油气成藏研究的基础。前人研究认为下二叠统风城组(P1f)和中二叠统下乌尔禾组(P2w)是本地区最重要的烃源岩[1–6], 但至今仅在玛湖凹陷中北部风城、风南、夏子街和玛东等地区的钻井钻揭了风城组优质烃源岩。对于下乌尔禾组烃源岩, 仅在艾参1井钻揭了该套烃源岩, 且由于类型较差, 可能不具代表性[2–4]。近几年, 新疆油田公司在玛湖凹陷的西斜坡针对岩性油气藏的勘探取得重大进展[1]。不同区块岩性油气藏的原油和断裂带各油田(风城、风南、夏子街等油田)的原油在物性、分子地球化学指标和碳同位素组成方面都存在一定的差异, 这些差异究竟是由于风城组烃源岩岩相和成熟度的变化, 还是由于更老的烃源岩(下二叠统佳木河组和石炭系烃源岩)的贡献尚不清楚, 不同的认识无疑对下一步勘探产生重要影响。
近十几年, 正构烷烃单体碳同位素组成及分布特征广泛应用于油气源对比[12–16]。至今尚未见到对准噶尔盆地西北缘两类原油及二叠系烃源岩正构烷烃单体碳同位素组成研究的报道。本次工作拟通过对玛湖凹陷6个风城组烃源岩样抽提物和10个原油样色谱、色谱-质谱和色谱-同位素比值质谱的分析, 对玛湖西斜坡风城组烃源岩和原油的生物标志物及正构烷烃单体碳同位素组成特征进行研究, 并对原油油源做讨论。
1 样品与实验
1.1 样 品
本项研究采集、分析了6个烃源岩样和10个油样。6个烃源岩样品分别采自风南1井(FN1)、风南4井(FN4)、风南5井(FN5)和夏76井(X76)。10个油样分别采自夏71井(X71)、玛15井(MA15)、乌42井(W42)、风21井(F21)、风南4井(FN4)、克901井(K901)、克94井(K94)、克92井(K92)、克302井(K302)和拐25井(G25)等钻井(图1, 表1)。
1.2 族组分分析
分别取各个烃源岩抽提物和原油样品20~ 30 mg。对于烃源岩抽提物, 先用少量二氯甲烷溶解, 再用正己烷稀释至少40倍, 沉淀、分离出沥青质。对于原油样则直接用40倍正己烷稀释, 沉淀、分离出沥青质。将除去沥青质组分之后的样品, 用硅胶/氧化铝柱进行柱层析分离, 分别用80 mL正己烷、50 mL正己烷﹕二氯甲烷混合溶剂(体积比2﹕1)和30 mL甲醇冲洗, 获得饱和烃、芳烃和非烃组分。饱和烃进一步做气相色谱(GC)分析, 之后用脲素络合的方法从饱和烃中分离出正构烷烃和异构烷烃-环烷烃组分。正构烷烃组分进一步做单体烃碳同位素组成(GC-IRMS)分析, 而异构烷烃-环烷烃组分则进一步做色谱-质谱(GC-MS)分析。
图1 采样位置图
1.3 GC、GC-MS和GC-IRMS分析条件
GC分析使用HP5890色谱仪配置30 m × 0.32 mm HP-5色谱柱(涂层厚0.25 μm), 载气为氮气。柱温条件为: 初始温度70 ℃, 保留5 min, 以4 ℃/min速率升温至290 ℃, 再保留15 min。
GC-MS分析使用Thermal Scientific DSQ II 质谱仪, 配置Trace GC ULTRA 色谱仪。色谱柱为HP-5MS (30 m × 0.25 mm), 涂层厚0.25 μm, 载气为氦气。柱温条件为: 初始温度80 ℃, 保留2 min, 以8 ℃/min速率升温至180 ℃, 再以2 ℃/min速率升温至290 ℃, 保留15 min。
GC-IRMS分析采用英国GV Instruments 公司生产的Agilent 6890-Isoprime 型气相色谱-稳定同位素质谱联用仪。色谱柱为HP-5MS(30 m × 0.25 mm), 涂层厚度0.25 μm。载气为氦气。柱温条件为: 初始温度80 ℃, 恒温1.5 min, 以20 ℃/min 速率升温至130 ℃, 然后再以4 ℃/min速率升温至290 ℃, 恒温15 min。用购于Indiana大学的正构烷烃混合标样(C12–C35)作外标, 来监测同位素测定的精度。每个样品至少测定两次, 每次测定结果的差异小于0.5‰。以各次测定结果的平均值作为该样品的最终结果。
2 结果与讨论
2.1 烃源岩有机碳含量、Rock-Eval参数
6个风城组烃源岩有机碳含量(TOC)介于1.07%~2.77%之间, 氢指数(H)除样品FN5S1偏低, 为290 mg/g外, 其他5个样品介于447~524 mg/g之间。最高热解峰温(max)介于432~447 ℃之间 (表1)。
2.2 族组成
6个烃源岩样品抽提物饱和烃、芳烃、非烃和沥青质组分含量分别介于49.7%~58.5%、6.2%~ 24.7%、13.3%~27.0%和9.2%~14.0%之间。10个原油样品饱和烃、芳烃、非烃和沥青质组分含量则分别介于60.4%~79.9%、10.9%~15.4%、3.8%~10.9%和2.1%~15.0%之间。原油与烃源岩抽提物相比, 含有较多的饱和烃组分和较少的非烃与沥青质组分。除油样F21O沥青质含量较高, 为15.0%外, 其他9个样品介于2.09%~6.89%之间(表1)。
2.3 正构烷烃与类异戊二烯烷烃相对含量
6个烃源岩抽提物和10个原油样品分子地球化学指标见表2和图2。6个烃源岩抽提物饱和烃色谱和191质量色谱图见图3和图4。10个原油样品饱和烃色谱和191质量色谱图见图5和图6。
表1 烃源岩有机碳含量(TOC)、Rock-Eval参数、烃源岩与原油族组成
表2 原油及烃源岩分子参数
注: 1‒Pr/C17; 2‒Ph/C18; 3‒Pr/Ph; 4‒C20/C21三环萜烷; 5‒C21/C23三环萜烷; 6‒C23三环萜烷/(C23三环萜烷+C30藿烷); 7‒Ts/Tm; 8‒C30重排藿烷/ C30藿烷; 9‒C29Ts/C29藿烷; 10‒伽马蜡烷/C31升藿烷(22R+22S); 11‒β-胡萝卜烷/(β-胡萝卜烷+C30藿烷)
图2 烃源岩抽提物和原油分子参数相关关系图
1‒C29Ts; 2‒C30重排藿烷; 3‒C31藿烷(22S); 4‒C31藿烷(22R); C19―C25‒三环萜烷; G‒伽马蜡烷
1‒C29Ts; 2‒C30diahopane; 3‒C31hopane (22S); 4‒C31hopane (22R); C19―C25‒tricyclic terpanes; G‒gammacerane
图4 烃源岩FN5S1、X76S1和X76S2饱和烃色谱和萜烷质量色谱图
1‒C29Ts; 2‒C30重排藿烷; 3‒C31藿烷(22S); 4‒C31藿烷(22R); C19―C25‒三环萜烷; G‒伽马蜡烷
1‒C29Ts; 2‒C30diahopane; 3‒C31hopane (22S); 4‒C31hopane (22R); C19―C25‒tricyclic terpanes; G‒gammacerane
烃源岩FN1S1抽提物Pr和Ph相对含量较低, Pr/C17和Ph/C18值明显小于1 (图2a, 图3a), 其他烃源岩样品抽提物Pr和Ph相对含量较高, Pr/C17和Ph/C18值接近或大于1, 与“典型”的风城组烃源岩及Ⅰ类原油特征一致 (图2a, 图3b, 图3c, 图4a, 图4c)。
北部的5个油样X71O、MA15O、W42O、F21O和FN4O类异戊二烯烷烃含量高, Pr/C17和Ph/C18值大于或接近于1 (表2, 图2a, 图5a―图5e), 与Ⅰ类原油的特征一致。南部的两个油样G25O和K901O类异戊二烯烷烃含量明显偏低, Pr/C17和Ph/C18值均低于0.5 (表2, 图2a, 图6a, 图6e), 与Ⅱ类原油特征一致。南部油样K302O类异戊二烯烷烃含量也相对较低, Pr/C17和Ph/C18值明显小于1(表2, 图2a, 图6d), 另外两个南部油样K94O和K92O类异戊二烯烷烃含量则相对较高, 与北部的5个原油样接近, Pr/C17和Ph/C18值高于或接近于1 (表2, 图2a, 图6b, 图6c)。
图5 玛湖凹陷北部原油X71O、MA15O、W42O、F21O和FN4O饱和烃色谱和萜烷质量色谱图
1‒C29Ts; 2‒C30重排藿烷; 3‒C31藿烷(22S); 4‒C31藿烷(22R); C19―C25‒三环萜烷; G‒伽马蜡烷
1‒C29Ts; 2‒C30diahopane; 3‒C31hopane (22S); 4‒C31hopane (22R); C19―C25‒tricyclic terpanes; G‒gammacerane
图6 玛湖凹陷南部原油K901O、K94O、K92O、K302O和G25O饱和烃色谱和萜烷质量色谱图
1‒C29Ts; 2‒C30重排藿烷; 3‒C31藿烷(22S); 4‒C31藿烷(22R); C19―C25‒三环萜烷; G‒伽马蜡烷
1‒C29Ts; 2‒C30diahopane; 3‒C31hopane (22S); 4‒C31hopane (22R); C19―C25‒tricyclic terpanes; G‒gammacerane
2.4 萜烷分布特征
风南1井烃源岩FN1S1和风南4井烃源岩FN4S1抽提物Ts相对含量较高, Ts/Tm值分布在0.89~0.72之间, 同时有一定含量的C29Ts和C30重排藿烷(表2, 图2b, 图3d, 图3f)。这些特征与“典型”风城组烃源岩和Ⅰ类原油具有明显差异, 而与Ⅱ类原油的特征一致[2‒4]。此外, 风南1井烃源岩FN1S2和夏76井烃源岩X76S1、X76S2抽提物也具有一定含量的Ts (表2, 图2b, 图3e, 图4e, 图4f), 与“典型”风城组烃源岩和Ⅰ类原油具有一定的差异[2‒4]。仅风南5井烃源岩样品FN5S1几乎不含Ts、C29Ts和C30重排藿烷(表2, 图2b, 图4d), 与“典型”风城组烃源岩和Ⅰ类原油特征一致[2‒4]。
北部4个油样MA15O、W42O、F21O和FN4O和南部3个油样K94O、K92O和K302O几乎不含Ts、C29Ts和C30重排藿烷(表2, 图2b, 图5g—图5j, 图6g—图6i), 与“典型”风城组烃源岩及Ⅰ类原油的地球化学特征一致[2‒4]。南部另2个油样K901O和G25O含有一定量的Ts、C29Ts和C30重排藿烷(表2, 图2b, 图6f, 图6j), 与Ⅱ类原油的特征一致[2‒4]。值得一提的是, 北部原油样X71O含有较高的Ts、C29Ts和C30重排藿烷, Ts/Tm值大于1(表2, 图2b, 图5f), 明显不同于“典型”风城组烃源岩和Ⅰ类原油, 而与Ⅱ类原油特征一致[2‒4]。
6个烃源岩样抽提物的伽马蜡烷和胡萝卜烷相对含量均较低。伽马蜡烷/C31藿烷和β-胡萝卜烷/ (β-胡萝卜烷+C30藿烷)值分别介于0.32~0.44和0.21~ 0.66之间 (表2, 图2c, 图3d—图3f, 图4d—图4f), 与“典型”风城组烃源岩和Ⅰ类原油具有明显的差异, 而与Ⅱ类原油的特征一致[2‒4]。
北部5个油样FN4O、F21O、W42O、M15O和X71O和南部2个油样K302O和K92O伽马蜡烷相对含量较高, 伽马蜡烷/C31藿烷值介于0.73~1.54之间(表2, 图2c, 图5f—图5j, 图6h, 图6i), 与“典型”的风城组烃源岩及Ⅰ类原油的地球化学特征一 致[2‒4]。南部另外3个油样K94O、G25O和K901O伽马蜡烷相对含量较低, 伽马蜡烷/C31藿烷值介于0.20~0.58之间(表2, 图2c, 图6f, 图6g, 图6j), 与“典型”风城组烃源岩和Ⅰ类原油具有明显的差异, 而与Ⅱ类原油的特征一致[2‒4]。
北部4个油样FN4O、F21O、W42O和M15O和南部的3个油样K302O、K92O和K94O的β-胡萝卜烷相对含量较高, β-胡萝卜烷/(C30藿烷+C30藿烷)值介于0.88~0.96之间(表2, 图2c, 图5g—图5j, 图6g—图6i), 与“典型”的风城组烃源岩和Ⅰ类原油特征一致[2‒4]。其他3个油样(X71O、K901O和G25O)的β-胡萝卜烷相对含量较低, β-胡萝卜烷/(β-胡萝卜烷+C30藿烷)值介于0.54~0.77之间(表2, 图2c, 图5f, 图6f, 图6j), 与“典型”风城组烃源岩和Ⅰ类原油具有明显的差异, 而与Ⅱ类原油的特征一致[2‒4]。
4个烃源岩样品FN1S1、FN4S1、X76S1和X76S2抽提物C20、C21和C23三环萜烷具有C20
北部油样X71O、FN4O、F21O和W42O三环萜烷分布模式为C20
烃源岩FN5S1与北部原油MA15O三环萜烷分布模式为C20>C21 6个烃源岩样品之间正构烷烃单体13C值有一定的差异, 主要介于‒32‰ ~ ‒30‰之间(图7a)。烃源岩FN5S1不同碳数正构烷烃单体13C值变化范围较大, 介于‒34‰ ~ ‒27‰之间, 最大相差6‰, 可能反映该样品生烃母质的复杂性。其他5个烃源岩样品不同碳数正构烷烃单体13C值变化范围较小, 差值小于2‰ (图7a)。样品FN4S1和FN5S1正构烷烃单体13C值具有随碳数增大而变重的趋势, 其他样品13C值随正构烷烃碳数增加无明显变化趋势(图7a)。 10个原油样正构烷烃单体13C值介于‒31‰ ~ ‒27‰之间(图7b, 图7c), 相对重于烃源岩。凹陷北部油样F21O、X71O、FN4O和W42O正构烷烃单体13C值非常接近, 并且具有随碳数增加而变重的趋势(图7b)。北部油样MA15O正构烷烃单体13C值较其他4个油样明显偏重, 并且随碳数增加无明显变化趋势(图7b)。 图7 烃源岩和原油样正构烷烃单体碳同位素组成 南部油样K92O、K901O、K302O和G25O正构烷烃单体13C值具有随碳数增加而变轻的趋势。其中, K92O、K901O和K302O油样正构烷烃单体13C值非常接近, 而G25O油样正构烷烃单体13C值明显偏重(图7c)。此外, 南部油样K94O随正构烷烃碳数增加13C值无明显变化趋势(图7c)。 根据Pr/C17、Ph/C18值和萜烷分布特征, 凹陷北部4个油样MA15O、W42O、F21O和FN4O代表Ⅰ类原油的端元类型, 来源于“典型”风城组烃源 岩[2‒6]。凹陷南部油样K901O和G25O具有较低的Pr/C17和Ph/C18值, 相对较低的伽马蜡烷和胡萝卜烷含量(图2a, 图2c), 并且具有C20 烃源岩和原油的正构烷烃单体碳同位素组成既与生烃母质有关, 也与成熟度有关。凹陷北部X71O、W42O、F21O和FN4O油样正构烷烃单体13C值非常相似, 并且13C值随碳数增加而变重(图7b), 反映了这4个油样的生烃母质类型及成熟度相似。而依据分子指标, 属于Ⅰ类原油端元类型的油样MA15O正构烷烃单体13C值及其随碳数变化趋势与上述4个油样具有明显的差异, 反映该油样与其他4个油样在生烃母质和成熟度上具有一定的差异。凹陷南部油样K92O、K901O、K302O和G25O具有随碳数增加, 正构烷烃单体13C值变轻的趋势。其中, K92O、K901O和K302O油样正构烷烃单体13C值非常接近(图7c), 说明这3个油样的生烃母质和成熟度比较接近, 而油样G25O的生烃母质和成熟度与这3个油样具有一定的差异。此外, 油样K94O随正构烷烃碳数增加13C值无明显变化趋势(图7c), 该油样与其他南部4个油样之间, 在生烃母质和成熟度的差异更大。 6个风城组烃源岩抽提物在Pr/C17和Ph/C18值, Ts、C29Ts、C30重排藿烷、伽马蜡烷和胡萝卜烷等生物标志物相对含量以及三环萜烷分布模式等方面不同程度地不同于“典型”风城组烃源岩和Ⅰ类原油, 而与Ⅱ类原油相似。6个烃源岩抽提物之间正构烷烃单体13C值具有较大的差异, 并且比10个油样相对偏轻(图7a)。这些结果表明风城组烃源岩不仅是Ⅰ类原油的油源, 也是Ⅱ类原油的油源, 至少是部分Ⅱ类原油的油源。 以往的研究认为准噶尔盆地西北缘Ⅰ类原油来源于风城组烃源岩, 而Ⅱ类原油主要来源于下乌尔禾组烃源岩, 部分来源于下二叠统佳木河组、甚至石炭系烃源岩[2‒6]。本项研究结果表明这两类原油可能均主要来源于风城组烃源岩。至今为止, 在玛湖凹陷尚未钻遇有效的、具有较大生油潜力的下乌尔禾组烃源岩样品。因此, 两类原油均主要来源于风城组烃源岩的可能性比较大, 只是在玛湖凹陷北部与南部, 该套烃源岩由于沉积环境、有机岩相和成熟度差异较大, 因而具有不同的分子与碳同位素地球化学特征。 玛湖凹陷北部油样MA15O、W42O、F21O和FN4O几乎不含Ts、C29Ts和C30重排藿烷, 伽马蜡烷和胡萝卜烷相对含量高, 三环萜烷分布特征为C20 6个风城组烃源岩抽提物不同程度地具有Ⅱ类原油的生物标志物组成特征, 而与“典型”的风城组烃源岩和Ⅰ类原油的特征有一定的差异。6个烃源岩抽提物之间正构烷烃单体13C值也有较大的差异, 并且比10个原油样正构烷烃单体13C值相对偏轻。 玛湖凹陷Ⅰ、Ⅱ两类原油可能主要来源于风城组同一套烃源岩。由于在不同地区、或同一地区不同深度该套烃源岩的沉积环境、有机岩相及成熟度差异较大, 造成来源于该套烃源岩的原油具有不同的分子与碳同位素地球化学特征。 感谢中国科学院广州地球化学研究所彭平安院士、中国石油新疆油田公司王绪龙教授、新疆油田公司实验检测研究院向宝力和廖建德高级工程师对本项研究的大力支持与帮助。感谢评审专家对本文的评审与批改意见。 [1] 匡立春, 唐勇, 雷德文, 吴涛, 瞿建华. 准噶尔盆地玛湖凹陷斜坡区三叠系百口泉组扇控大面积岩性油藏勘探实践[J]. 中国石油勘探, 2014, 19(6): 14–23.Kuang Li-chun, Tang Yong, Lei De-wen, Wu Tao, Qu Jian-hua. 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Research Institute of Experiment and Testing, Xinjiang Oilfield Company, PetroChina, Karamay 834000, China GC, GC-MS and GC-IRMS analyses were performed on six extracts from source rocks within the Lower Permian Fengcheng Formation (P1f) and ten oils collected from the Mahu Sag, Junggar Basin. Based on molecular and carbon isotopic compositions, the oils can be classified into three groups. Group 1 oils are characterized by: (1) high Pr/C17and Ph/C18ratios, (2) negligible amounts of Ts, C29Ts and C30diahopane, (3) high relative concentrations of gammacerane and carotanes, (4) tricyclic terpane distribution pattern of C20 Fengcheng Formation source rocks; biomarker compounds;13C values of individual-alkanes; Mahu Sag P593 A 0379-1726(2016)03-0303-12 2015-07-28; 2015-10-22; 2015-12-04 国家油气专项专题(2011ZX05008-002-50); 国家自然科学基金(41372136) 黄攀(1989–), 男, 硕士研究生, 地球化学专业。E-mail: huangpanph@126.com PAN Chang-chun, E-mail: cpan@gig.ac.cn; Tel: +86-20-852901832.5 正构烷烃单体碳同位素组成
2.6 原油的来源
3 结 论
