风化作用对高演化黑色岩系有机质影响因素分析——以塔里木盆地柯坪地区玉尔吐斯组为例

陶国亮, 申宝剑, 腾格尔, 仰云峰, 徐二社, 潘安阳

(中国石化 石油勘探开发研究院 无锡石油地质研究所, 江苏 无锡　214151)



风化作用对高演化黑色岩系有机质影响因素分析
——以塔里木盆地柯坪地区玉尔吐斯组为例

陶国亮, 申宝剑, 腾格尔, 仰云峰, 徐二社, 潘安阳

(中国石化 石油勘探开发研究院 无锡石油地质研究所, 江苏 无锡214151)

摘要：通过对塔里木盆地柯坪地区东二沟剖面下寒武统玉尔吐斯组不同风化程度岩石样品的有机地球化学、扫描电镜和能谱分析，探讨了风化作用对岩石有机质特征的影响。结果表明：风化作用越强，有机碳丰度越低、生烃潜力越差，黑色页岩样品中的有机碳和氯仿沥青“A”含量的最大风化丢失量在95%以上，硅质岩风化丢失量小于50%。气候、暴露地表时间等因素是岩石发生风化作用的主要外部因素；矿物组成和有机质赋存方式是影响风化程度的重要内部因素，有机质以游离态形式赋存在高演化页岩中更易发生化学风化而丢失。因此，不能仅根据野外剖面烃源岩样品现今地化特征来进行烃源岩评价和油气资源量评价，而应考虑风化作用的影响。

关键词：风化作用；黑色页岩；硅质岩；有机质赋存方式；塔里木盆地

风化作用是地表或近地表的岩石或矿物与大气、水及生物接触过程中产生的各种物理、化学变化。由于构造抬升作用而暴露地表或近地表的烃源岩遭受风化作用后会产生一定的变化，这种作用不仅影响烃源岩的物理结构、化学组成，而且影响烃源岩生油能力评价。自Clayton等对黑色页岩中有机质的风化特征等进行研究以来[1]，有关黑色页岩受化学风化作用影响的研究日益受到诸多研究者关注[2-7]，重点集中在风化作用与岩石矿物元素组成之间的变化方面，同时一些学者也探讨了风化过程中有机质及碳同位素的变化特征[8-12]。国内一些学者自80年代起开始关注风化作用对烃源岩的有机地球化学特征和生烃潜力的影响[13-17]，但至今国内外很少有关于黑色页岩受风化作用的影响因素的研究。

塔里木盆地寒武系烃源岩是台盆区海相油气的重要来源[18-23]，由于该层位在台盆区内埋藏深度大，钻遇井有限。前人对该地区烃源岩地球化学特征和盆地内资源量的评价主要基于柯坪地区和库鲁克塔克地区下寒武统烃源岩露头的分析，然而由于风化作用，烃源岩露头中C、H、S等元素遭受不同程度流失，相关评价指标失真。针对以上问题，本次研究采集了柯坪地区野外露头黑色页岩和硅质岩样品，通过地球化学、有机岩石学，结合扫描电镜、能谱等先进的分析技术，探讨风化作用对有机质特征的影响，从而为该地区资源评价提供可靠的依据。

1样品采集与实验分析

本次样品采集的东二沟剖面位于阿克苏西南约80 km的玉尔吐斯山，沿314国道西行至1 038～1 039 km之间，下公路向西行进5 km左右处。东二沟剖面的玉尔吐斯组底部为灰黑色含磷结核硅质岩、黑色—灰色薄层硅质岩，中部为黑色碳质页岩、硅质岩夹层，上部为深灰色—灰白色薄层微晶白云岩。采集的样品位于剖面底部的一个矿洞内，总厚度为9.6 m。洞内样品比较新鲜，基本没有经历风化作用，而沿洞内向外同一层位的样品受风化作用逐渐增强，颜色逐渐变浅，最终为土黄色。采集样品的岩性主要包括黑色页岩和硅质岩，其中风化后的黑色页岩呈土黄色，硅质岩以条带状夹在泥页岩中间。东二沟剖面同一层位横向黑色页岩样品编号为：DEG-d-1～DEG-d-6，其中1-4号样风化严重，5号样半风化，6号样为洞内未风化样品；DEG-d-1’～DEG-d-5’是紧连下层的硅质条带样品；洞内纵向硅质页岩样品号为：DEG-Z-1～DEG-Z-11，其中1-9号为未风化样，10号为半风化样，11号为风化样(图1，表1)。

对采集样品分别进行了有机碳含量测定、氯仿沥青“A”抽提与计量、族组分分离与定量、岩石热解、有机岩石学、扫描电镜+能谱等分析。其中，有机碳含量通过 LECO CS-400 碳硫测定仪进行测定；氯仿沥青“A”含量通过索氏抽提法，利用氯仿溶剂进行抽提获得；族组分采用层析柱法进行分离、定量；岩石热解数据通过Rock-Eval 6型岩石热解评价仪进行测定；扫描电子显微镜与能谱仪组合后，可以进行微观结构和准确的成分分析。

2风化作用对有机质特征影响

2.1有机碳含量

风化作用对黑色页岩有机碳的影响较大，由洞内向外，风化作用逐渐增强，同一层位有机碳的含量逐渐降低，相差最大达到近130倍；而风化作用对同一层位硅质岩有机碳影响相对不大，相差不到2倍(表1，图2)。

图1　塔里木盆地东二沟剖面样品采集情况

除个别样品外，洞内纵向剖面样品有机碳含量变化特征为(图3)：越向下，有机碳含量越高，洞内未风化有机碳平均值为9.67%，属于优质烃源岩。

2.2黑色页岩生烃潜力

通常岩石热解(S1+S2)数据代表烃源岩生烃潜力，从表1和图3可以看出，由于该地区烃源岩处于高过成熟阶段，有机碳主要以残碳为主，烃源岩样品总体生烃潜力相对不高，但是风化对硅质和泥质烃源岩生烃潜力影响较大，风化样品几乎没有生烃潜力，而洞内未风化的样品则具有一定的生烃潜力。

2.3可溶有机质

国内外已有的关于风化作用对烃源岩有机质的影响方面的研究表明，海相高成熟度有机质比陆相有机质更容易风化[24-25]，有机质中的固定碳含量越高，相对更稳定[26-27]，而对于可溶有机质(如氯仿沥青“A”)的氧化，可能形成不溶的大分子量的非烃组分。

有机碳与氯仿沥青“A”具有正相关性，有机碳越高氯仿沥青“A”含量越高，且随着风化作用的加强，有机碳和氯仿沥青“A”同时降低(表2)。族组分主要以芳香烃和非烃为主，说明在风化的过程中，有机质的可溶以及轻质组分更容易流失[9]。另外，碳同位素分析结果表明，风化作用越强，碳同位素越偏重。

表1　塔里木盆地东二沟剖面玉尔吐斯组样品热解和有机碳分析数据

图2　塔里木盆地东二沟剖面横向有机碳含量和生烃变化特征

图3　塔里木盆地东二沟剖面纵向有机碳含量和生烃潜力变化特征

样号岩性w(TOC)/%氯仿沥青“A”/10-6组分/%饱和烃芳香烃非烃沥青质δ13CPDB/‰氯仿沥青“A”饱和烃芳香烃非烃沥青质DEG-d-1土黄色泥页岩0.0822.76-27.7-28.5-27.3-27.5-27.7DEG-d-1'硅质条带0.5816.20-28.3-29.3-27.5-28.4-28.1DEG-d-4'硅质条带1.1720.66-27.7-29.1-27.3-28.0-29.1DEG-Z-2硅质页岩10.45240.768.9421.9550.837.48-31.4-30.3-31.9-31.8-31.6DEG-Z-5硅质页岩13.49783.208.2752.7517.8110.35-32.3-30.8-32.7-31.6-32.6DEG-Z-6硅质页岩5.2862.21-31.1-30.8-29.6-30.8-30.7DEG-Z-8硅质页岩9.0173.33-31.0-28.2-30.6-30.2-31.2DEG-Z-11硅质页岩2.7322.12-27.9-27.6-27.3-27.3-28.1

3有机质风化的影响因素分析

3.1自然因素

自然因素主要包括阳光、风、水及暴露时间等，在其他条件相同时，暴露时间的长短是影响风化最主要的因素[28]，暴露时间越长，风化作用越强，有机质的损失越大(表1，图2)。黑色页岩中有机质风化一般不是物理风化，而是典型的以化学风化为主的地球化学过程[29]。通常化学风化主要有氧化、溶解和水解作用3种类型，柯坪地区属温带大陆性干旱气候，日照充足，年均降水量为73.8 mm，年蒸发量2 864.8 mm，蒸发量为降雨量的40倍以上，地表水系不发育，因此溶解和水解不是该地区主要的化学风化作用类型。

3.2岩性

前人众多研究表明黑色页岩主要形成于生物大爆发和缺氧环境[30-33]，高的海洋生产力和还原环境为海相有机质的保存创造了有利的条件，有机质的风化蚀耗主要受岩石性质的控制，砂岩、泥岩中的有机质风化损失最大，其次是泥灰岩、灰岩、硅质岩[13]。本文中亦出现相似规律，其中黑色页岩在风化过程中有机碳流失较大，有机碳含量最高和最低之间相差130多倍，这可能是由于干燥炎热的气候使得氧化作用容易进行，矿物中的低价碳元素与大气中的游离氧化合变为高价元素的作用。有机质风化的方式主要有2种：一是有机质的自身发酵，生成甲烷并释放CO2而被氧化分解[34]，具体反应公式为：

2CH2O → CO2+ CH4

其中，甲烷又可进一步被氧化产生CO2。二是硫化物矿物氧化分解产生强酸性水溶液和过渡价态金属使有机质分解[29]：

因日照的条件不一样，磷矿洞内阳光照射不到，沿洞口向外，阳光照射逐渐增强，而且黑色页岩孔隙性、渗透性相对硅质岩要大，与大气接触的比表面大，氧化程度较强，有机质风化作用也强。相对而言，矿物组成简单的硅质岩抗风化能力强[35]，氧化程度较低，有机质风化损失量相对较小。

3.3有机质赋存方式

扫描电镜可以在不破坏原样的情况下，以极高的放大倍数观察鉴定样品的超显微特征，通过能谱还可以对微区化学成分开展定性及半定量分析，这2种分析手段的结合则能够对页岩中有机碳的赋存方式等进行最直观的研究。对东二沟剖面富有机质岩石样品的扫描电镜结合能谱分析可见(图4)，岩石中0.1～5 μm泥级的石英颗粒占了很大的比例，含量一般大于50%，主要为隐晶质硅质和半自形石英晶体，其次为白云石、石膏和黄铁矿，黏土含量相对较少。有机质赋存形式主要有5种类型：(1)与隐晶质硅质共生；(2)微缝隙中充填的块状有机质；(3)条带状有机质；(4)孔洞中充填的块状有机质；(5)与硅质、微晶泥质共生。而风化后的样品的扫描电镜和能谱分析结果表明，其中有机质消失殆尽，仅剩下石英微晶和近球形含钙质(图5a)、磷质的硅质颗粒(图5b)。

大量东二沟剖面样品的扫描电镜结合能谱分析结果表明：黑色页岩中泥质含量相对较低，且成岩作用较强，泥质主要以自生伊利石形式存在，由于自生伊利石的结构层间距小，有机质难以以吸附形式存在于伊利石中；有机质赋存形式主要以游离态的细粉砂级颗粒与硅质、钙质共存，或者以条带状、块状充填于裂缝或者孔洞中。DEG-d-4扫描电镜结果表明：风化过程中细粉砂级有机颗粒由于孔隙裂缝以及层理面等因素,极易与空气中的氧发生氧化反应而丢失(图5)，而留下相对难以风化的矿物骨架。

图4　塔里木盆地东二沟剖面富有机质页岩中有机质赋存方式

图5　塔里木盆地东二沟剖面风化后的页岩中矿物组成(DEG-d-4)

根据我国烃源岩的有机质丰度评价标准[28]，对本次研究工作采集的塔里木盆地烃源岩样品进行评价，根据风化的样品测得有机碳判识为非烃源岩，而根据未风化的样品则为优质烃源岩。因此，在烃源岩评价中要注意样品是否风化，如果样品风化，在利用有机碳进行烃源岩评价和资源评价时需要谨慎考虑。

4结论

(1)风化作用对黑色页岩有机质丰度影响较大，对海相硅质岩影响相对较小，高演化黑色页岩中可溶有机质以芳香烃和非烃为主，风化过程中，有机质中轻质组分相对容易流失，碳同位素偏重。

(2)东二沟剖面有机质主要以细粉砂级的游离态形式存在，黑色页岩主要以化学风化为主，暴露地表时间是影响有机质流失的主要因素，氧化作用对有机质数量的影响最大。

(3)烃源岩评价中应充分考虑样品是否具有代表性，风化的样品不能用来作为烃源岩评价和资源评价的依据。

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(编辑黄娟)

Weathering effects on high-maturity organic matter in a black rock series:A case study of the Yuertusi Formation in Kalpin area, Tarim Basin

Tao Guoliang, Shen Baojian, Tenger Boltsjin, Yang Yunfeng, Xu Ershe, Pan Anyang

(WuxiInstituteofPetroleumGeology,SINOPEC,Wuxi,Jiangsu214151,China)

Abstract:The effects of weathering on organic matter of black shales has been studied using organic geochemistry, scanning electron microscopy and X-ray fluorescence energy spectrum. The black shales were collected from the Lower Cambrian Yuertusi Formation along Dong’ergou section in Kalpin area, Tarim Basin. As weathering increased, organic abundance became much smaller, and hydrocarbon generation potential became poorer. The maximum weathering losses of organic matter and chloroform bitumen “A” were more than 95% in black shales and less than 50% in siliceous rocks, indicating that siliceous rocks were more resistant to weathering. Climate and surface exposure time were the main causes for rock weathering. Mineral composition and organic matter occurrence determined weathering degree. Free organic matter occurring in over-mature shales was easily lost through weathering. In petroleum evaluation, it is important to not only study the present geochemical features of source rocks, but also to considerweathering effects.

Keywords:weathering; black shale; siliceous rock; occurrence of organic matter; Tarim Basin

文章编号：1001-6112(2016)03-0375-07

doi：10.11781/sysydz201603375

收稿日期：2016-01-04；

修订日期：2016-04-15。

作者简介：陶国亮(1981—)，男，博士，高级工程师，从事石油地质研究。E-mail: taogl.syky@sinopec.com。

基金项目：中石化科技部项目“沥青质分析新方法研究与海相油源判识应用”(P14051)和“海相页岩超显微特征及对页岩气富集的关系”(P15097)联合资助。

中图分类号：TE122.1

文献标识码：A