空气介质阻挡放电发射光谱测量及放电过程粒子分析

沈双晏，金 星，张 鹏

激光推进及其应用国家重点实验室，装备学院，北京 101416

空气介质阻挡放电发射光谱测量及放电过程粒子分析

沈双晏，金 星*，张 鹏

激光推进及其应用国家重点实验室，装备学院，北京 101416

介质阻挡放电； 发射光谱； 等离子体； 约化场强； 空气

引 言

发射光谱是对等离子体进行检测和诊断最常见的应用方法。发射光谱的谱特征提供了等离子体的化学和物理过程丰富的信息，通过测量谱线的波长和强度，就能够识别等离子体中存在的各种粒子和中性基团。因此，发射光谱诊断在实验室科学研究和工业生产中得到广泛应用[1]。空气放电过程中具有的物理、化学性质，使其在刻蚀、镀膜、燃烧及实验室等离子体环境中具有广泛的应用价值[2]。放电过程中等离子体的动力学行为的分析研究对于气体放电机理及其应用具有重要的作用。

董丽芳[3]等研究了放电间隙较大的介质阻挡放电，利用高速照相机，同时观察到了体放电和沿面放电的氩气的发射光谱，研究了谱线的展宽增加。杨洁[4]设计了介质阻挡放电器，通过光谱分析的方法研究了非平衡等离子体对丙烷的助燃情况。空军工程大学的何立明[5-6]研究小组建立模型对甲烷-空气放电中的粒子变化进行了模拟，分析了放电产生的粒子对助燃的影响。Starikovskaia[7]等建立了一套准确的CH4/O2/Ar混合物在放电中的反应式及电子-离子再结合的反应式，模拟了混合气体在放电阶段活性粒子的摩尔分数变化。Kosarev[8-9]等通过对放电机理的简化，使用BOLSIG+软件[10]求解了Boltzmann方程，模拟了放电产生的粒子对于点火延迟时间的影响，与实验有良好的一致性。

本文设计了一套介质阻挡空气放电光谱测量装置，测量了在实验条件下的发射光谱数据，从发射光谱分析了介质阻挡放电等离子体的粒子演化。建立了数值计算模型，耦合了密度方程、能量传递方程以及Boltzmann方程，对于介质阻挡空气放电过程中的各种粒子变化规律进行了分析，解释了发射光谱特征，计算结果对于等离子体点火助燃等具有一定的借鉴与指导意义。

1 介质阻挡放电光谱测量

1.1 系统与设备

如图1所示为实验系统示意图。由于介质阻挡放电的电源输出电压为几千伏至几万伏，因此，需要使用高压探头及示波器来读取放电过程的电参数。光谱仪则测量介质阻挡放电的发射光谱。实验所使用的电源为南京苏曼公司生产的高频高压电源，型号为CTP-2000K，放电频率为1～100 kHz，输出电压为0～30 kV。实验所使用的示波器为Tektronix公司的DPO4014四通道数字示波器，该示波器带宽为500 MHz，采样频率5.0 GS·s-1。高压探头为Tektronix公司的P6015A型高压探头，上升时间14 ns，带宽75 MHz，最大输入电压为DC20 kV，单脉冲峰值40 kV。光谱仪为HR4000CG-UV-NIR宽带光谱仪，带宽为200～1 100 nm，带有5 μm入射狭缝的复合光栅和消除高阶衍射的滤光片，光学分辨率为0.7 nm FWHM。

Fig.1 Experimental system schematic diagram

如图2所示为介质阻挡放电反应器的示意图，反应器为同轴式。本实验均通入空气进行放电试验，反应区的外表面缠绕铜丝作为外电极，电介质为石英玻璃管，内电极为内部金属铜的圆筒。

Fig.2 Schematic diagram of dielectric barrier discharge

1.2 典型实验与光谱测量

在介质阻挡放电反应器的两个气体通道中均通入一个大气压的空气，打开高频高压电源，保持电源频率为10 kHz不变，逐渐调高放电电压，当施加电压达到7 kV时，开始产生介质阻挡放电的典型现象。如图3所示为典型放电试验图。

Fig.3 Typical figure of discharge experiment

如图4所示为施加电压为11.6 kV时测量的发射光谱，从发射光谱的谱线可知，光谱仪读到的谱线主要是N2的第二正带系(313.80，315.46，336.60，353.22，357.17，375.06，380.06，399.22和405.77 nm)，主要原因是空气中的氮气占大多数，N2第二正带系是由N2(C3Πu)和N2(B3Πg)跃迁产生的，是整个N2发射光谱中最强最稳定的带系。激发态O2以及N2的其他带系的粒子跃迁也会产生发射光谱，但是这些粒子浓度较低，因此发射光谱的强度难以被测量到。

Fig.4 Emission spectrum

2 数值计算方法

2.1 约化场强的物理意义及计算

实验中，介质阻挡放电产生的非平衡等离子体中的高能电离能量取决于约化场强E/n，及电场强度与粒子数密度之间的比值。可知，非平衡等离子体的能量不但受电场强度的影响，而且受到放电气体密度的影响[11]。

如果图2所示介质阻挡放电器为管状结构，忽略边缘效应影响，气体内的电场强度可以表达为：

(1)

式中，U为电极两端电压，εg为气体的相对介电常数；εd为介质的相对介电常数；D1，D3和D2分别为内电极外直径、介质层的内外直径；r为内外电极之间某一点到管轴线的距离。

在通常大气条件下，空气的物质密度为43 mol·m-3，其粒子数密度约为2.7×1019cm-3。实验中等离子体激励电压为U=11.6 kV，有效值取为8.2 kV，如图2所示，D1=6 mm，D2=10 mm，D3=12 mm。石英玻璃的相对介电常数εd≈3.6，空气的介电常数εg=1，将数值代入式(1)，可得9.184×103V·cm-1≤Eg≤22.96×103V·cm-1。因此可计算得放电区域的约化场强Eg/n范围为34～85 Td，其中1 Td=10-17V·cm2。因此，数值计算中取约化场强为40，60和80 Td作为对比，以大致覆盖整个放电区域的约化场强。

2.2 放电物理模型

等离子体放电过程包括了碰撞、激发、电离、电子吸附和退吸附、复合等过程。采用ZDPlaskin模型，对放电阶段不同粒子浓度进行分析。不同粒子[Ni]，i=1，…，imax的浓度变化如式(2)所示，组分的初始浓度为预先设置。关于不同过程j=1，…，jmax的源项Qij通过输入的文件处理得到。典型的反应方程如式(3)所示，反应的速率Rj由式(4)计算得到。源项与反应速率之间的关系由式(5)表达[5]。

(2)

aA+bB [+δε]→a′A+cC [+δε]

(3)

Rj=kj[A]a[B]b

(4)

QA=(a′-a)R, QB=-bR, QC=cR

(5)

(6)

模型也考虑了气体的温度。当要求计算温度时，使用的热量传播表达式为式(6)(绝热等体积估计)，已知气体的比热比为γ。式(6)等式右边第二项是由于电子-中性粒子弹性碰撞电子电流产生的焦耳热。模型忽略了由离子运动产生电流而导致的焦耳热。

3 空气放电等离子体数值模拟

3.1 条件设置

如实验条件，混合气体为一个大气压，N2的粒子数密度为2.133×1019cm-3，O2的粒子数密度为0.567×1019cm-3。假设初始电子数密度为6.0×1012cm-3，气体比热容为γ=1.4。考虑约化场强为40，60和80 Td时放电过程中各种粒子浓度的变化。研究涉及包括振动激发态、电子激发态在内的55种反应组分，包括中性粒子、带电粒子、离子，共计467个反应方程式[12-13]。

Table 1 Composition of reactants

3.2 仿真结果

图5—图7中，实线对应左边y轴坐标，虚线与点划线对应右边y轴坐标，可以得到，模拟的这些粒子浓度与约化场强有相当大的关系，约化场强越大，粒子数的浓度越大。对于40，60与80 Td的约化场强，同一时刻同种粒子数的浓度会有一到两个数量级的差距。

Fig.5 Particle density of N2(A3), N2(B3) and N2(C3)

Table 2 Composition of reactants

Fig.6 Density change of excited oxygen molecule and oxygen atom

如图7所示为放电过程中较为常见的O3与NO2粒子浓度变化，这两种粒子可以有效缩短碳氢燃料的点火延迟时间[18]。随着放电，O3的粒子数浓度不断增加，而对于NO2粒子，60与80 Td时浓度增加到某一峰值后基本保持不变，而对于40 Td的约化场强，NO2的浓度不断增加，原因是约化场强较小，在仿真时间内浓度并未到达峰值。

Fig.7 Density change of O3 and NO2

4 结 论

设计了一套介质阻挡空气放电光谱测量装置，测量了在实验条件下的发射光谱数据，从发射光谱分析了放电过程的粒子变化，并且建立模型计算了放电过程中的粒子演化, 建立的模型计算结果可以很好地解释实验中测量得到的发射光谱数据。得到以下几个结论：

(1)约化场强越大，激发的粒子数的浓度越大。对于40，60与80 Td的约化场强，同一时刻同种粒子数的浓度会有一到两个数量级的差距。

(2)电场的激发产生了大量的N2(A3)，N2(B3)与N2(C3)的粒子，但是由于其能级较高，而迅速发生了转化，并且在放电的10-6s后，这些粒子的产生与转化达到了平衡。

(4)放电过程中产生的较为稳定的O3浓度持续增加，NO2的浓度达到峰值后也不会下降，对于缩短点火延迟时间有较大的意义。

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Air Dielectric Barrier Discharge Emission Spectrum Measurement and Particle Analysis of Discharge Process

SHEN Shuang-yan, JIN Xing*, ZHANG Peng

State Key Laboratory of Laser Propulsion & Application, Equipment Academy, Beijing 101416, China

Dielectric barrier discharge; Emission spectrum; Reduced electric field; Air

Dec. 3, 2014; accepted Apr. 25, 2015)

2014-12-03，

2015-04-25

国家自然科学基金项目(11372356)资助

沈双晏，1987年生，装备学院博士研究生 e-mail: ssy_fly@163.com *通讯联系人 e-mail: Jinxing_beijing@sina.com

O433.4

A

10.3964/j.issn.1000-0593(2016)02-0359-05

*Corresponding author