激光诱导Mg等离子体电子温度的实验研究

姚红兵、倪文强*、袁冬青、杨 昭、李 强

1. 江苏大学机械工程学院、江苏 镇江 212013 2. 淮海工学院理学院、江苏 连云港 222069 3. 连云港师范高等专科学校物理电子系、江苏 连云港 222006

激光诱导Mg等离子体电子温度的实验研究

姚红兵1、倪文强1*、袁冬青2、杨 昭3、李 强3

1. 江苏大学机械工程学院、江苏 镇江 212013 2. 淮海工学院理学院、江苏 连云港 222069 3. 连云港师范高等专科学校物理电子系、江苏 连云港 222006

利用波长为1 064 nm、最大能量为500 mJ的Nd∶YAG脉冲激光器在室温、一个标准大气压下对Mg合金冲击、改变激光能量、得到相应的Mg等离子体特征谱线。分析谱线、发现谱线有不同的演化速率、同时得到了MgⅠ、MgⅡ离子谱线、证明此实验条件下、激光能量足够Mg合金靶材充分电离。选择了相对强度较大的MgⅠ 383.2 nm,MgⅠ 470.3 nm,MgⅠ 518.4 nm三条激发谱线、利用这些发射谱线的相对强度计算了等离子体的电子温度、激光能量为500 mJ时、等离子体温度为1.63×104K。实验结果表明：在本实验条件下、Mg原子可以得到充分激发； 在200～500 mJ激光能量范围内、等离子体温度随着激光能量的降低而衰减、在350～500 mJ激光能量范围内的等离子体温度随激光能量的变化速度十分明显、200～350 mJ时等离子体温度变化速度迅速减缓； 激光能量为300 mJ时、谱线相对强度明显减弱、低于350和250 mJ的谱线相对强度、不符合谱线相对强度会随着激光能量提高而上升的变化趋势、证明发生了等离子体屏蔽现象、高功率激光产生的等离子体隔断了激光与材料之间的耦合。此时的等离子体温度明显升高、不符合变化趋势、这是由于在发生等离子体屏蔽现象时、激光能量被等离子体吸收、导致等离子体温度上升。

激光等离子体； Mg原子光谱； 发射光谱； 电子温度； 变化规律

引 言

利用等离子体的发射光谱(也称作激光诱导击穿谱LIBS)对化学元素进行定量的分析是一项非常重要的应用[1-4]。在局部热平衡条件有效的情况下、来自等离子体中特定原子核离子谱线的特性主要取决于以下三个因素：元素的浓度、等离子体中的电子密度和温度[5]。在研究过程中人们往往采用改变各种作用条件的方法、诸如不同的激光能量、环境气体压强、延迟时间以及其他的因素。杨兆瑞等[6]根据Ti原子光谱图、分析了1 064 nm的YAG激光器诱导的等离子体温度。陆同兴等[7]使用了1 064 nm的YAG激光器、激光束能量为10 mJ分析了部分Mg等离子体谱线的Stark展宽。近些年、在激光等离子体电子温度测定方面做了很多研究工作[6-10]、利用实验得到的激光等离子体发射谱线的Stark展宽、相对强度计算等离子体的电子温度。大部分研究关注于Ti、Al、Cu等元素、本文利用等离子体发射光谱技术得到Mg元素的等离子体谱线、对500 mJ激光能量的Mg等离子体的整体谱线进行了分析研究、并在200～500 mJ激光能量范围内依次得到Mg等离子体光谱、计算了Mg等离子体的电子温度并分析了其规律。

1 实验部分

实验装置如图1所示、实验在室温、一个标准大气压下进行。

激光器为可调谐频率、波长为1 064 nm的调Q Nd∶YAG固体激光器、最大能量为500 mJ、激光光斑直径为1 mm、脉宽为12 ns。样品镁合金放置在样品夹具上。光纤一端连接的为光收集器、另一端连接英国Andor ME5000中阶梯光栅光谱仪、该光谱仪可检测的波长范围为200～900 nm、分辨力为0.1 nm。

光谱仪校准由标准汞氩灯进行、光谱仪内部工作温度控制在-10 ℃。光谱仪与ICCD相机相连、在一个脉冲作用时间内获取激发的瞬态光谱。ICCD设置曝光时间为0.1 s、门宽为10 ms。ICCD由DG645延时器和光电二极管控制、光电二极管接受激光、作为触发源控制DG645工作。

图1 激光诱导等离子体光谱分析实验装置图

2 结果和讨论

2.1 整体谱线分析

图2为在上述实验条件下、500 mJ能量下得到的光谱图。图中可见9条一价Mg离子谱线：MgⅠ 278.0 nm、MgⅠ 285.2 nm、MgⅠ 383.0 nm、MgⅠ 383.2 nm、MgⅠ 470.3 nm、MgⅠ 516.8 nm、MgⅠ 517.3 nm、MgⅠ 518.4 nm、MgⅠ 552.9 nm(其中MgⅠ 383.0 nm、MgⅠ 383.2 nm为谱线的多重态、MgⅠ 516.8 nm、MgⅠ 517.3 nm、MgⅠ 518.4 nm为谱线的多重态)。

图2 500 mJ能量下的光谱图

图中光谱有很强的连续背景辐射、在518.4 nm处的强度比其他波长处的强度明显更强、证明谱线有不同的演化速率。同时在图中可见2条MgⅡ离子谱线：MgⅡ 448.1 nm、MgⅡ 448.2 nm(此两条谱线为谱线的多重态)、证明在此实验条件下、激光能量足够Mg合金靶材充分电离。

2.2 等离子体温度的测定

2.2.1 Boltzmann斜率法

由于得到的二价Mg离子的发射谱线较少、且有部分谱线是多重态谱线、所以无法使用Saha-Boltzmann多线图法来确定等离子体的电子温度。因此采用Boltzmann斜率法。由于等离子体的温度很高、原子或离子的各个能级都有一定程度的布局、因此、从可见到紫外的各个波段上、原子或离子的各条谱线都可被检测到。在等离子体的局部热平衡已经建立的情况下、属于相同原子的两条谱线I1和I2的强度关系由下式给出[11]

(1)

式中、下标1,2分别指第一和第二条谱线、A1和A2是跃迁几率、g1和g2分别为能级E1和E2的统计权重、kB为玻尔兹曼常数、T为热平衡温度、U1和U2为其配分函数、如果两条谱线属同一电离级次、它们就分别相等、在这样的情况下、公式可变为

(2)

取上式对数、可得同一原子两条谱线强度之比的对数、与相应的能级间距的关系、为正比关系、该公式代表的斜线称为玻尔兹曼斜线、其斜率就是温度、即

(3)

以等式左边为坐标轴Y轴、以ΔE为坐标轴X轴、用最小二乘法拟合得到直线、得到拟合直线的斜率、计算等离子体温度、该等离子体温度的精度由相对谱线强度的测量精度与跃迁几率的误差大小决定、后者起决定性作用、因此常采用多条谱线。

2.2.2 等离子体温度的实验测定结果

发射谱线强度为相对强度、如图3所示。选定相对强度较大的特征谱线、尽量减小背景噪声辐射对于计算结果的影响。选定MgⅠ 383.2 nm,MgⅠ 470.3 nm,MgⅠ 518.4 nm作为计算等离子体温度的数据。表1列出了实验得到的Mg离子发射谱线的激发能量、上能级的权重因子和跃迁几率[12-14]。

图3 用于温度测定的MgⅠ 518.4 nm周围离子发射谱线

在激光能量为500 mJ、温度为室温、气压为一个标准大气压的实验条件下、利用MgⅠ 383.2 nm,MgⅠ 470.3 nm,MgⅠ 518.4 nm等离子的发射谱线、得到此时的Boltzmann斜线如图4所示、此时计算得到的等离子体温度为1.63×104K。

如图5所示为激光能量在200～500 mJ范围内变化时、等离子体中相应的电子温度T范围为1.63×104～1.05×104K。从图5中可以看出、在500～350 mJ时、等离子体温度下降较快、变化较明显、在350～200 mJ时、等离子体温度下降速度明显降低、变化较缓慢。在300 mJ时、等离子体温度明显不符合变化趋势、是由于此时发生了等离子体屏蔽现象。

表1 有关Mg发射谱线的波长、上能级的激发能量和统计权重及其相应的跃迁几率

Table 1 Excitation energy,statistical weight of the high level of Mg line and the corresponding transition probability

Wavelength/nmUpperlevelenergy/cm-1Excitationenergy/eVgkAk/108s-1MgⅠ278.057873.9407.1894.09MgⅠ285.256968.2187.0634.91MgⅠ383.047957.0585.95150.90MgⅠ383.247957.0275.95151.21MgⅠ470.356308.3816.9950.22MgⅠ516.841197.4035.1130.11MgⅠ517.341197.4035.1130.34MgⅠ518.441197.4035.1130.56MgⅠ552.953134.6426.5950.14MgⅡ448.193799.75011.63142.33MgⅡ448.293799.63011.63142.17

图4 在500 mJ激光能量下使用MgⅠ 383.2 nm,MgⅠ 470.3 nm,MgⅠ 518.4 nm谱线数据的Boltzmann斜线图

Fig.4 Boltzmann plot for Mg line at laser energy of 500 mJ by using date of MgⅠ 383.2 nm,MgⅠ 470.3 nm,MgⅠ 518.4 nm

2.2.3 等离子体屏蔽现象

激光作用于靶标面、引发蒸气、蒸气继续吸收激光能量、使温度升高、最后在靶标面产生高温高密度的等离子体。这种等离子体向外迅速膨胀、在膨胀过程中等离子体继续锡收入射激光、阻止了激光到达靶标面、切断了激光与靶的能量耦合。这种效应为等离子体屏蔽效应[15]。

如图6所示、在激光能量为300 mJ,谱线相对强度明显减弱、低于350和250 mJ的谱线相对强度、不符合谱线相对强度会随着激光能量提高而上升的变化趋势、这是由于此时高功率激光产生的等离子体隔断了激光与材料之间的耦合。从图6中发现、在300 mJ发生等离子体屏蔽现象时、等离子体温度不符合变化趋势的明显升高、这是由于在发生等离子体屏蔽现象时、激光能量被等离子体吸收、导致等离子体温度上升。

图5 不同激光能量(200～500 mJ)激光诱导Mg等离子体中电子温度的变化曲线

Fig.5 Evolution of the temperature of laser-induced Mg plasma with different laser energy(200～500 mJ)

图6 激光能量分别为250,300,350 mJ时MgⅠ518.4 nm附近的相对强度光谱图

Fig.6 Emission spectrum of relative intensity near MgⅠ 518.4 nm at laser energy of 250,300 and 350 mJ

3 结 论

使用波长为1 064 nm、最大能量为500 mJ的Nd∶YAG脉冲激光器对Mg合金冲击、并改变激光能量、得到Mg等离子体的特征谱线、对谱线进行分析并计算得到等离子体温度。结果表明：在本实验条件下、Mg原子可以得到充分激发、并得到200～500 mJ激光能量范围内的等离子体温度、它们会随着激光能量的降低而迅速衰减、直到350 mJ以后达到一个较低的水平并缓慢变化、同时发现在激光能量为300 mJ时、发生了等离子体屏蔽现象、此时激光能量被等离子体吸收、导致等离子体温度不符合变化趋势的突然上升。

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Experimental Investigation on the Electron Temperature of Laser-Induced Mg Plasmas

YAO Hong-bing1,NI Wen-qiang1*,YUAN Dong-qing2,YANG Zhao3,LI Qiang3

1. School of Mechanical Engineering,Jiangsu University,Zhenjiang 212013,China 2. Faculty of Science,Huaihai Institute of Technology,Lianyungang 222069,China 3. Lianyungang Normal College,Lianyungang 222006,China

A series of plasma characteristic spectral lines of Mg alloy were obtained under nanosecond laser shock produced by a pulsed Nd∶YAG laser (1 064 nm,maximum energy 500 mJ),which was taken under standard atmospheric pressure and at room temperature. Results indicated that the evolutionary rates of spectral lines were different,and the laser energy was enough to ionization Mg alloy under this experimental condition by the spectral lines of MgⅠ、MgⅡ. The electron temperature of Mg plasma were calculated by the measured relative Emission-line intensity(MgⅠ383.2 nm,MgⅠ470.3 nm,MgⅠ518.4 nm). The experimental results showed that the secondary excitation Mg atoms could be got under this experimental condition. The electron temperature of Mg plasma decreased with the laser energy reduced while the laser energy was in the range of 200～500 mJ. When the laser energy was in the range of 350～500 mJ,the electron temperature changed rapidly. When the laser energy was in the range of 200～350 mJ,the electron temperature changed slowly and tended towards stability. It is found that when the laser energy was 300 mJ,the plasma temperature raised suddenly,which could not accord with the trend because of plasma shielding. When the laser energy was 300 mJ,the relative intensity of spectral lines was reduced which was lower than that of 350 and 250 mJ. And it is against the variation trend of the relative intensity of spectral lines increases with the increase of laser energy,which prove plasma shielding phenomenon had occurred and plasma with high power laser separate the coupling between laser and material. The plasma temperature was increased significantly,which is not consistent with the trend .When the plasma shielding phenomenon happened,laser energy was absorbed by the plasma,resulting in the rise of plasma temperature.

Laser plasma; Mg spectra; Emission spectroscopy; Electron temperature; Changing regularities

Aug. 18,2015; accepted Dec. 25,2015)

2015-08-18、

2015-12-25

国家自然科学基金项目(51405181、51405200)、江苏省科技厅自然科学基金项目(BK20130407)资助

姚红兵、1976年生、江苏大学机械工程学院教授 *通讯联系人 e-mail: oplkjf@qq.com

O657.3

A

10.3964/j.issn.1000-0593(2016)12-3853-04

*Corresponding author