基于波矢可调谐对称结构的条波导型SPR传感系统研究*

刘　瑾，杨海马，宋万清

（1.上海工程技术大学电子电气工程学院，上海201620；2.上海理工大学光电信息与计算机工程学院，上海200093）



基于波矢可调谐对称结构的条波导型SPR传感系统研究*

刘瑾1*，杨海马2，宋万清1

（1.上海工程技术大学电子电气工程学院，上海201620；2.上海理工大学光电信息与计算机工程学院，上海200093）

摘要：针对目前波导型SPR传感器波矢匹配条件受限及较难与光纤实现固化对接进而实现在线传感的缺点，研究由条波导激励对称结构的SPR传感系统。通过对由金属——介质——金属构成的对称结构进行模式分析，研究可在该结构内激发SPW的可能性及其波矢可调谐机制。实验制备单模条波导并激励对称传感结构，对比了条波导激励传统结构与对称结构的检测折射率范围，研究了对称结构中金属材质，金属膜厚及介质厚度对测量结果的影响，给出了折射率测量的结果，实验证明，采用对称结构实现传感，可通过镀金属膜的厚度来改善传感特性，调节两金属膜之间介质的厚度可以实现波矢匹配的调节，进而使得被测范围具有一定的可调性，具有较好的线性。

关键词：SPR；对称传感结构；调谐机制；波矢匹配

波导型表面等离子体共振SPR（Surface Plas⁃mon Resonance）传感器具有结构简单、体积小、响应速度快、可形成集成传感结构，易于进行理论分析，便于在线测量和多点检测等优点［1-7］，所以是近年来SPR传感的研究热点［8-12］。由平面波导激励的SPR传感器需要采用棱镜耦合结构来实现激励光波的输入和输出，并且不能与光纤实现固化对接，不便实现远距离在线测量。在一定波长下，通常所制备多组分玻璃波导的导模的模折射率较大，这就要求被测物质的折射率较大才能满足波矢匹配的条件。如何实现在线检测及不同范围的灵活传感以提高检测系统的适用性及检测性能，是目前波导型SPR传感器亟待解决的问题。

为解决以上问题，本文研究条波导激励的金属-介质-金属的对称型SPR结构的传感方法及结构。尽管该结构用于SPR传感受到了广泛关注，例如肖平平采用对称结构对葡萄糖溶液与大肠杆菌待测液作为待测介质［13］，汪洋等采用该结构对六价铬待测液进行了测量［14］，杜瑞等研究了对称结构中温度对金属层介电常量及导波层折射率的影响［15］。但并未对其调谐机制进行研究。该结构中，改变两金属膜间的厚度可实现波矢匹配条件的调节，使被测折射率范围具有了一定可调性；设计并制备单模条波导来激励对称传感结构；搭建光纤——光波导激励的对称结构——光纤耦合测试系统进行等离子体表面波SPW（Surface Plasmon Wave）的激发。可同时实现在线测量与测量范围可调，具有在线、适应能力强、快速高效、准确、可靠性高、操作简便等特点，可实现液体浓度及气体浓度的检测。

1　检测原理

1.1条波导的设计与制备

传感结构如图1所示，由单模条波导来激励金属——介质——金属的对称传感结构中的等离子体表面波。单模条波导采用离子交换的方法制备，在制备并分析余误差分布的平面波导基础上，设计并制备单模条波导，可以通过改变离子交换时间t来控制单模条件。

图1　条波导激励的对称SPR传感结构

对于平面渐变波导，其折射率分布如图2所示，可表示为：

式中，Δn为表面折射率增量，ns为基板折射率，f(x)为折射率分布函数

图2　平面渐变波导折射率分布

若选择AgNO3-NaNO3混合熔融盐，采用[Na+] 和[Ag+]代表Na离子和Ag离子的摩尔数，当混合熔融盐中的Ag离子摩尔比为：

此时，折射率分布函数可以用余误差函数表示，式（1）可改写为：

其中，Δn代表表面折射率增量，Deff代表离子交换时的有效扩散系数。采用AgNO3-NaNO3混合熔融盐，在配置时控制其摩尔比小于0.05%，采用离子交换温度为T，交换时间为t制备多模平面波导。M线法可以测出平面波导的传播常数，根据TE模或TM模的本征方程，将各模式两两组合，可求出相应的Δni和Deffi，并取平均值，将算得的平均值作为在相应的交换温度，时间及Ag离子浓度下的Δn和Deff。

条波导的制备以余误差分布的平面波导为基础，保持离子交换条件不变，即离子交换时的AgNO3-NaNO3的浓度、温度T，玻璃基板的参数均保持与制备平面波导时一样。那么前面所计算得到的表面折射率增量Δn和有效扩散系数Deff仍然有效。设离子交换的掩模开窗的坐标及尺寸为w（开窗半宽度），结束离子交换之后，可以将交换的时间t等效为确定的常数，那么可以将条波导的折射率分布表示为：

其中nc和ns分别是上包层和玻璃基板的折射率，Δn是表面折射率增量，f(x,y)是折射率轮廓函数，由于离子交换条波导的折射率分布与玻璃中Ag+离子的归一化浓度成比例，等于时间t为常数时的扩散进入到玻璃基板中的Ag+归一化浓度，即为用表面开窗处的Ag+离子的规格化浓度做了归一化处理后的值。

求解二维离子交换中Ag+离子的扩散方程的解，可得

可采用离子交换条波导的等效折射率法对其进行解析并计算条波导呈单模特性时的w和t。建立等效波导，具体的设计步骤根据模式不同而不同。具体计算步骤如下：

1.2对称传感结构表面模特性

SPR传感结构如图1所示，由离子交换方法制备的条波导来激励金属—介质—金属的对称传感结构，采用端面直接耦合法（End Coupling Method）来实现光纤与条波导的对接，对接后采用紫外固化胶连接封装，形成集成结构便于传感。

对于TM0模式，其本征方程为

在光频范围内，由于大多数金属的相对介电系数的实部的绝对值比虚部的大的多，若只对模式特性进行研究，而不考虑导模传输中的损耗，则ε(m)可

当介质的模厚0＜d＜∞，根据其本征方程可以推导出有效折射率(N=β/k0)的范围为

由式（9）可知，有效折射率的范围超出了导模范围，根据TM0模式波动方程的解具有表面波的特征，即TM0模为等离子体表面波。

对于TM1模式，本征方程可表示为

2　实验

2.1平面波导Δn和Deff的测定

AgNO3与NaNO3质量比为1∶999时，Ag离子摩尔比为0.049 8%，小于0.05%。在温度为350℃，采用Schott B270光学玻璃作为基板，在波长为632.8 nm时，其折射率为1.520 167。离子交换的方法制备平面波导，交换时间40 min，60 min，120 min，240 min，300 min制备五片多模渐变波导。采用632.8 nm的He-Ne激光器作为光源，M线及棱镜耦合测试同步角的方法对波导各TM导模的有效折射率进行测试，为计算等效扩散系数和表面折射率增量，各模式分别代入本征方程联立求解，测试结果和计算得到的Deff和Δn如表1所示。

表1　离子交换波导TM模的模折射率及相关参数

由表1可知，Deff和Δn近似为常数。求取Deff和Δn的平均值，作为温度为350℃，Ag+摩尔比为0.049 8%时进行离子交换的Deff和Δn，由此可得平面波导折射率分布：

2.2离子交换单模条波导的设计与制备

制备条波导时，保持温度以及AgNO3-NaNO3混合熔融盐的浓度配比与制备离子交换平面波导时一致，则2.1中通过实验方法测试TM模折射率进而计算得出的表面折射率增量Δn和有效扩散系数Deff可应用于条波导的研究中。采用条波导进行激励传感时，输入和输出可以采用光纤对接耦合的方式，与薄膜波导使用棱镜耦合激发相比，条波导结构使用非可见的近红外光不构成特别的实验困难。另外，采用长波长激发，有利于增大待测介质的厚度。改用近红外波段来实现折射率测试，需要考虑色散问题，更换一个波长测量，基板折射率与折射率增量都需要重新计算。B270玻璃的色散公式为：

式中，A0=2.2877828，A1=-9.3148723×10-3，A2= 1.098644 3×10-2，A3=4.8465203×10-4，A4= -3.394 4738×10-5和A5=1.695 855 4×10-6。Δn/ns在不同波长下近似不变。采用等效折射率法可求得制备单模条波导的开窗半宽度w和离子交换时间t。

图3　单模条件的设计结果

因为条波导激励的是混合模，所以对拟TE模和拟TM模分别实施等效折射率法，之后进行平均计算。离子交换的浓度与温度和制备平面波导时一样，基板使用B270玻璃，上包层折射率nc=1，波长为1 310 nm时单模条件如图3所示，若要满足单模条件，则在图3所示的曲线下方选择交换时间t和开窗宽度2 w。采用镀膜技术将0.5 μm的金属Al膜镀在B270基板上，利用光刻技术实现2w= 4 μm的开窗，制备时间为50 min。

2.3条波导激励的对称结构检测结果分析

采用制备的条波导构建传统传感结构和对称传感结构。激励传统结构时，在制备的条波导上镀厚度为50 nm、沿波导长度方向5 mm长度的金膜，1 310 nm激光激励等离子体表面波，测量条波导的导模传输功率。实验采用图4所示的端面直接耦合方法，利用自动调芯仪实现对单模光纤—单模条波导激励传统结构的传感单元—单模光纤系统的自动对接耦合。

图4　光纤-条形波导-光纤的端面耦合示意图

光纤与光波导的端面耦合损耗包括传输损耗、光纤及光波导对准偏差的损耗、菲涅耳反射损耗以及波导与光纤间的模场失配损耗。优化制造可以消除传输损耗；通过定位固定的方式可以减少对准偏差损耗；由折射率匹配液可以用来减少菲涅耳反射损耗。因此，在理想对准条件下，占比例最大的损耗为模场失配损耗。

当条波导的光轴方向由z表示，条波导光轴与光纤光轴的角度差由θ表示，两轴心在与z轴垂直的方向的偏差为Δx和Δy，波导与光纤端面在z向的距离为Δz，制备的单模条波导的导模在x，y方向的束腰分别由Wxo和Wyo来表示，光纤模的束腰由Wfo表示，那么光波导与光纤的耦合效率为

采用的光纤-光波导传感单元-光纤耦合对接系统如图5所示，稳压电源为驱动器供电、高稳定光源、两套精密六维调整装置、波导固定用调整座、步进电机驱动的控制器、高分辨率光功率计和计算机。调芯时，光波导被固定于中间的三维手动调整座上，左右两侧的六维调整台分别用于固定输入光纤和输出光纤，并由步进电机驱动，稳压电源为驱动器供电。计算机将控制指令发送至步进电机控制器，实现六轴驱动控制。在1 310 nm波长的平均耦合损耗为0.313 dB。

图5　耦合对接系统框图

激励对称传感结构时，如图1所示，光波导是上述采用离子交换技术制备的余误差函数折射率分布的单模条波导，采用真空热蒸发技术制备对称结构的金膜，上下两层金膜一层制备在条波导的表面上，另一层制备在与波导基板同质的玻璃板上，金膜厚约为50 nm，长度为5 mm，两金膜的间隔用精密微调机构调节为300 nm。输入/输出光纤是1 310 nm单模光纤跳线，采用上述的自动调芯机台实现输入光纤-波导-输出光纤的自动对接耦合。输入光纤与1 310 nm激光光源连接，输出光纤与光功率计连接，光强信号经光功率计转换为电信号后经放大滤波等信号处理抑制噪声之后由24 bit AD转换器转换为数字信号送入计算机进行处理，检测的分辨率可以达到传统的10-6RIU（RIU代表折射率单位）。1 310 nm光波通过输入光纤激发波导导模，导模传输途径对称金膜结构单元时，拟TM模成分在满足共振条件时激发SPR，发生共振衰减。

待测样品为折射率不同的甘油溶液。采用两种结构实际测量时，样品折射率与归一化输出光强的关系如图6所示。在条波导激励的传统结构中，波矢匹配时可激发等离子体表面波，样品折射率为1.440 356时产生最大衰减；对于条波导激励的对称结构，波矢匹配时可激发等离子体表面波，样品折射率在1.345 012时产生最大衰减；从图6中可以看出，采用条波导激励对称结构时，激发SPW时的折射率比传统结构时低，共振条件更易于实现。

图6　条波导激励的不同结构的折射率测量结果

采用条波导激励的对称结构，采用1 310 nm的光源，介质厚度为300 nm，上下两层金属厚度分别采用30 nm、40 nm、50 nm和60 nm的金膜，测得的折射率与归一化光强的关系如图7所示，分别在1.335 012、1.341 827、1.344 895和1.346 321产生最大衰减，同时可以看出，金属膜厚的改变对于衰减峰的位置、衰减幅度和衰减峰的宽度都有影响。随着对称结构中上下两层金属膜膜厚的减小，光强度随折射率变化谱线具有更深的衰减峰和更宽的半宽度，因此采用强度检测方法实现折射率测量时，选择较小的膜厚易于实现折射率匹配，并具有较宽的测量范围，但由于膜厚太小不易实现，因此，在实际检测过程中可根据测量范围综合考虑。

图7　采用金属膜厚不同的对称结构进行测量时的结果

在对称传感结构中，上下两层金属分别采用金膜和银膜，厚度采用40 nm，介质厚度为300 nm，在1 310 nm的波长下测得折射率与归一化光强的关系如图8所示。

图8　分别采用金膜和银膜的对称结构时的测量结果

从图8可以看出，在对称结构中采用银膜相对于金膜有较大的衰减和较窄的衰减峰宽度，因此采用强度检测时，选用银膜会有较高的灵敏度，但由于银膜易被氧化，而造成测量不准确，因此在进行检测时通常选择金膜。

采用1 310 nm波长，上下层金膜厚度均为40 nm的对称结构时，改变两金膜间的间隙进行强度检测时，归一化光强与被测折射率之间的关系如图9所示，可以看出所对应衰减峰位置将随着两金属膜之间的间隙发生改变，当两金属膜间的间隙为300 nm、400 nm和500 nm时，所对应的衰减峰的位置分别为1.341 706、1.363 981和1.383 702。可以看出随着间隙的减小所对应的衰减峰的折射率减小，更有利于折射率的匹配，而我们在设计传感器时，可以根据被测介质的折射率范围选择传感结构中的相关参量。

图9　对称结构中介质厚度不同时的测试结果

采用1 310 nm波长，上下层金膜厚度均为40 nm的对称结构，采用两金膜间的间隙为300 nm进行强度检测时，图10表示采用不同折射率的甘油溶液，在折射率分别为1.36，1.361和1.362时归一化光强随时间变化的显示值。在折射率范围为1.36～1.37范围内，归一化光强与被测折射率之间的关系如图11所示。

图10　光强随时间变化

图11　测量结果

图中x测试点，采用最小二乘法对测试值进行拟合得到如图所示的直线，拟合直线方程为y=4.989 6n-5.901 2，可以看出归一化光强随折射率变化近似成线性关系，其相关系数为0.989 5，显示了较好的线性相关度。

4　结论

本文研究了由金属—介质—金属构成的对称传感结构的特性，通过改变介质厚度实现强度检测时被测折射率范围可调的可调谐传感机制，并设计制备单模条波导用来激励对称结构中的等离子体表面波，便于与光纤进行固化对接，实验测定了采用对称结构与传统结构实现测量对被测范围的影响、对称结构中金属膜厚、金属材质以及介质厚度不同时对于测量结果的影响。对不同折射率的介质溶液进行了测定，得到折射率与归一化光强之间的关系，从测量结果来看被测折射率与光强呈线性关系。

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刘　瑾（1978-），女，汉族，上海工程技术大学电子电气工程学院副教授，博士，主要从事光电检测理论与应用、智能控制等方面的研究，flyingpine@sina.com；

宋万清（1960-），男，汉族，上海工程技术大学子子电气工程学院副教授，博士，主要从事设备状态监测与故障诊断，机电一体化及其智能控制、汽车轮胎动力学建模与仿真等方向研究。

杨海马（1979-），男，汉族，上海理工大学光电信息与计算机工程学院教师，博士，主要从事光学精密测量方面的研究工作；

Studyonthe SPR Sensing System Basedonthe Adjustable Wave Vector Symmetrical Structure Excitedbythe Channel Waveguide*

LIU Jin1*，YANG Haima2，SONG Wanqing1
（1.School of Electronic and Electrical Engineering，Shanghai 201620，China；2.School of Optical-Electrical and Computer Engineering，University of Shanghai for Science and Technology，Shanghai 200093，China）

Abstract：The wave vector matching condition is limited in the waveguide SPR sensor because of the large value of the mode refractive index.Most of the waveguide SPR sensors are excited by the planar waveguide，so it is difficult to docking with fiber.A symmetrical SPR sensing structure excited by the channel waveguide is presented in this pa⁃per to overcome those difficulties.By analyzing the mode characteristic of the metal-dielectric-metal structure，the possibility of the SPW excitation in this structure and the adjustablemechanism of the wave vector are studied.The single-mode channel waveguide is prepared and used to excite the symmetrical sensing structure.The testing range of symmetrical structure and traditional structure excited by the channel waveguide are compared.Effects of metal’s thickness，the thickness on the measurement results are researched.Experimental results show that the sensing characters can be changed by the thickness of the metal films，andthe wave vector matching condition can be adjust⁃ed by changing of dielectric’s thickness between the two metal films，thus the testing range is adjustable.Testing re⁃sults have good linearity.

Key words：SPR；symmetrical sensing structure；adjustable mechanism；wave vector matching

doi：EEACC：4130；7320P10.3969/j.issn.1004-1699.2016.02.007

收稿日期：2015-07-21修改日期：2015-11-16

中图分类号：TH744；O439

文献标识码：A

文章编号：1004-1699（2016）02-0188-07

项目来源：国家自然科学基金项目(61302181)；上海市自然科学基金项目(14ZR1418400，14ZR1418500)；上海市教委创新基金项目（13YZ111）