食用百合-土壤体系中镉、铅和汞的潜在生态和健康风险

李瑞琴，于安芬，白 滨，徐 瑞，丁文姣（甘肃省农业科学院畜草与绿色农业研究所，农业质量标准与检测技术研究所，农业部农产品质量安全风险评估实验室（兰州），甘肃 兰州 730070）



食用百合-土壤体系中镉、铅和汞的潜在生态和健康风险

李瑞琴，于安芬*，白 滨，徐 瑞，丁文姣
（甘肃省农业科学院畜草与绿色农业研究所，农业质量标准与检测技术研究所，农业部农产品质量安全风险评估实验室（兰州），甘肃 兰州 730070）

摘 要：采用潜在生态危害指数法和靶标危害系数法对甘肃省传统食用百合产区食用百合-土壤中重金属镉（Cd）、铅（Pb）和汞（Hg）进行潜在生态和健康风险分析。结果表明：与1993年甘肃省土壤重金属背景值相比，种植食用百合的土壤中Cd、Pb和Hg含量有明显增加现象，分别提高了1.82、0.27、1.71 倍，但符合绿色食品环境质量标准；以NY/T 391—2013《绿色食品 产地环境质量》作为参比值，研究区域食用百合土壤重金属Cd、Pb 和Hg的平均单项潜在生态风险指数分别为18.25、2.78、5.19，均小于40，风险级别为A级，生态危害程度较低；以1993年甘肃省土壤环境重金属背景值为参照值评价，百合土壤潜在生态危害程度顺序是Cd＞Hg＞Pb，对研究区域生态环境具有潜在影响的主要是镉，综合潜在生态危害程度为B级，属于中等水平；食用百合Cd、Pb和Hg的生物富集系数分别为0.131、0.003和0.022；食用百合Cd、Pb和Hg的靶标危害系数，即食用风险值低于1，重金属未超标的百合不会对人体健康构成危害。

关键词：食用百合-土壤体系；重金属；富集；潜在生态和健康风险

引文格式：

李瑞琴,于安芬,白滨,等.食用百合-土壤体系中镉、铅和汞的潜在生态和健康风险[J].食品科学,2016,37(5):186-191.

LI Ruiqin,YU Anfen,BAI Bin,et al.Potential health and ecological risks of accumulation of cadmium,lead and mercury in soil-edible lily systems[J].Food Science,2016,37(5):186-191.(in Chinese with English abstract)DOI:10.7506/spkx1002-6630-201605033.http://www.spkx.net.cn

食用百合（Lilium davidii Duch.var.unicolor(Hoog)Gotton）是百合科百合属川百合的一个变种，具有很高的食用保健和药用价值，是中华人民共和国卫生部2011年公布的87 种药食同源品之一[1]。我国食用百合栽培历史最为悠久的地区有甘肃兰州、湖南邵阳、江苏宜兴和浙江湖州[2]。其中，甘肃省是我国食用百合种植规模最大的省份，2014年食用百合种植面积达1.133 3 万hm2，主要栽培品种为兰州百合[3]。此外，以龙牙百合为主栽品种的食用百合生产主要在江西、湖南和湖北等省，江西万载县有6 666.7 hm2，湖南龙山县和隆回县常年百合栽培面积达5 866.7 hm2[4]。还有些地方，如安徽霍山、山西平陆、四川西昌、贵州等少数地方进行食用百合生产的是以卷丹百合为主[5]。江苏、浙江等地种植面积大幅度萎缩，其中浙江长兴种植面积仅剩333.3 hm2，江苏宜兴市仅剩133.3 hm2[6]。

目前，食用百合研究主要集中在栽培技术、组培繁育、有效成分提取及产业现状等方面[7-12]，杨伟等[13]对从市场抽取的6 份兰州百合进行镉（Cd）、铅（Pb）含量测定。而对于百合重金属含量与土壤重金属含量之间的关系，及其对人体的健康风险仍然缺乏有效研究，从本课题组前期研究结果可知，砷（As）和铬（Cr）在食用百合-土壤体系的累积程度较低，因此本研究只对Cd、Pb和汞（Hg）3 种限量重金属元素在食用百合-土壤体系的富集特征和潜在风险进行探讨。本研究在诸多中药材及其土壤重金属污染研究方面结果的基础上[14-23]，通过田间调查采样和室内测定分析，揭示食用百合重金属Cd、Pb 和Hg的富集规律，分析评估食用百合-土壤重金属Cd、Hg和Pb的生态和健康潜在风险，以期为政府对特色农产品食用百合质量科学监管提供科学依据，为百合产业可持续发展提供科技支撑。

1　材料与方法

1.1研究区概况

食用百合产地主要分布在沿祁连山系的二阴山区。该地区山大沟深、沟壑纵横、植被良好，土壤质地为砂质壤土和粉砂质壤土。土层深厚、质地疏松，海拔1 700～2 700 m，降水偏少、日照充足、蒸发量大、气候干燥。春季干旱多风，夏无酷暑、降水集中，秋季凉爽，冬季寒冷少雪。年均气温8.5～8.9 ℃，年均降水量300～400 mm，全年日照时数2 446 h，无霜期180 d以上。

1.2田间调查与采样

土壤和食用百合样品采集于2014—2015年，分别在食用百合的主产区域，兰州市七里河区、西固区、榆中县及其定西市临洮县、临夏州永靖县，5 个县区的共20多个乡镇30多个村的百合种植基地，随机采取86 个代表性的土壤样品（0～40 cm），取样点以GPS精确定位，采样时使用不锈钢锹在大约600 m2范围的百合地内多点随机采集靠近百合根部的土壤，混合均匀后缩分至1～2 kg装入自封袋混合成一个混合样品。在采集土壤样品的同时，采集与土壤样品相对应的86 个百合样品根据NY/T 1054—2013《绿色食品产地环境调查、监测与评价规范》[24]，百合属于多年生作物，土壤样品采集深度为0～40 cm。

1.3样品处理及分析

田间采集的土壤样品经风干，在室内剔除石块、植物根茎等杂质，研磨分别过2、0.3、0.149 mm筛，供土壤pH值、有机质等基本理化性质和Cd、Pb和Hg的全量分析测定。百合样品采集后，采用百合干加工方法，即先削去百合鳞茎上的残根和有瑕疵的鳞瓣，用水冲洗干净、剥瓣，再用开水煮沸后，放入60 ℃烘箱中烘干，烘干后的百合样品粉碎装入密封纸袋，保存在干燥器中供重金属全量分析使用。土壤样品采用HCl-HNO3-HF-HClO4四酸消解法，植物样品采用HNO3-HClO4法消煮。土壤全量Cd和百合中的Cd、Pb用石墨炉原子吸收法测定，土壤Pb全量用原子吸收法测定，土壤Hg全量采用王水消化，百合Hg采用HNO3-HClO4消化、原子荧光光谱法（atomic fluorescence spectrometry，AFS）测定。所有实验用器皿均经稀酸和王水浸泡，减少器皿对Cd、Pb和Hg的吸附，实验用水均为去离子超纯水。土壤样品和植物样品的分析过程中分别采用国家标准参比物质进行分析质量控制[25-30]。所有样品的测定均在农业部农产品质量安全风险评估实验室（兰州）完成。

1.4评价方法

1.4.1单项污染指数法

土壤单项污染指数采用以下公式计算：

式中：Pi为土壤中污染物i的单项污染指数；Ci为土壤污染物i含量的实测值；Si为污染物i的评价标准。Pi＜1，表明土壤未受污染物i的明显污染；Pi＞1，表明土壤已受污染，Pi越大，受污染程度越重。

1.4.2潜在生态风险指数评价方法

潜在生态风险指数法采用Hakanson[31]提出的方法，重金属单项污染潜在生态危害系数（Eri）计算见下式。

式中：Tir为重金属毒性响应系数，Cd、Pb、Hg的毒性响应系数分别为30、5、40[32-33]；Ci、Cin分别为重金属的实测值/（mg/kg）和参比标准值/（mg/kg）。

重金属潜在生态风险指数的分级标准见表1。重金属综合污染潜在生态风险指数（risk index，RI）计算公式为：

表1　重金属潜在生态风险指数的分级标准Table 1 Standards for the grading of potential ecological risk indices of heavy metals

1.4.3重金属富集

生物富集系数（bioconcentration factor，BCF）常被用来评价有机体吸收和富集化学物质的能力[34]。本研究以百合鳞茎中的重金属含量与土壤中相应元素含量之比表示。

1.4.4人体健康风险评价

本研究采用靶标危害系数和危害指数方法对食用百合中重金属对人体可能产生的有害影响进行计算评估[35]。计算公式如下：

式中：C为食用百合中重金属含量/（mg/kg）；FIR为成人和儿童每日百合最大摄入量（此处按当地百合消费习惯折算，成人和儿童每日百合最大摄入量分别为0.25、0.125 kg/d）[36-37]；mAB为人体平均体质量（成年人为60 kg，儿童为16 kg）[38-39]。该方法中若靶标危害系数＜1，则认为人体负荷的重金属对人体健康造成的影响不明显。

1.5数据处理

数据采用SPSS 12.0等软件进行统计分析。

2　结果与分析

2.1土壤Cd、Pb、Hg含量和pH值

研究区土壤pH值范围为7.95～8.68，平均值为8.37，呈碱性。食用百合种植区土壤重金属含量及分布见表2。以NY/T 391—2013《绿色食品 产地环境质量》[40]标准中旱地、pH值大于7.5的土壤质量要求为参照标准评价时，Cd、Pb和Hg的超标率均为0；以1993年甘肃省环境监测中心站研究发表的土壤环境重金属（背景值为2）[41]为参照标准评价时，土壤Cd、Pb和Hg分别比参照值提高了1.82、0.27、1.71 倍。

表2　研究区域百合土壤重金属镉、铅和汞的描述性统计（ =86）Table 2 Summary statistics of Cd,Pb and Hg concentrations in lilygrowing topsoil in the investigated areas( = 86)

2.2食用百合种植区土壤重金属污染评价

2.2.1单项污染指数评价

以NY/T 391—2013为评价标准，结果如图1所示，17 个种植基地中，单项污染指数依次为Cd＞Pb＞Hg，其中除了3 个基地Cd和1 个基地Pb的污染指数大于0.7，污染程度达到警戒线外，其余各项重金属均处于清洁级，特别是Hg的污染指数均在0.25以下。可见食用百合种植基地的重金属综合污染程度处于安全清洁水平。但是，兰州市七里河区袁家湾村、定西市临洮县马家山村、临夏州永靖县关山乡等种植百合历史长久的地区，土壤Cd 和Pb的污染程度明显高于其他种植基地。

图1　百合种植基地土壤重金属Cd、Pb和Hg污染指数与污染程度Fig.1 Contamination indexes and degree of Cd,Pb and Hg in lilygrowing soils

2.2.2 潜在生态风险指数法评价

以NY/T 391—2013作为参比值，研究区食用百合土壤重金属Cd、Pb和Hg的平均单项潜在生态风险指数分别为18.25、2.78、5.19，均小于40，风险级别为A级，生态危害程度较低。

以1993年甘肃省环境监测中心站研究发表的土壤环境重金属背景值作为参比值（即Cd、Pb、Hg分别为0.087、22.3、0.017 mg/kg）[41]，研究区食用百合土壤重金属Cd、Pb和Hg的单项潜在生态风险指数和综合潜在生态RI值见表3。

表3　百合土壤Cd、Pb和Hg综合潜在生态风险指数Table 3 Grading of potential ecological risk indices of Cd,Pb and Hg in lily-growing soils

百合土壤重金属单项潜在生态风险分析认为：研究区食用百合土壤重金属各元素潜在生态危害程度依次为Cd＞Hg＞Pb。Cd的潜在生态危害最强，有11 个基地的土壤风险级别为C级，生态危害程度强，有6 个基地的土壤风险级别为B级，生态危害程度轻微；其次是Hg，分别有1 个基地的风险级别达到D级，生态危害程度极强，有12 个基地的土壤的风险级别为C级，生态危害程度强；Pb的风险级别为A级，生态危害程度较低。

以上结果表明，研究区食用百合土壤中Cd、Pb和Hg污染的潜在生态风险级别为B级，潜在生态危害程度为中等。

2.2.3土壤重金属含量的频数分布

从食用百合土壤重金属含量的频次分布图来看，食用百合土壤Cd、Pb存在一定的近正态分布（图2）。食用百合土壤重金属Cd、Pb和Hg含量频率高于50%的范围和频率分别为：Cd含量分布在0.256～0.300 mg/kg之间的频率为53.5%，Pb含量分布在24.65～30.05 mg/kg之间的频率为52.3%，Hg含量分布在0.053～0.069 mg/kg之间的频率为56.9%。这与胡文友等[36]对南方典型设施蔬菜生产系统的研究结果基本一致，与同地区的其他作物土壤相比，研究区食用百合土壤Cd处于较高水平，但是与其他学者[42-44]研究的蔬菜土壤相比，食用百合土壤Cd、Pb和Hg含量处于较低水平。

图2　百合土壤Cd（A）、Pb（B）和Hg（C）的分布频次Fig.2 Frequency distribution of Cd(A),Pb(B)and Hg(C)contents in lily-growing soils

2.3食用百合重金属累积及富集

2.3.1食用百合对重金属的累积状况

表4　食用百合重金属浓度和超标率Table 4 Concentrations of heavy metals in lily(none exceeding maximum allowable limit)

本研究对食用百合重金属污染评估主要参照了GB 2762—2012《食品安全国家标准 食品中污染物限量》标准[45]，其Cd、Pb、Hg的限量指标分别为0.1、0.2、0.01mg/kg。由表4可知，研究区食用百合鲜品的重金属Cd、Pb、Hg均未超标。

2.3.2食用百合对重金属的富集能力

表5　食用百合重金属的平均富集系数Table 5 Average BCF of heavy metals in lily

由表5可知，食用百合可食用部位鳞茎对重金属的富集能力依次为Cd＞Hg＞Pb，其中Cd的富集系数最大，平均值为0.131，范围为0.024～0.351，与其他学者[46-47]的研究结论相比，食用百合对Cd的富集远远低于其他蔬菜，研究者[46-47]认为叶菜类对Cd的富集系数为0.580，根茎类蔬菜对Cd的富集系数为0.211。

2.4食用百合重金属摄入的健康风险评价

假设当地居民每日摄入百合0.25 kg，以此为依据，由表6可知，当地居民每日因食用百合摄入Cd、Pb、Hg的量分别为0.000 135、0.000 333、0.000 005 33 mg，食用百合重金属平均每日摄入量值均低于美国国家环境保护局推荐的参考暴露剂量值（Cd、Pb和Hg的参考暴露剂量值分别为 0.001 0、0.003 6、0.000 5 mg/（kg·d））[36-37]，百合的靶标危害系数值低于1，均处于安全水平，未发现健康隐患。相比而言，Cd健康风险指数最大，其次是Pb，Hg相对较小。儿童的靶标危害系数值约为成人的0.88 倍，说明儿童食用百合的重金属风险大于成人，这与秦普丰[37]和陈晶中[38]等的报道一致。但是上述理论计算获得的人体健康风险仍存在一定的不确定性，因为没有同时考虑摄入主食、其他蔬菜、肉类、蛋类、奶类等对人体健康的风险。

表6　百合重金属摄入量及健康风险Table 6 Heavy metal intakes from lily and evaluation of possible health　riisskkss

3　结 论

甘肃省食用百合传统种植区土壤Cd、Pb和Hg的含量范围分别为0.16～0.37、19.25～38.18、0.02～0.13 mg/kg，平均值分别为0.250、28.270、0.046 mg/kg；土壤质量符合NY/T 391—2013，Cd、Pb和Hg超标率均为零；潜在生态危害程度为B级，属于中等水平，其中潜在生态风险较大的重金属元素是Cd。

研究区食用百合鲜品Cd、Pb和Hg的含量范围为0.006～0.086、0～0.197、0～0.003 mg/kg，平均值分别为0.032、0.080、0.001 mg/kg，3 个元素含量均未超出GB 2762—2012《食品安全国家标准 食品中污染物限量》[45]指标，相对而言，食用百合对土壤Cd具有较强的富集能力，平均生物富集系数为0.131，范围为0.024～0.351。研究区食用百合重金属健康风险值低于1，研究区的食用百合不会对人体健康构成危害。

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Potential Health and Ecological Risks of Accumulation of Cadmium,Lead and Mercury in Soil-Edible Lily Systems

LI Ruiqin,YU Anfen*,BAI Bin,XU Rui,DING Wenjiao
(Animal Husbandy,Pasture and Green Agricultural Institute,Institute of Agricultural Quality Standards and Testing Technology,Laboratory of Quality and Safety Risk Assessment for Agro-products(Lanzhou),Ministry of Agriculture,Gansu Academy of Agricultural Sciences,Lanzhou 730070,China)

Abstract:In this study,the potential ecological and health risks of the heavy metals cadmium(Cd),lead(Pb)and mercury(Hg)in edible lily and its growing soil in Gansu province were analyzed by using the potential ecological risk index method and target hazard quotient(THQ)method.The results showed that the contents of heavy metals in edible lily-growing soil were significantly increased by 1.82,0.27 and 1.71 times compared with the background values of soil heavy metals in Gansu province in 1993,respectively,which were still in line with environmental quality standards for green foods.According to the Environmental Quality for Green Food Producing Area(NY/T 391—2013),the average individual potential ecological risk indices of Cd,Pb and Hg in edible lily-growing soil were 18.25,2.78 and 5.19,respectively.All these risk indices were less than 40,suggesting that the risk was at level A and the degree of ecological harm was relatively low.Taking the background values of soil heavy metals in Gansu province in 1993 as reference,the order of degree of potential ecological hazard in soil was Cd > Hg > Pb.Cadmium had a potential impact on the ecological environment of all producing areas investigated.The comprehensive potential ecological hazard level was level B,which belonged to the medium level.The biological enrichment coefficients of Cd,Pb and Hg in edible lily were 0.131,0.003 and 0.022,respectively.The THQ value of cadmium,lead and mercury was lower than 1.Heavy metal levels of lily did not exceed the maximum allowable limit and thereby was not hazardous to human health.

Key words:soil-edible lily systems; heavy metal; assessment; potential ecological and health risks

中图分类号：R286.014；X503.1

文献标志码：A

文章编号：1002-6630（2016）05-0186-06

DOI:10.7506/spkx1002-6630-201605033 10.7506/spkx1002-6630-201605033.http://www.spkx.net.cn [3]佘佳蔓.兰州百合产业现状与发展新思路[J].园艺与种苗,2012(5):42-45. 10.3969/j.issn.2095-0896.2012.05.017.

*通信作者：于安芬（1965—），女，副研究员，本科，主要从事农产品质量安全研究。E-mail：985475395@qq.com

作者简介：李瑞琴（1969—），女，副研究员，博士，主要从事农业环境及农产品质量安全研究。E-mail：liruiqin_524@163.com

基金项目：国家农产品质量安全风险评估基金项目（GJFP2013-2016011）；甘肃省科技支撑计划项目（1204FKCA129）

收稿日期：2015-08-30