福岛事故废液滞留和循环处理进程分析

李小龙，徐春艳，刘新华，何 玮，杨晓伟

(环境保护部核与辐射安全中心，北京100082)

福岛事故废液滞留和循环处理进程分析

李小龙，徐春艳，刘新华，何 玮，杨晓伟

(环境保护部核与辐射安全中心，北京100082)

日本福岛事故后，东京电力公司利用福岛第一核电厂原有的反应堆厂房、汽轮机厂房、高温焚烧厂房、工艺主厂房以及新设置的废液净化处理装置和废液贮槽，在现场建立了事故后废液滞留和循环处理系统，基本实现了事故废液的贮存、净化和循环利用。自2011年6月29日开始，东京电力公司约以周为间隔实时发布现场废液积存量/处理状况报告。本文统计了2011年6月29日—2014年1月8日期间先后发布的132份状况报告中有关现场各相关厂房和贮槽内废液积存量的数据，分析了福岛事故后废液滞留和循环处理进程，研究了福岛事故后建立的废液滞留和循环处理系统的组成、功能和运行特点及将其应用于废液滞留和循环处理中的经验与不足，并提出了关于事故后废液包容滞留的若干建议，为我国开展核电厂事故废液包容滞留措施研究提供借鉴。

福岛事故；废液滞留；循环处理；措施研究

日本标准时间2011年3月11日14时46分，日本东北地方太平洋冲区域发生地震，震级9.0级，地震引发严重海啸。该区域内的福岛第一核电厂受此影响发生了严重的核事故。

福岛第一核电厂拥有6台机组，地震发生时福岛第一核电厂丧失了所有厂外电，且受海啸影响严重。处于运行状态的1～3号机组在随后的事故进程中因缺乏有效冷却而发生了不同程度的堆芯熔毁；4～6号机组处于定期检测大修状态，其中4号机组燃料已全部卸出存放于乏燃料池中，5、6号机组压力容器顶盖已封闭，堆芯内装载有燃料。6号机组的一台应急柴油发电机仍可正常工作，保证了5号机组和6号机组的堆芯冷却功能， 5、6号机组实现冷停堆。

福岛第二核电厂在地震发生时未丧失厂外电，且受海啸影响的严重程度小于福岛第一核电厂，未发生严重核事故。

事故中福岛第一核电厂1～3号机组堆芯熔毁，因堆芯冷却水注入及厂址附近地下水持续渗入，使电厂反应堆厂房、汽轮机厂房等处积存了大量高放射性水平的废液[1-9]。

事故后东京电力公司利用福岛第一核电厂原有的反应堆厂房、汽轮机厂房、高温焚烧厂房、工艺主厂房以及新设置的废液净化处理装置和贮槽在现场建立了事故后废液滞留和循环处理系统，基本实现了废液的贮存、净化和循环利用。

自2011年6月29日开始，东京电力公司约以周为间隔实时发布废液积存量/处理状况报告“Situation of Storing and Treatment of Accumulated Water Including Highly Concentrated Radioactive Materials at Fukushima Daiichi Nuclear Power Station”[10]。截至2014年1月8日，共发布状况报告132份。

本文追踪统计了自2011年6月29日福岛事故后第一份现场废液积存量/处理状况报告发布到2014年1月8日福岛现场建立的废液滞留和循环处理系统较为稳定运行约30个月期间，东京电力公司所发布的132份状态报告中有关现场各相关厂房和贮槽内废液积存量的数据。据此废液分配及动态变化统计结果分析了福岛事故废液滞留和循环处理进程，研究了福岛事故后建立的废液滞留和循环处理系统的组成、功能和运行特点及将其应用于废液滞留和循环处理中的经验与不足，提出了关于事故后废液包容滞留的若干建议，为我国开展核电厂事故废液包容滞留措施研究提供借鉴。

1 废液滞留和循环处理进程分析

福岛事故的放射性废液主要有三个来源，一是反应堆原有的冷却剂，二是事故后为持续地冷却堆芯而新注入的大量水，三是渗入的地下水等。

东京电力公司利用福岛第一核电厂原有的反应堆厂房、汽轮机厂房、高温焚烧厂房、工艺主厂房以及新设置的废液净化处理装置和贮槽在现场建立的全厂共用的事故后废液滞留和循环处理系统，如图1所示。

由图1可见事故后实际形成的放射性废液滞留场所包括1～4号机组的反应堆厂房、汽轮机厂房、高温焚烧厂房以及工艺主厂房、SPT(B)贮槽、RO处理装置的废液供料罐、多核素去污装置流出液贮罐、蒸发浓缩液贮罐、净水接收罐以及浓缩盐水接收罐等。废液处理装置主要包括铯吸附装置、RO膜除盐装置、蒸发装置以及多核素去除装置等。

图1 事故后废液滞留和循环处理系统Fig.1 Retention and cycling treatment system for liquid waste from Fukushima nuclear disaster

1.1 反应堆厂房及汽轮机厂房

根据上述132份废液积存量/处理状态报告，本文统计了事故后福岛第一核电厂1～4号机组反应堆厂房及汽轮机厂房废液积存量及日均注水量变化情况，如图2～图5所示。

由图2-图5可见，随着福岛事故的处理进程，1～4号机组反应堆厂房及汽轮机厂房的废液积存量均由2011年事故初期的较大值在第11份状况报告发布前后迅速大幅下降(第11份报告发布于2011年9月9日)，并在后续波动中呈现逐步稳定的趋势，同时各机组的日均注水量均经历了从小流量迅速增加达到最大值，维持一段后，继而下降并逐渐稳定的过程。

图2 1号机组废液积存量及日均注水量变化Fig.2 Change of storage volume of unit 1 and daily volume of water to be injected to unit 1

图3 2号机组废液积存量及日均注水量变化Fig.3 Change of storage volume of unit 2 and daily volume of water to be injected to unit 2

图4 3号机组废液积存量及日均注水量变化Fig.4 Change of storage volume of unit 3 and daily volume of water to be injected to unit 3

图5 4号机组废液积存量变化Fig.5 Change of storage volume of unit 4

由上述图中各机组的废液积存量由事故初期的较大值大幅下降并在波动中逐步稳定的情况可见，福岛事故的处理已由最初的紧迫阶段逐渐转入较为平稳的长期处理阶段，同时可见反应堆厂房具备滞留大量液体的能力在应对和缓解严重事故时的重要作用。

同样由上述图中可见，各机组的日均注水量逐渐呈现稳定状态后，1号机组的废液积存量维持在14000m3以上，2、3号机组维持在20000m3以上，4号机组维持在15000m3以上。基于在反应堆厂房积存合理较大废液量有助于持续地冷却堆芯和排出余热的判断，可推论2、3、4号机组反应堆厂房(汽轮机厂房)的废液滞留能力要大于1号机组。而由1号机组日均注水量后续未出现异常上升且废液积存量基本稳定维持在14000m3可见，1号机组现有的废液滞留量应能有效维持堆芯的冷却和余热排出。

需要注意的是图中日均注水量从小流量迅速增加达到最大值并维持的过程与反应堆厂房(汽轮机厂房)的废液积存量从事故初期的较大值在波动中大幅快速下降的过程从时间上看是重叠的，推测机组的反应堆厂房(汽轮机厂房)可能出现了某种原因导致的泄漏或排放，使其滞留量急速下降。

1.2 工艺主厂房及高温焚烧厂房

福岛第一核电厂废物集中处理设施工艺主厂房及高温焚烧厂房废液积存量变化趋势，如图6所示。

图6 工艺主厂房及高温焚烧厂房 废液积存量变化Fig.6 Change of storage volume of process main building and high temperature incinerator

由图6可见，工艺主厂房及高温焚烧厂房是现场建立的事故后废液滞留和循环处理系统中不可或缺的部分，承担了大容量废液滞留和缓冲的功能，总滞留容量稳定达到了20000m3以上。其较大的废液滞留能力有效地避免了福岛事故处理过程中大量放射性废液的无控制释放，有效地调节了反应堆厂房、汽轮机厂房的废液积存量，有效地调节了后续废液处理工艺中的废液输入量，并在一定程度上承担了堆芯衰变热导出的功能。

1.3 废液净化处理工艺环节

事故后废液滞留和循环处理系统中另外一个重要的组成部分是现场建立的废液净化处理工艺环节，其由新设置的废液净化处理装置和贮槽组成，以贮槽为主要废液滞留手段，通过吸附、反渗透、蒸发等处理工艺净化废液，将净化后的流出液循环用于堆芯冷却、余热排出或作为待排放流出液暂存。

福岛第一核电厂SPT(B)的容量及废液积存量变化，如图7所示；RO膜除盐装置废液供料罐的容量及废液积存量变化，如图8所示；多核素去污装置流出液贮槽的容量及废液积存量变化，如图9所示；蒸发浓缩液贮罐的容量及废液积存量变化，如图10所示；净水接收罐的容量及水积存量变化，如图11所示；浓盐水接收罐的容量及废液积存量变化，如图12所示。

图7 SPT(B)废液滞留能力及废液积存量变化Fig.7 Change of storage capacity and storage volume of SPT (B)

图8 RO膜除盐装置废液供料罐的 废液滞留能力及废液积存量变化Fig.8 Change of storage capacity and storage volume of waste liquid supply tank

图9 多核素去污装置流出液贮槽的废液 滞留能力及废液积存量变化Fig.9 Change of storage capacity and storage volume of treated water storage tank

图10 蒸发浓缩液贮罐的容量及废液积存量变化Fig.10 Change of storage capacity and storage volume of concentrated waste liquid storage tank

图11 净水接收罐的容量及水积存量变化Fig.11 Change of storage capacity and storage volume of freshwater receiving tank

图12 浓盐水接收罐的容量及废液积存量变化Fig.12 Change of storage capacity and storage volume of concentrated saltwater receiving tank

由图7～图12可见，废液净化处理工艺环节中显著的特点是贮槽的废液滞留能力和废液滞留量调整的灵活性，即废液贮槽的滞留能力可根据预期废液量进行实时调整。其可根据堆芯冷却水注入速率的需要、处理工艺的处理能力、净化后液态流出物的排放安排等在较大范围内通过增减投运的废液贮槽数量等措施灵活地调节废液滞留能力和废液积存量。

由图9多核素去污装置流出液积存量变化情况可见，流出液的积存量由前90余份报告中的0m3呈现迅速增加的趋势，即随着“堆芯冷却废水处理”的循环进入稳定运行状态，循环中所需的水量逐渐下降。

从废液贮存、净化和循环利用的工艺流程分析，多核素去污装置的流出液是经过除铯工艺、反渗透工艺、多核素去污工艺串联处理后的流出液，其废液放射性活度浓度应大幅降低。东京电力公司对福岛废液除铯装置流出液活度水平的测量结果表明，废液经过除铯工艺后其活度浓度已非常接近或已小于1000Bq/L。结合净化和循环利用工艺流程推测多核素去污装置流出液的活度浓度低于我国国标要求的滨海核电厂液态流出物排放限值(1000Bq/L)。资料表明，东京电力公司还在不断地新建贮槽用于贮存这部分流出液，这种流出液的大量暂存增加了液体贮存压力。因此对于事故状态下如何考虑公众对排放的可接受性，如何管理这类流出液需要进一步的探讨。

由图10蒸发浓缩液贮罐废液积存量变化情况可见，在较长统计周期内蒸发浓缩液积存量变化不大，且平台式增长，推测蒸发浓缩处理工艺在福岛事故现场的使用频率较低，且浓缩液基本未进行后续处理。

2 滞留—循环处理系统的组成、功能及运行特点

福岛事故后现场建立的废液滞留—循环处理系统可归纳为三大功能区，第一功能区为反应堆厂房(含汽轮机厂房)；第二功能区为福岛废物集中处理设施的工艺主厂房和高温焚烧厂房；第三个功能区为新设置的废液净化处理装置和贮槽。

废液滞留—循环处理系统的第一功能区主要包括反应堆厂房、汽轮机厂房，其以反应堆厂房为主要的废液滞留手段，在事故处理过程中起到了包容冷却堆芯、排出余热，及防止高放射性水平废液不受控大规模释放的核心作用。以上这些功能的实现都需要反应堆厂房长期稳定地保持足够大的废液滞留能力。由图2～图5可见1-4号机组的反应堆厂房在最初事故处理的紧迫阶段和稍后较长一段时间内基本保持住了相当的滞留能力，在2011年6月事故处理阶段初期，2-4号机组各自的反应堆厂房(含汽轮机厂房)的废液滞留量保守估算都达到23000m3以上，1号机组的废液滞留量达到17000m3以上；截至2014年1月各机组的日均注水量逐渐呈现稳定状态后，1号机组的废液积存量维持在14000m3以上，2、3号机组维持在20000m3以上，4号机组维持在15000m3以上。

第二功能区包括了福岛废物集中处理设施的工艺主厂房和高温焚烧厂房等，其以工艺主厂房和高温焚烧厂房为主要的废液滞留手段，在事故处理过程中起到了大量滞留反应堆厂房排放或泄漏的高放射性水平废液的作用，同时也承担了为后续废液处理环节供料的贮存罐作用。该功能区的存在增强了事故处理过程中对废液的调控能力，可根据现场需要和反应堆厂房等的实际滞留能力大幅度地调节相关厂房内的废液滞留量，为缓解相关厂房废液滞留能力的突然大幅下降及控制放射性废液大规模释放提供了必要手段。同时其作为废液处理环节的供料缓冲罐，为事故后废液处理装置和工艺线的搭建及废液的处理提供了时间及空间上缓冲。以上这些功能的实现需要工艺主厂房和高温焚烧厂房长期稳定地保持足够的废液滞留能力。由图6可见该区域在实际运行中缓冲容量超过了20000m3。

第三个功能区主要包括了新设置的废液净化处理装置和贮槽，其以贮槽为主要废液滞留手段，在事故处理过程中将第二功能区供料的废液通过吸附、反渗透、蒸发等处理工艺进行净化，将净化后的流出液循环用于堆芯冷却、余热排出或作为待排放流出液暂存在大量新设置的贮槽内。由图7～图12分析废液净化处理工艺环节中各类贮槽的滞留能力及废液滞留量的变化规律可见，本功能区显著的特点是各类废液滞留能力调整的灵活性，即可根据预期的废液量、净化装置的废液处理能力、液态流出物排放或循环利用计划等，通过调整贮槽的数量实时调整对各类废液的滞留能力。

3 废液包容滞留和循环处理中的经验与不足

日本福岛事故中产生了大量的高放射性水平废液，包容滞留这些废液防止其释放到环境中是缓解福岛事故后果的重要问题之一。

福岛事故发生后，东京电力公司利用原有厂房及新设置的净化设备和贮槽，已在福岛现场建成了一套事故后废液滞留和循环处理系统，目前运行情况表明其废液滞留和循环处理功能基本实现。从福岛事故处理的长期性来看，在其反应堆内堆芯被移出前，高放射性水平废液将会伴随着堆芯冷却和衰变热排出过程持续地产生。该废液滞留和循环处理系统能否长期保持废液滞留能力尚需要时间的考验，但该系统已有的运行实践对于我国开展事故后废液包容滞留措施的研究具有重要的借鉴意义。

经分析该事故后废液滞留和循环处理系统的组成、功能和运行实践，可小结如下：

(1) 严重事故后，向反应堆厂房内注入足够量的水确保冷却堆芯、排出余热是事故处理的首要任务，若反应堆厂房无法保证稳定、长期和足量的废液滞留能力，将严重危害堆芯冷却，并造成难以控制的高放射性水平废液的释放。因此，在考虑事故后废液的包容滞留措施时，其核心是首先必须确保反应堆厂房的滞留能力。因此，核电厂在设计上要尽可能准确估算事故后用于堆芯冷却必需的废液滞留能力及可能承载的最大废液量，并据此采取措施消除可能严重影响反应堆厂房滞留能力的缺陷项目，要确保反应堆厂房具备稳定、长期地滞留足够用于冷却堆芯、排出余热所需水容量的能力和滞留可能的最大废液量的能力。此外还应研究制定用于应对严重事故后反应堆厂房发生意外泄漏的有效措施。

(2) 开展事故后废液包容滞留措施研究中还应高度重视并借鉴福岛废液滞留和循环处理系统的第二个功能区在事故处理过程中发挥的作用。核电厂在设计上应尽量考虑增强核电厂中其他可能被利用厂房的滞留能力，并研究这些厂房与反应堆厂房间进行废液输送的可能路径，以增强严重事故后对现场废液的调控能力，并为缓解相关厂房废液滞留能力的突然大幅下降及控制放射性废液大规模释放提供可能手段；此外还应结合该“滞留缓冲功能区”实际运行中滞留容量已超过20000m3的运行反馈，研究实现上述全部滞留缓冲功能所需的最小缓冲容量。

(3) 在开展事故后废液包容滞留措施研究中，对福岛废液滞留—循环处理系统中第三个功能区采取的通过增减贮槽以实时灵活调节对各类废液滞留容量的实践也需要受到重视。核电厂设计中尽可能考虑可用于严重事故后设置大量废液贮槽的场地。此外福岛事故处理过程中东京电力公司采用新增贮槽贮存经处理后的流出液，流出液贮槽不断增加给现场事故处理增加了难度。因此需要在事故后废液包容滞留措施研究中对严重事故后如何管理这类流出液进行深入的探讨。

4 建议

当前我国正在开展核电厂严重事故工况下放射性废液滞留和包容相关研究，综合本文分析，建议：

(1) 在考虑事故后废液的包容滞留措施时，其核心是首先必须确保反应堆厂房的滞留能力。此外还应研究制定用于应对严重事故后反应堆厂房发生意外泄漏的有效措施。

(2) 核电厂的设计中应尽量考虑增强核电厂中其他可能被利用厂房的滞留能力，并研究这些厂房与反应堆厂房间进行废液输送的可能路径，以增强严重事故后对现场废液的调控能力，并为缓解相关厂房废液滞留能力的突然大幅下降及控制放射性废液大规模释放提供可能手段。

(3) 核电厂设计中尽可能考虑可用于严重事故后设置大量废液贮槽的场地。

(4) 福岛核电厂持续渗入的地下水，导致需处理的废液量不断增加，给事故处理增加了难度。因此在核电厂选址时应对此问题进行充分关注。

(5) 在相关政策法规研究中应对核电厂严重事故工况下液态流出物的排放管理要求等进行深入的探讨。

[1] GOVERNMENT OF JAPAN, NUCLEAR EMERGENCY RESPONSE HEADQUARTERS, Report of the Japanese Government to the IAEA Ministerial Conference on Nuclear Safety: The Accident at TEPCO’s Fukushima Nuclear Power Stations(2011), http://www.iaea.org/newscenter/ focus/fuku shima/japan-report.

[2] GOVERNMENT OF JAPAN, NUCLEAR EMERGENCY RESPONSE HEADQUARTERS, Additional Report of the Japanese Government to the IAEA: The Accident at TEPCO’s Fukushima Nuclear Power Stations, Second Report (2011), http://www.meti.go.jp/english/earthquake/nuclear/iaea/iaea_110911.html.

[3] INVESTIGATION COMMITTEE ON THE ACCIDENT AT THE FUKUSHIMA NUCLEAR POWER STATIONS OF TOKYO ELECTRIC POWER COMPANY, Final Report, Cabinet Secretariat of the Government of Japan(2012), http://www.cas.go.jp/jp/seisaku/icanps/eng/final-report.html.

[4] INVESTIGATIONCOMMITTEE ON THE ACCIDENT AT THE FUKUSHIMA NUCLEAR POWER STATIONS OF TOKYO ELECTRIC POWER COMPANY, Interim Report, Cabinet Secretariat ofthe Government of Japan (2011), http://www.cas .go.jp/jp/seisaku/icanps/eng/interim-report.html.

[5] NATIONAL DIET OF JAPAN FUKUSHIMA NUCLEAR ACCIDENT INDEPENDENT INVESTIGATION COMMISSION, The Official Report of the Fukushima Nuclear Accident Independent Investigation Commission, National Diet of Japan, Tokyo (2012).

[6] TOKYO ELECTRIC POWER COMPANY, Fukushima Nuclear Accident Analysis Report, TEPCO, Tokyo (2012).

[7] TOKYO ELECTRIC POWER COMPANY, Evaluation of the Situation of Cores and Containment Vessels of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station Units 1 to 3 and Examination into Unsolved Issues in the Accident Progression, TEPCO, Tokyo (2013).

[8] TOKYO ELECTRIC POWER COMPANY, Report on the Investigation and Study of Unconfirmed/Unclear Matters in the Fukushima Nuclear Accident, Progress Rep.No. 2, TEPCO, Tokyo (2014).

[9] NUCLEAR REGULATION AUTHORITY, Analysis of the TEPCO Fukushima Daiichi NPS Accident, Interim Rep. (2014), https://www.iaea.org/sites/default/files/anaylysis_nra1014.pdf.

[10] Tokyo Electric Power Company，Situation of Storage and Treatment of Accumulated Water including Highly Concentrated Radioactive Materials at Fukushima Daiichi Nuclear Power Station, http://www.tepco.co.jp/en/notice/index-e.html.

The Process Analysis of Retention and Cycling Treatment ofLiquid Waste from Fukushima Nuclear Disaster

LI Xiao-long，XU Chun-yan，LIU Xin-hua，HE Wei，YANG Xiao-wei

(Nuclear and radiation safety center of MEP, Beijing 100082, China)

A system for retention and cycling treatment of liquid waste from Fukushima nuclear disaster was established on site by Tokyo Electric Power Company after the Fukushima accident utilizing the existing reactor building, turbine building, high temperature incinerator building, process main building of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant and newly built liquid waste purification apparatus and liquid waste storage tank, which was used to help in achieving the accident liquid waste storage, purification and recycling. Since June 29, 2011, status reports of “Situation of Storing and Treatment of Accumulated Water Including Highly Concentrated Radioactive Materials at Fukushima Daiichi Nuclear Power Station” were released by Tokyo Electric Power Company at approximately weekly intervals to show the storage volume of liquid waste on the site. The data of storage volume of liquid waste in each related building and storage tank was counted according to the 132 status reports released from June 29, 2011 to January 8, 2014. The process of retention and cycling treatment of liquid waste from Fukushima nuclear disaster was analyzed. Composition, function and operational characteristics of the system described above, as well as its experience and deficiencies were studied in this paper. And a number of suggestions were made for the further research of retention of the liquid waste from nuclear disaster. Key words: Fukushima nuclear accident；Retention of liquid waste；Cycling treatment；Measures

2016-07-11

国家科技重大专项“大型先进压水堆及高温气冷堆核电站”课题“CAP1400安全审评关键技术研究”(课题编号：2013ZX06002001)——子课题14：CAP1400放射性废物管理系统工艺监测研究项目资助

李小龙(1982—)，男，山西，工程师，硕士，现主要从事核安全审评及放射性废物管理工作

徐春艳：flyaz@163.com

TL941+.1

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0258-0918(2016)05-0701-08