冶炼厂周边农田土壤水稳性团聚体中镉的分布规律

郁红艳，阮文权，杨广龙

（江南大学环境与土木工程学院，江苏无锡214122）



冶炼厂周边农田土壤水稳性团聚体中镉的分布规律

郁红艳，阮文权，杨广龙

（江南大学环境与土木工程学院，江苏无锡214122）

摘要：•集冶炼厂周边农田表层土壤样品，通过湿筛法获得不同尺寸水稳性团聚体，测定原土与团聚体层级不同化学形态镉（Cd）含量及理化性质，分析影响不同化学形态Cd在团聚体层级分布的主要因素。结果发现：土壤总Cd含量3.77 mg.kg-1，以惰性的残渣态Cd为主，其次是潜在可利用结合态Cd；不同化学形态Cd在粉砂+粘粒组分中最易富集，而在微团聚体中不易积累；考虑团聚体质量分配，总Cd和各化学形态Cd主要存在库是2000～250 μm大团聚体和微团聚体；影响总Cd分布的主要因素是土壤有机碳，影响可交换态Cd和铁锰氧化物结合态Cd分布的主要因素是CEC。以上结果表明：Cd在粉砂+粘粒组分中富集以及存在于2000～250 μm大团聚体中的潜在可利用结合态Cd导致农田土壤Cd污染风险提高。显然，通过土壤物理组分分级和Cd的化学形态分级的途径有助于客观、全面地解析Cd的污染风险。

关键词：农田；团聚体；镉；分配；污染

郁红艳，阮文权，杨广龙.冶炼厂周边农田土壤水稳性团聚体中镉的分布规律[J].农业环境科学学报，2016，35（1）：80-85.

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2014年4月17日环境保护部和国土资源部发布的《全国土壤污染状况调查公报》显示重金属镉（Cd）是土壤中超标率最高的无机污染物，达7.0％，土壤Cd污染问题已”严重威胁到我国食品安全。土壤Cd污染的来源主要包括•矿、选矿、有色金属冶炼、电镀、合金制造以及玻璃、陶瓷、油漆和颜料等行业的“三废”排放、农药/化肥的不合理施用以及大气沉降等[1]。在土壤中，Cd一般积累在土壤表层，其存在形态可分为可交换态（EXC-Cd）、铁锰氧化物结合态（R2O3-Cd）、碳酸盐结合态（CA-Cd）、有机结合态（OM-Cd）和残渣态（RES-Cd），其中EXC-Cd属生物可利用态，CA-Cd、OM-Cd和R2O3-Cd属生物潜在可利用态，而RES-Cd属于生物不可利用态，极其稳定[2]。因此，不同形态Cd在土壤中的分布及含量共同决定了其生物有效性及毒性。农田土壤中各形态Cd的分布受土壤pH值、有机质含量、阳离子交换量（CEC）、氧化还原电位、铁锰氧化物含量、矿物特性、共存元素等多种因素的影响[3-4]。

1　材料与方法

1.1土壤样品采集与预Œ理

土样•样区域位于苏南某铅锌冶炼厂收纳水体周边水稻-油菜轮作农田（31°46'N，120°23'E）。2015 年3月利用不锈钢土钻•集0～15 cm表层土壤样品，3个•样点样品各置于自封袋内，迅速带回实验室。各样点土壤样品分别充分混合，一部分自然风干，用于测定理化性质。另一部分去除杂物、植物根系，过8 mm尼龙筛，该过程中沿着本身裂缝分裂土块，不人为破坏团聚体。这部分土壤样品用于后续团聚体分级。

1.2土壤水稳性团聚体分级

水稳性团聚体分级•用湿筛法。具体做法：称取100 g土样于25℃去离子水中浸泡5 mjn，然后将其依次通过2000 μm、250 μm和53 μm的尼龙筛，筛上土样洗至已称重烧杯，得到三种尺寸团聚体，即>2000 μm大团聚体，2000～250 μm大团聚体及250～53 μm微团聚体。将这3种团聚体与<53 μm粉砂+粘粒组分在40℃下烘干并称重。

1.3分析测试

土壤理化性质测试参照《土壤农业化学分析方法》[9]。土壤pH值用酸度计测定（水土比2.5∶1）；土壤有机碳含量用重铬酸钾氧化-分光光度法测定；土壤全氮含量•用半微量凯氏定氮法测定；CEC•用氯化钡法测定。土壤Cd形态分级•用Tessjer等提出的”朱燕婉等[10]修正的连续提取法，不同形态Cd含量•用原子吸收分光光度计（AA-7000F，Shjmadzu）石墨炉法测定，并用污染农田土壤成分分析标准物质（GBW08303）进行Cd测定质控。

1.4计算与统计分析

团聚体分级后各测定指标的回收率计算如下：

回收率（％）= [∑（单级团聚体中所测指标值×该级团聚体质量比例）/原土中该指标测定值]×100

重金属分布因子（Djstrjbutjon factor，DF）可评价不同粒径土壤团聚体中重金属富集情况[11]，如果DF> 1，则表示该重金属富集于相应粒径的团聚体中，其计算式如下：

DF=Cf/Cb

式中：Cb和Cf分别为原土和不同粒径团聚体中重金属元素的含量。

团聚体粒径组重金属质量负载率（Grajn sjze fractjon meta1s 1oadjng，GSF1oadjng）可评价各粒径团聚体中重金属的贡献量[11]，计算如下：

式中：Ci为重金属元素在i粒级团聚体中的浓度；Si为i粒级团聚体的质量百分数；n为所分的粒级个数。

•用SPSS 13.0对数据进行方差分析和相关分析。

2　结果与分析

2.1团聚体分级与土壤理化性质

对土样进行湿筛分级，水稳性团聚体质量回收率98.33％（表1）。该农田土壤以2000～250 μm大团聚体和250～53 μm微团聚体为主，分别占比例32.5％和35.3％；其次是> 2000 μm大团聚体和<53 μm的粉砂+粘粒组分。原土有机碳含量为14.39 g.kg-1，不同粒径团聚体中有机碳含量存在差异，粉砂+粘粒组分及2000～250 μm大团聚体的有机碳含量显著高于原土，> 2000 μm大团聚体和微团聚体的有机碳含量低于原土，其中微团聚体中最低为11.48 g.kg-1。与有机碳分布规律不同，TN含量在团聚体层级随着团聚体粒径的减小逐渐降低，原土pH值为6.76，在团聚体层级，微团聚体中pH值最低，大于2000 μm大团聚体和<53 μm粉砂+粘粒组分的pH值显著高于微团聚体和原土pH值。原土CEC为18.18 cmo1.kg-1，随着团聚体粒径的减小，CEC值逐渐提高，在粉砂+粘粒组分中最高达到31.75 cmo1.kg-1。

2.2原土与团聚体层级镉的分布

原土中总Cd含量3.77 mg.kg-1，不同化学形态Cd含量变化趋势为：RES-Cd>CA-Cd>R2O3-Cd> OM-Cd>EXC-Cd（表2）。团聚体分级没有Ÿ变不同化学形态Cd含量的变化趋势，但是不同形态Cd在团聚体层级的含量分布模式不同。总Cd在粉砂+粘粒组分中含量最高，在微团聚体中含量最低；EXC-Cd 和R2O3-Cd在粉砂+粘粒组分中含量最高，其他团聚体中含量无显著差异；CA-Cd在各级团聚体中含量无显著差异；OM-Cd在2000～250 μm大团聚体中含量最高，其次是粉砂+粘粒组分中，微团聚体和>2000 μm大团聚体中较低；RES-Cd在> 2000 μm大团聚体、粉砂+粘粒组分中含量显著高于2000～250 μm大团聚体中含量，其在微团聚体中含量最低。

通过含量计算分布因子，结果表明，不同化学形态Cd在粉砂+粘粒组分中分布因子最高，而在微团聚体中最低（图1）。考虑团聚体质量分配的质量负载结果表明，不同化学形态Cd分配主要在2000～250 μm大团聚体和微团聚体中（图2），与团聚体质量分配规律一致。

图1　团聚体层级镉的分布因子Fjgure 1 Djstrjbutjon of Cd fractjons jn bu1k soj1 and aggregates

表1　团聚体质量分布及原土与团聚体层级土壤理化性质Tab1e 1 Aggregate mass djstrjbutjon and physjca1 and chemjca1 propertjes of bu1k soj1 and aggregates

表2　原土与团聚体层级镉形态与含量Tab1e 2 Djstrjbutjon of Cd fractjons jn bu1k soj1 and aggregates

2.3理化性质与镉分布的相关分析

团聚体层级理化性质与不同化学形态Cd含量线性相关系数如表3所示。总Cd含量与SOC含量显著线性相关；EXC-Cd和R2O3-Cd含量与CEC值极显著线性相关，与TN含量呈弱负相关关系；OM-Cd含量与SOC含量线性相关，但未达到显著水平；RES-Cd及CA-Cd与理化性质的相关性均达不到统计显著水平。

图2　团聚体层级镉的质量负载Fjgure 2 Mass 1oadjng of Cd fractjons jn soj1 aggregates

表3　团聚体层级理化性质与镉分布的相关系数（R）Tab1e 3 Corre1atjon coeffjcjents（R）between physjca1 and chemjca1 propertjes and Cd fractjon content of aggregates

3　讨论

江苏全省表层土壤Cd含量为0.033～22.8 mg.kg-1，平均含量为0.15 mg.kg-1[12]，本研究原土中总Cd浓度3.77 mg.kg-1，与土壤无机污染物环境质量二级标准规定pH 6.5～7.5之间水田总Cd含量0.6 mg.kg-1（1995版）相比，超标6倍；与0.5 mg.kg-1（2008修订版）相比，超标7倍，表明该地块确已因冶炼废水灌溉和排气粉尘导致Cd污染。本研究与Hsu等[13]发现稻田土壤中Cd主要以R2O3-Cd存在，Ja1a1j等[14]、Zjnatj 等[15]发现土壤pH>7.6时Cd主要以CA-Cd存在不同，本研究对Cd进行化学形态分级后发现RES-Cd含量最高（表2）。这与Yang等[16]的稻田土壤研究结果相似，显然农田土壤Cd化学形态分布由于受控因素复杂，难以有统一的趋势。对特定研究区域甚至特定污染地块需开展针对性的研究。本研究土壤中RES-Cd含量最高，其次是CA-Cd和R2O3-Cd，可见从化学形态而言，Cd的生物有效性及毒性相对较低。

土壤中重金属的积聚、迁移性和生物有效性与土壤颗粒组成显著相关，一般认为细粒径组分较粗组分更能捕集重金属，因为细颗粒有较高的比表面积、有机质含量、Fe/Mn/A1氧化物含量、粘粒含量等。同时，细颗粒易携带重金属迁移至深层土壤、地表/地下水和空气中，加剧环境污染[17-18]。本研究中团聚体分级表明土壤具有较高的团聚程度（表1）。Cd在各粒径团聚体中差异性分布以及不同化学形态Cd在团聚体层级分布模式不同（表2），不仅是总Cd，各种化学形态Cd均主要富集在粉砂+粘粒组分中（表2、图1），显然本研究土壤中Cd的化学形态虽偏向惰性，但是在土壤物理组分中易富集到细颗粒中，则可能增加Cd对环境的污染风险。同时需要注意的是，由于湿筛方法存在不足，可能导致EXC-Cd在筛分过程中随着水溶液再分配，从而高估其在粉砂+粘粒组分中的积聚。考虑团聚体质量分配，Cd的质量负载表明总Cd和各化学形态Cd主要存在库是2000～250 μm大团聚体和微团聚体（图2），虽然微团聚体不易富集各化学形态Cd（图1），但2000～250μm大团聚体中CA-Cd和OMCd，尤其是OM-Cd较高的富集（与粉砂+粘粒组分中相当的分布因子）可能成为EXC-Cd的潜在来源[19]，因而提高Cd的生物有效性，增强对环境的污染风险。

影响土壤中各化学形态Cd分布的因素研究表明，通常土壤中Cd含量与pH、CEC、铁锰氧化物含量和粘粒含量等正相关[20-21]，pH、有机质含量、CEC、碳酸盐含量提高将促使Cd从可交换态向结合态转化[22-23]。在根际随着与根距离的接近，土壤pH值降低导致可交换态Cd含量提高，而无机结合态Cd含量下降[24]。在团聚体层级研究影响总Cd分布的因素，Fan等[8]发现黑土中SOC与Cd不相关或弱负相关，而龚仓等[11]发现农耕黑土和沼泽土中，Cd分布与粒级中有机碳含量正相关，认为高含量有机碳的吸附作用是Cd解析缓慢的重要影响因素。本研究土壤SOC含量与黑土相当，团聚体层级Cd的化学形态分级结果表明SOC是影响总Cd分布的主要因素，SOC同时影响OM-Cd的分布。CEC是影响EXC-Cd和R2O3-Cd分布的主要因素，王旭等[20]的模拟研究发现棕壤对外源水溶性Cd的吸附主要通过离子交换机制，因此EXC-Cd易受CEC的控制。CEC的大小主要与土壤表面胶体负电荷多少有关，而胶体所带负电荷多少又主要与土壤粘粒和有机质等相关，土壤粘粒中含有氧化物和层状粘粒矿物[21]，因此本研究团聚体层级R2O3-Cd受控于CEC可能主要是由粘粒含量分布引起的。一般土壤中Cd含量与氮含量无相关性或弱正相关[25]，外源氮肥通过Ÿ变土壤pH值活化结合态Cd转变为EXC-Cd[26]。而本研究中团聚体层级各化学形态Cd，尤其是EXC-Cd和R2O3-Cd与TN略负相关，我们推测可能与不同粒径团聚体中氮的矿化能力有关。由于不同粒径团聚体中氮的组成不同，且大尺寸团聚体对“有机核”的碳氮有物理包裹保护作用，使粒径越小的团聚体含有更高比例的易分解性氮[27]，由此本研究中虽然TN含量随着团聚体粒径减小而降低，氮的矿化却有可能随着团聚体粒径减小而增加，促进OM-Cd等转化为EXC-Cd。

4　结论

本研究土壤总Cd含量为3.77 mg.kg-1，主要以惰性的RES-Cd为主，其次是潜在可利用的结合态CACd、R2O3-Cd、OM-Cd。湿筛团聚体分级没有Ÿ变不同化学形态Cd含量的变化趋势，但是不同形态Cd在团聚体层级的含量分布模式不同，不同化学形态Cd在粉砂+粘粒组分中最易富集，而在微团聚体中不易积累。考虑团聚体质量分配，本研究土壤中总Cd和各化学形态Cd主要存在库是2000～250 μm大团聚体和微团聚体。SOC是影响总Cd分布的主要因素，而CEC是影响EXC-Cd和R2O3-Cd分布的主要因素。从团聚体层级对不同形态Cd分布的研究表明粉砂+粘粒组分中Cd的富集以及2000～250 μm大团聚体中的潜在可利用结合态Cd均提高了环境Cd污染的风险。结合土壤物理组分分级和Cd的化学形态分级能更为全面地解析Cd污染情况，从而理解Cd的生物化学转化。

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Distribution of cadmium in soil water-stable aggregates in farmland surrounding a smelter

YU Hong-yan，RUAN Wen-quan，YANG Guang-1ong
（Schoo1 of Envjronment and Cjvj1 Engjneerjng，Jjangnan Unjversjty，Jjangsu Wuxj 214122，Chjna）

Abstract：Soj1 samp1es were co11ected from the surface 1ayer of farm1and around a sme1ter and djvjded jnto four djfferent sjzes of water-stab1e aggregates by wet-sjevjng. Cadmjum（Cd）fractjons and soj1 physjcochemjca1 propertjes of bu1k soj1 and soj1 aggregates were measured. Corre1atjon between Cd fractjons and physjcochemjca1 propertjes were a1so ana1yzed. Content of tota1 Cd jn bu1k soj1 was average1y 3.77 mg. kg-1. The majn Cd fractjon was resjdua1 fractjon，fo11owed by potentja11y avaj1ab1e fractjons. A11 Cd fractjons were enrjched jn the sj1t and c1ay fractjons，but 1jtt1e Cd was found jn mjcroaggregates. Consjderjng the mass wejght of aggregates，tota1 Cd and varjous Cd fractjons were majn1y djstrjbuted jn 2000～250 μm macroaggregates and mjcroaggregates. The majn factor affectjng the djstrjbutjon of tota1 Cd was soj1 organjc carbon，whereas the djstrjbutjon of exchangeab1e Cd and Cd bound to jron and manganese oxjdes was prjmarj1y affected by CEC. These resu1ts suggest that the exjstence of potentja11y avaj1ab1e Cd fractjons jn the 2000～250 μm macroaggregates wou1d resu1t jn hjgh po1-1utjon rjsk，and that combjng physjca1 fractjonatjon of soj1 partjc1es and chemjca1 fractjonatjon of Cd cou1d provjde better understandjng of the nature of Cd po11utjon.

Keywords：agrjcu1tura1 soj1；aggregate；cadmjum；djstrjbutjon；po11utjon

作者简介：郁红艳（1979—），女，副教授，博士，主要从事土壤碳氮循环、重金属污染研究。E-maj1：hyyu@jjangnan.edu.cn

基金项目：江南大学自主科研计划青年基金（JUSRP11525）

收稿日期：2015-07-13

中图分类号：X53

文献标志码：A

文章编号：1672-2043（2016）01-0080-06doj：10.11654/jaes.2016.01.011