甘肃省榆中县菜地土壤与蔬菜中硝酸盐与亚硝酸盐含量及食用安全性评价

王彦斌，杨一鸣，曾　亮，苏　琼，赵利斌

(1.西北民族大学化工学院，甘肃 兰州 730030; 2.甘肃省高校环境友好复合材料及生物质利用省级重点实验室， 甘肃 兰州 730030;3.四川北方硝化棉股份有限公司， 四川 成都 610063)



甘肃省榆中县菜地土壤与蔬菜中硝酸盐与亚硝酸盐含量及食用安全性评价

王彦斌1,2，杨一鸣1,2，曾亮1,2，苏琼1,2，赵利斌3

(1.西北民族大学化工学院，甘肃 兰州 730030; 2.甘肃省高校环境友好复合材料及生物质利用省级重点实验室， 甘肃 兰州 730030;3.四川北方硝化棉股份有限公司， 四川 成都 610063)

摘要：在甘肃省榆中县蔬菜基地，选择20个点位采集5种蔬菜(100株) 及相应的土样，在分别对硝酸盐与亚硝酸盐含量分析测试的基础上，开展蔬菜硝酸盐与亚硝酸盐污染评价、富集能力分析及食用安全性评估。结果表明：研究区土壤表层(0～20 cm)硝酸盐与亚硝酸盐平均含量分别为30.58 mg·kg-1和52.35 mg·kg-1，土壤深层(20～50 cm)硝酸盐与亚硝酸盐含量分别为9.14 mg·kg-1和0.11 mg·kg-1，硝酸盐与亚硝酸盐主要聚集在土壤表层。蔬菜中(鲜重)硝酸盐与亚硝酸盐平均含量分别为1649.18 mg·kg-1与0.64 mg·kg-1，硝酸盐与亚硝酸盐平均富集系数分别为53.94与0.01。硝酸盐与亚硝酸盐在5种蔬菜中的累积含量不同，且蔬菜中硝酸盐含量远大于亚硝酸盐含量。硝酸盐在不同蔬菜中的累积顺序为大白菜≈菜花>韭菜≈芹菜≈甘蓝，亚硝酸盐在不同蔬菜中的累积顺序为韭菜>菜花≈甘蓝≈芹菜≫大白菜，大白菜对硝酸盐有更强的富集能力，而韭菜对亚硝酸盐有更强的富集作用。在所有样品中，有2%的蔬菜样品受到硝酸盐轻度污染，有7%的蔬菜样品受到硝酸盐中度污染，有33%的蔬菜样品受到硝酸盐重度污染，有56%的蔬菜样品受到硝酸盐严重污染。蔬菜亚硝酸盐含量较低，均未超过国家食品污染物限量值。

关键词：蔬菜；土壤；硝酸盐与亚硝酸盐；食用安全评价;甘肃省榆中县

当前，蔬菜食用的安全性受到了公众的普遍关注，蔬菜硝酸盐、亚硝酸盐积累一直是人们关注的热点问题之一。硝酸盐、亚硝酸盐广泛存在于人类环境中，是自然界最普遍的含氮化合物。硝酸盐、亚硝酸盐主要通过氮肥的过量使用进入农田土壤，并在土壤中积累，不仅污染土壤和水体环境，造成土壤养分失衡，致使植物生长生理失调，且易被蔬菜吸收，并通过食物链进入人体，对人的身体健康构成潜在的威胁。硝酸盐对人体的毒性相对较低，但人体摄入的硝酸盐在一定条件下可转化成亚硝酸盐，同时，蔬菜中的硝酸盐在合适的条件下也可转化为亚硝酸盐，而亚硝酸盐毒性较强，是强致癌物亚硝胺的前体，亚硝酸盐可与食物中或体内的仲胺类物质作用生成亚硝胺，从而诱发消化系统癌变。研究表明，人体摄入的硝酸盐81.2% 来自蔬菜[1]。

全国已有多个城市和地区如北京[1-3]、上海[3-5]、南京[6]、重庆[7-8]、武汉[9]等对蔬菜硝酸盐、亚硝酸盐的含量进行调查及评估[10-16]，调查资料显示，我国生产的蔬菜硝酸盐含量普遍超标，且大棚蔬菜硝酸盐含量普遍高于露地蔬菜，但蔬菜亚硝酸盐含量普遍较低，未超过国家食品卫生标准，即使如此，食用这些地区生产的蔬菜仍然会对人体产生一定程度的安全风险。前人的研究[5,16]也表明由于大量使用氮肥，菜地土壤中积累了大量的硝酸盐，是造成蔬菜硝酸盐超标的主要原因。由于对甘肃省榆中县蔬菜基地土壤与蔬菜硝酸盐、亚硝酸盐含量状况了解甚少，本文以此地蔬菜基地土壤-蔬菜系统为研究对象，广泛采集了榆中县蔬菜基地的20个样点的土壤与种植面积最大的5种蔬菜(大白菜、甘蓝、菜花、芹菜、韭菜)进行硝酸盐、亚硝酸盐含量调查，并在此基础上进行食用安全性评价，以期为本地蔬菜的食用安全及种植结构的调整提供依据。

1材料与方法

1.1研究区概况

榆中县位于甘肃省中部，地处兰州市东郊, 总人口42.4×104人，海拔1 500～2 600 m, 年均降雨量350 mm，蒸发量1 450 mm，年平均气温6.7℃，无霜期115～140 d。榆中县以生产高原夏菜闻名，境内气候条件复杂, 日照充足, 蔬菜生产区≥10℃的积温1 900℃～2 500℃, 生长季为228～243 d。蔬菜种植区土壤为黄绵土、黑麻土、碳酸盐灰褐土，适合蔬菜生产，因此成为甘肃省着力打造的全国无公害蔬菜生产基地之一。2013年榆中县高原夏菜种植面积达2×104hm2，产量约7.0×105t。

1.2样品采集与处理

2013年5—6月在榆中县蔬菜基地选择大面积种植大白菜(ChineseCabbage)、甘蓝(BrassicaoleraceaL.)、菜花(BrassicaoleraceaL.var.botrytisL.)、芹菜(Apiumgraveolens)和韭菜(Alliumtuberosumrottl)的菜地为采样点，共设置20个。每个采样点采用5点采样法采集土壤样品，采样深度为0～50 cm，沿剖面分为表层(0～20 cm)与深层(20～50 cm)，表层与深层5点各取1 kg土壤，分别混匀后再用四分法分取1 kg土壤装于塑料袋中，共采集土壤样品40份(表层与深层各20份)，运送至实验室。土壤样品在室内风干，去除杂物、石块与植物根系，过20目尼龙筛保存备用。再用四分法取部分样品用玛瑙研钵研磨，过100目尼龙筛，装入玻璃瓶待用。在样品采集和处理过程没有与金属工具接触。

在采集土壤样品的同时采集其上生长的蔬菜，蔬菜种类为大白菜、甘蓝、菜花、芹菜和韭菜，每种蔬菜各采集多株蔬菜新鲜成熟期的可食部分，蔬菜鲜样采集后马上装入塑料袋中，共采集蔬菜样品100株，运送至实验室。蔬菜样品先以自来水冲洗干净，再用去离子水洗3次，然后用滤纸吸干表面水珠，切碎后用高速组织粉碎机打碎成浆状，备用。

1.3样品测试分析

土壤硝酸盐、亚硝酸盐测定采用氯化钾提取分光光度法[17](分光光度计型号UV759，中国上海仪表公司)。蔬菜样品亚硝酸盐与硝酸盐测定分别采用盐酸萘乙二胺分光光度法与镉柱法[18]。测定时分光光度计波长设定为543 nm，制作亚硝酸盐标准曲线。先测定土壤与蔬菜中的亚硝酸盐含量，再测定亚硝酸盐与硝酸盐总量，硝酸盐与亚硝酸盐总量与亚硝酸盐含量之差即为硝酸盐含量，蔬菜中硝酸盐与亚硝酸盐含量均为鲜重含量。

分析过程中用加标回收法进行质量控制，同时进行空白和试剂的校正试验。以上分析实验所用试剂均为优级纯，所用的水均为超纯水。

1.4数据处理

用Microsoft Excel 2010和SPSS1 7.0软件对实验数据进行处理。

1.5蔬菜硝酸盐与亚硝酸盐富集系数

蔬菜硝酸盐与亚硝酸盐的富集系数(bioaccumulation factor，BCF) 是指植物中硝酸盐、亚硝酸盐含量与土壤中硝酸盐、亚硝酸盐含量的比值，它可以大致反映蔬菜在相同土壤硝酸盐、亚硝酸盐含量条件下对硝酸盐、亚硝酸盐的吸收能力。富集系数值越小，表明蔬菜吸收硝酸盐、亚硝酸盐的能力越差，抗土壤硝酸盐、亚硝酸盐污染的能力则越强。相应的计算公式为：

BCF=C蔬菜/C土壤

(1)

式中，C蔬菜和C土壤分别为蔬菜和对应表层(0～20 cm)土壤中硝酸盐、亚硝酸盐含量。

1.6食用安全评价方法

1973年联合国粮农组织和世界卫生组织(FAO/WHO)制定了食品中硝酸盐和亚硝酸盐的日允许摄入量(acceptable daily intake，ADI)，规定人体中硝酸盐、亚硝酸盐的ADI值分别为3.6和0.13 mg·kg-1；2002年FAO/WHO食品添加剂联合专家委员会(JECFA)第59次会议建议人体中硝酸盐和亚硝酸盐的每日允许摄入量(ADI值)分别为0～5 mg·kg-1和0～0.07 mg·kg-1。

我国农产品安全质量无公害蔬菜安全要求规定叶菜类蔬菜中硝酸盐含量不得高于3 000 mg·kg-1[19]。我国的食品安全国家标准食品中污染物限量[20]中规定了亚硝酸盐的限量值，但并没有规定硝酸盐的限量值。为此沈明珠等[1]以WHO、FAO规定的ADI值为基准[21]，提出了蔬菜硝酸盐含量分级评价标准，目前已得到国内外的公认。该标准按每人每天平均食用0.5 kg蔬菜，平均体重60 kg计，参照WHO和FAO规定的ADI值，推算出我国蔬菜硝酸盐允许量可为432 mg·kg-1。如果再将盐渍和烹煮时的损失(分别为45%和70%)加入计算，此限量可扩大为785和1440 mg·kg-1。由此将蔬菜可食部分中硝酸盐含量的卫生标准定为432 mg·kg-1，蔬菜中硝酸盐含量小于432 mg·kg-1定为1级，属轻度污染，生食、熟食都可以；蔬菜中硝酸盐含量大于432 mg·kg-1小于785 mg·kg-1定为2级，属中度污染，不宜生食，经盐渍、烹饪后可食用；蔬菜中硝酸盐含量大于785 mg·kg-1小于1440 mg·kg-1定为3级，属高度污染，烹饪后可食用；蔬菜中硝酸盐含量大于1 440 mg·kg-1小于3 100 mg·kg-1定为4级，属严重污染，生食、熟食都不宜。

本研究采用沈明珠等[1]的方法对甘肃省榆中县蔬菜基地蔬菜中硝酸盐含量的食用安全性进行评价。蔬菜亚硝酸盐食用安全性评价以GB2762-2012《食品中污染物限量》[20]蔬菜中亚硝酸盐限量标准为依据，标准中规定蔬菜亚硝酸盐(以硝酸钠计)含量应≤20.0 mg·kg-1。

2结果与讨论

2.1菜地土壤硝酸盐、亚硝酸盐含量特征

菜地土壤硝酸盐与亚硝酸盐含量统计值见表1，可以看出土壤中硝酸盐与亚硝酸盐含量数据均属于正偏态(偏度>0，深层亚硝酸盐含量除外)，低峰态(峰度<0)，近似符合正态分布(Ps-k>0.05)。土壤表层硝酸盐与亚硝酸盐平均含量分别为30.58 mg·kg-1和52.35 mg·kg-1，土壤深层硝酸盐与亚硝酸盐平均含量分别为9.14 mg·kg-1和0.11 mg·kg-1，可见，土壤表层硝酸盐与亚硝酸盐含量均明显高于深层硝酸盐与亚硝酸盐含量(P<0.05)，表明硝酸盐与亚硝酸盐主要聚集在土壤表层，且土壤表层亚硝酸盐含量大于硝酸盐含量，而土壤深层亚硝酸盐含量远小于硝酸盐含量。这是由于西北半干旱地区降水量小于蒸发量且大多缺少灌溉条件，在一年中土壤水分基本上处于亏缺状态，因此，这一地区硝酸盐与亚硝酸盐在土壤中淋失的深度有限，而呈现出表聚性。

土壤略呈碱性(表层与深层土壤平均pH值分别为7.21与7.31)。土壤中硝酸盐与亚硝酸盐含量的变异系数均较小，属于弱变异，表明不同采样点位之间土壤硝酸盐与亚硝酸盐含量的变化性相对较弱，也即均匀性相对较好。

本研究中菜地土壤硝酸盐含量与苏州市[22]露天菜地土壤相近，但远小于上海市[5]与佛山市[16]露天菜地土壤。根据秦遂初等[23]提出的菜地土壤障碍的诊断指标，菜地土壤硝酸盐累积量0～150 mg·kg-1为安全范围，200 mg·kg-1为污染临界点，超过300 mg·kg-1为严重污染水平。若以此为评价标准，目前榆中县蔬菜基地土壤硝酸盐累积量整体上尚处于安全水平。

2.2蔬菜硝酸盐与亚硝酸盐含量特征

蔬菜硝酸盐与亚硝酸盐含量统计值见表2，可以看出：蔬菜中硝酸盐含量数据均属于正偏态，而亚硝酸盐含量数据均属于负偏态，但两者均属于低峰态，符合近似正态分布。蔬菜中硝酸盐与亚硝酸盐含量的变异系数均较小，属于弱变异，表明不同采样点位之间蔬菜硝酸盐与亚硝酸盐含量的变化性相对较弱，也即均匀性相对较好。蔬菜中硝酸盐与亚硝酸盐平均含量分别为1 649.18 mg·kg-1与0.64 mg·kg-1。

注：表中同行数据不同字母表示经LSD检验差异显著(P<0.05)。下同。

Note： Data in the same line followed by different letters are significantly different(P<0.05) according to the LSD test. The same as below.

硝酸盐与亚硝酸盐在5种蔬菜中的累积情况见表3，可以看出硝酸盐与亚硝酸盐在不同蔬菜中的累积含量差异显著(P<0.05)，且蔬菜中硝酸盐含量远大于亚硝酸盐含量。不同蔬菜中硝酸盐累积含量不同的主要原因是遗传因素[5]，包括两个方面，其一是不同蔬菜根系吸收硝酸盐的能力不同，吸收能力强的可能硝酸盐含量最高，二是不同蔬菜的硝酸还原酶活力不同，硝酸还原酶活力弱的可能造成过多的硝酸盐累积。姚春霞等[5]的研究表明植物中亚硝酸还原酶的活力远高于硝酸酶的活力，当植物根系吸收的硝酸盐被硝酸还原酶还原成亚硝酸盐后，就会连续被活力较高的亚硝酸还原酶还原成胺，因此植物体一般不会积累过多的亚硝酸盐。硝酸盐在5种蔬菜中的累积含量均大于1000 mg·kg-1，而亚硝酸盐含量除韭菜外均小于1.00 mg·kg-1。沈明珠等[1]的研究结果表明北京菜地中韭菜亚硝酸盐的平均含量为1.53 mg·kg-1，本研究得到了类似的结果。硝酸盐在不同蔬菜中的累积顺序为大白菜≈菜花>韭菜≈芹菜≈甘蓝，亚硝酸盐在不同蔬菜中的累积顺序为韭菜>菜花≈甘蓝≈芹菜≫大白菜。

将本研究中蔬菜硝酸盐与亚硝酸盐含量与其它地区研究结果比较(表3)，发现不同蔬菜中硝酸盐与亚硝酸盐含量，同种蔬菜中硝酸盐与亚硝酸盐含量在不同地区均存在较大差异，前人的研究表明蔬菜中的硝酸盐与亚硝酸盐含量不仅与蔬菜种类、品种、部位和年龄有关,而且还与外界的温度、光照和肥料等环境条件有密切的关系[1,8]。

2.3蔬菜中硝酸盐与亚硝酸盐富集系数

富集系数为蔬菜中污染物含量与表层土壤中污染物含量之比，表征污染物从土壤向蔬菜中的迁移能力。经公式(1)计算所得硝酸盐与亚硝酸盐在5种蔬菜中的富集系数如表4所示。蔬菜中硝酸盐与亚硝酸盐平均富集系数分别为53.94与0.01，硝酸盐富集系数远大于亚硝酸盐。同时可见，硝酸盐与亚硝酸盐在不同蔬菜中的富集系数差异较大(P<0.05)，硝酸盐在不同蔬菜中的累积顺序为大白菜≈菜花>韭菜≈芹菜≈甘蓝，亚硝酸盐在不同蔬菜中的累积顺序为韭菜>菜花≈甘蓝≈芹菜≫大白菜。这表明榆中县蔬菜基地大白菜对硝酸盐有更强的富集能力，而韭菜对亚硝酸盐有更强的富集作用。

2.4蔬菜硝酸盐与亚硝酸盐含量与土壤硝酸盐与亚硝酸盐含量相关关系

表5为蔬菜硝酸盐与亚硝酸盐含量与土壤硝酸盐与亚硝酸盐含量之间的相关系数，可以看出榆中县菜地蔬菜中硝酸盐与亚硝酸盐含量与土壤中硝酸盐与亚硝酸盐含量之间均没有明显相关关系。这与王翠红等[24-25]的研究结果不同，他们的研究表明蔬菜硝酸盐含量与土壤硝酸盐含量之间呈显著正相关，其相关系数为r=0.4201(n=23)，而叶菜类蔬菜硝酸盐含量与土壤硝酸盐含量之间呈极显著正相关(r=0.7050)。

2.5蔬菜中硝酸盐与亚硝酸盐食用安全评价

从表6可以看出，蔬菜中硝酸盐污染严重，应引起足够重视。在所有样品中，有2%的蔬菜样品受到硝酸盐轻度污染，有7%的蔬菜样品受到硝酸盐中度污染，有33%的蔬菜样品受到硝酸盐重度污染，有56%的蔬菜样品受到硝酸盐严重污染。蔬菜亚硝酸盐含量较低，均未超过国家食品污染物限量值。

3结论

1) 榆中县菜地土壤表层硝酸盐与亚硝酸盐含量均明显高于深层硝酸盐与亚硝酸盐含量，硝酸盐与亚硝酸盐主要聚集在土壤表层。

2) 榆中县菜地蔬菜中硝酸盐与亚硝酸盐在不同蔬菜中的累积含量差异显著，硝酸盐在不同蔬菜中的累积顺序为大白菜≈菜花>韭菜≈芹菜≈甘蓝，亚硝酸盐在不同蔬菜中的累积顺序为韭菜>菜花≈甘蓝≈芹菜≫大白菜。

3) 榆中县菜地蔬菜硝酸盐富集系数远大于亚硝酸盐。硝酸盐与亚硝酸盐在不同蔬菜中的富集系数差异显著，大白菜对硝酸盐有更强的富集能力，而韭菜对亚硝酸盐有更强的富集作用。

4) 榆中县菜地蔬菜中硝酸盐污染严重，应引起足够重视。但蔬菜亚硝酸盐含量较低，均未超过国家食品污染物限量值。

参 考 文 献：

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Nitrate and nitrite concentrations in vegetables and soils in Yuzhong County of Gansu Province and their safety evaluation

WANG Yan-bin1,2, YANG Yi-ming1,2, ZENG Liang1,2, SU Qiong1,2, ZHAO Li-bin3

(1.NorthwestUniversityofNationalities,SchoolofChemicalEngineering,Lanzhou,Gansu730030,China； 2.KeyLaboratoryforUtilityofEnvironment-friendlyCompositeMaterialsandBiomassinUniversitiesofGansuProvince,Lanzhou,Gansu730030,China;3.SichuanNitrocellCompany,Ltd.,Chengdu,Sichuan610063,China)

Keywords:vegetable; soil; nitrate and nitrite; safety evaluation; Yuzhong County of Gansu Province

Abstract：A systematic survey of nitrate and nitrite concentrations in five kinds of vegetables (involving 100 samples) and their corresponding soils at 20 sampling sites in vegetable plots of Yuzhong County, Gansu Province, was conducted for assessing their pollution, bioavaibility, and safety to local residents. The results showed that the average concentrations of nitrate and nitrite in surface soils in the studied plots were 30.58 mg·kg-1and 52.35 mg·kg-1, respectively, and that in deep soils were 9.14 mg·kg-1and 0.11 mg·kg-1, respectively, indicating that the deposition of nitrate and nitrite was mainly in surface soils. The average concentrations of nitrate and nitrite in vegetables were 1649.18 mg·kg-1and 0.64 mg·kg-1fresh weight (FW), respectively. The average bio-concentration factors (BCFs) of nitrate and nitrite in vegetables were 53.94 and 0.01, respectively. The average concentrations of nitrate and nitrite in five vegetables were significantly different, with nitrate being higher than nitrite in vegetables. The order of nitrate in vegetables was Chinese cabbage ≈ cauliflower > leek ≈ celery ≈ cabbage，and that of nitrite in vegetables was leek > cauliflower ≈ cabbage ≈ celery >> Chinese cabbage. Chinese cabbage had stronger enrichment ability of nitrate. Of all the samples, 2% was slightly, 7% moderately, 33% severely, and 56% seriously polluted by nitrate.

文章编号：1000-7601(2016)03-0228-06

doi:10.7606/j.issn.1000-7601.2016.03.36

收稿日期：2015-05-11

基金项目：西北民族大学中央高校基本科研业务费专项资金项目(zyj2011007,zyj2011006,No.31920130023)

作者简介：王彦斌(1967—)，男，教授，甘肃会宁人，主要从事分析化学方面的教学与研究工作。E-mail:ybwang@126.com。 通信作者：杨一鸣(1972—)，男，副教授，甘肃天水人，主要从事污染过程与生态修复方面的教学与研究工作。E-mail:yyiming2004@126.com。

中图分类号：X53; X503.231

文献标志码：A