长株潭区域生物质开放燃烧的大气污染物排放清单及不确定性分析*

刘 湛 李贝睿， 尤翔宇 黄 妍(.湖南省环境保护科学研究院，湖南 长沙 40004；.湘潭大学化工学院，湖南 湘潭 405)

早在1976年，CRUTZEN等[1]最早提出生物质燃烧会对大气环境产生影响，近年来，由于生物质燃烧引起的区域大气污染事件时有发生，再次引起社会和学者的广泛关注。尹聪等[2]利用遥感火点信息，结合气象及空气质量监测资料，通过后向轨迹模拟，发现秸秆焚烧排放的污染物的区域尺度输送与局地污染结合会造成城市严重空气污染事件。朱佳雷等[3]通过区域大气环境模式系统(RegAEMS)模式模拟长三角地区秸秆焚烧污染物排放情况，发现秸秆焚烧污染物排放导致大气中PM10、CO浓度升高30%(质量分数)以上，黑炭、有机物所占消光比例有所增加。DUAN等[4]通过研究大气颗粒物中有机碳(OC)/水溶性K+，提出生物质燃烧对北京地区灰霾污染有明显影响。

目前我国有关生物质开放燃烧大气污染物排放的研究仍然较少。唐喜斌等[5]利用自己设计开发的开放式燃烧源排放测试系统，测试了各类秸秆的排放因子与颗粒物的成分谱。YAN等[6]利用统计、调查、卫星火点等数据，估算了全国生物质燃烧量。对于生物质燃烧排放清单的研究，目前主要集中于宏观层面，如洲际间相互影响[7]、亚洲区域[8]、全国区域[9-11]等，微观的城市或城市群生物质开放燃烧排放清单研究多集中在北京[12]、长三角[13]、广州[14-15]地区，对中部地区研究仍处于空白。清单不确定性研究多停留在定性识别、半定量评估阶段，鲜有定量评估的研究。环境保护部于2014年底发布了《生物质燃烧源大气污染物排放清单编制技术指南(试行)》(以下简称《指南》)等一系列规范，给出了生物质燃烧大气污染物排放清单的编制方法。

长株潭(长沙市、株洲市、湘潭市)区域是我国典型的中部城市群，农业、工业、旅游业发达，作为国家“两型”社会示范区域，随着经济持续高速发展，长株潭区域在国家“中部崛起”战略中有着举足轻重的地位。笔者以该区域为研究对象，广泛收集区域内秸秆产量、森林火灾消耗生物量、露天焚烧比例、燃烧效率等信息，建立了2012年长株潭区域生物质开放燃烧的大气污染物排放清单，对清单做了时间分配和空间分布，并对结果做了定量化的不确定性分析，以期对长株潭区域空气质量持续改善提供决策依据，为完善全国精细化排放清单提供区域数据参考，并为后续区域大气排放清单的完善提供基础。

1 研究方法

1.1 研究范围

以2012年为基准年，分别计算长株潭区域23个县区生物质开放燃烧排放的大气污染物SO2、NOX、PM10、PM2.5、挥发性有机物(VOCs)、CO、元素碳(EC)、OC量。生物质开放燃烧源分为秸秆露天焚烧、森林火灾、草原火灾3类。长株潭区域地处长江流域，以丘陵和山地为主要地形，地表草原面积比例很小，因此本研究忽略该区域草原火灾，分别以秸秆露天焚烧和森林火灾的大气污染物为对象建立排放清单。

1.2 计算方法

生物质开放燃烧源难以获取固定排放位置和活动水平，统一按照面源处理。采用“自下而上”的方法，根据区域内生物质开放燃烧活动水平与排放因子数据计算，某种大气污染物的排放量(Ei，t)的计算模型见式(1)。

(1)

式中：M为排放源活动水平，t；EF为排放因子，g/kg；i为某种大气污染物；j为地区(市、县)；k为生物质开放燃烧类型；m为植被带/秸秆类型。

1.3 活动水平

农作物产量数据来自湖南省农村年鉴(2013)，长株潭区域秸秆以水稻、玉米为主，具体秸秆产量及露天焚烧量见表1。秸秆露天焚烧量计算见式(2)。

M秸秆=P×N×R×η

(2)

式中：M秸秆为秸秆露天焚烧量，t/a；P为农作物产量，t/a；N为草谷比；R为秸秆露天焚烧比例；η为燃烧效率。

秸秆的燃烧效率、草谷比及露天焚烧比例参考现有的相关研究成果[16-18]。其中，燃烧效率取值0.9，各类农作物平均草谷比取值见表2。不同研究给出的各省秸秆露天焚烧比例差异很大，本研究通过抽样调查、统计分析，并结合前人在类似自然、气候条件区域的研究成果，秸秆露天焚烧比例取值为0.2。

长沙市、株洲市、湘潭市2012年森林火灾消耗生物量计算见式(3)。

M森林=A×D×η

(3)

式中：M森林为森林火灾消耗的生物量，t；A为火灾受害面积，hm2；D为森林干生物量，t/hm2。

2012年长株潭区域森林火灾受害面积来源于国家林业局的年度森林火灾统计资料，其数值见表3。由于该资料是按省级区域进行统计，根据湖南省所处的植被气候带，选取相应的生物量，再按照长沙市、株洲市、湘潭市的森林植被面积进行分配，因此森林火灾排放清单以市一级行政单位建立。植被带平均生物量及平均燃烧效率引用中国林业科学院的研究成果。

1.4 排放因子

排放因子的获取方式为文献调研法，由于缺乏可靠的本地实测资料，本研究汇总了国内外现有研究所选取的排放因子[19-23]及《指南》中排放因子数据。按照长株潭区域实际的地理、气候情况，选取了相应的适宜本地的排放因子，见表4。

表1 2012年长株潭区域秸秆产量及露天焚烧量Table 1 Output of crop residue and biomass consumption of open-burning in Changsha-Zhuzhou-Xiangtan district in 2012 t/a

表2 各类农作物平均草谷比Table 2 Average grass valley ratio of different kinds of crops

表3 2012年长株潭区域森林火灾消耗生物量Table 3 Biomass consumption of forest fire in Changsha-Zhuzhou-Xiangtan district in 2012

2 结果与讨论

2.1 计算结果

根据生物质开放燃烧源排放因子的计算方法，估算得到2012年长株潭区域生物质开放燃烧大气污染物排放清单，见表5。由表5可知，2012年生物质开放燃烧大气污染物SO2、NOX、PM10、PM2.5、VOCs、CO、EC、OC排放量分别为783.48、4 248.00、10 325.94、10 117.29、6 882.92、76 002.99、816.09、3 478.28 t，其中秸秆露天焚烧排放量所占比例分别为96.76%、98.33%、96.00%、96.00%、94.77%、93.92%、96.40%、93.35%，为最主要排放源。

2.2 时间分配

根据实际调查及文献调研，得到长株潭区域生物质开放燃烧的月度时间分配曲线，如图1所示。从图1可以看出，秸秆露天焚烧量在7、10月出现2个峰值，原因是长株潭区域水稻种植一般为一年2季，收获时间分别为7、10月，而秋季，尤其是10月，也是大部分农作物的收获季节，因此秸秆产量和露天焚烧量在10月达到最高值。森林火灾消耗生物量呈季节性阶梯变化，夏、秋季气温高，降水频率小，极易发生火灾，加上人类生活生产周期的影响，森林火灾集中出现在夏、秋季，冬季气温低，春季降水多，都不易发生森林火灾，因此分配占比低。由此，秸秆露天焚烧管理工作重点应放在7—10月，森林火灾的防治工作应集中在夏、秋季开展。

表4 生物质开放燃烧源排放因子Table 4 Emission factors of biomass open-burning g/kg

表5 2012年长株潭区域生物质开放燃烧大气污染物排放清单Table 5 Emission inventory of air pollutant from biomass open-burning in Changsha-Zhuzhou-Xiangtan district in 2012 t

2.3 空间分布

以PM2.5为代表污染物，长株潭区域秸秆露天焚烧污染物排放量按县区空间分布如图2所示，其他污染物空间分布与其类似。结合表5、图2可以明显看出，长株潭区域污染物排放量最小的3个地区为长沙市雨花区、芙蓉区、天心区，其他较小的区域包括长沙市开福区，湘潭市岳塘区，株洲市石峰区、荷塘区和芦淞区，全部为城市区域，且相互接壤。另外，韶山市秸秆露天焚烧PM2.5排放量较小，其为我国典型的红色旅游区，以第三产业为经济支柱，农业发展相对落后，加上风景旅游区为环境敏感区，污染物排放标准高、地区控制严格，所以秸秆露天焚烧量小。长沙市宁乡县和湘潭市湘潭县耕地面积广、农作物产量高、秸秆产量大，因此PM2.5排放量大。总而言之，生物质开放燃烧污染物排放量最大的县区为长沙市宁乡县，其次为湘潭市湘潭县和长沙市浏阳市，此3县区特点为地域面积大、耕地面积广、秸秆产量大，秸秆露天焚烧污染物排放量大。森林火灾大气污染物排放量最大的为株洲市，株洲市中部和南部森林覆盖面积广，人口密度小，森林火灾频率较大。而在长株潭中心区域(长沙市开福区、湘潭市岳塘区、株洲市石峰区、荷塘区和芦淞区等城市区域)形成一片污染物排放量较小的区域。

图1 生物质开放燃烧的月度时间分配曲线Fig.1 Time distribution of biomass open-burning

图2 2012年长株潭区域秸秆露天焚烧PM2.5排放空间分布Fig.2 Spatial distribution of PM2.5 from field crop residue burning in Changsha-Zhuzhou-Xiangtan district in 2012

2.4 不确定性分析

2.4.1 输入信息不确定性评价

科学评价一个数据的不确定性方法一般为：随机抽取样本库中样本，通过数学方法，获得其概率密度函数，并包含分布形式、平均值、标准方差等信息，它的不确定性通过相对标准偏差的概念表达。我国排放清单建立过程中所选取的数据，如活动水平信息，大多来自各类统计公报，一般仅存在一个有效数值；排放因子数据多取自前人的测试或模式模拟结果，缺乏足够数量的数据组成有效数据库。

本研究假设输入的农作物产量、草谷比、秸秆露天焚烧比例、火灾受害面积、森林火灾消耗生物量、排放因子等输入因子均呈正态分布形式。根据美国环境保护署(USEPA)提出的基于测试次数的不确定性等级分类，对于直接源于农业年鉴、统计年鉴及国家林业局的年度森林火灾统计资料等官方统计部门资料的取值，其不确定度取±30%。通过其他可靠统计数据，或者根据官方统计部门资料数据得出的相应转化系数的取值，其不确定度取±50%。

本研究排放因子数据来自《指南》及国内外学者的实测数据，尽管测试样本及自然条件与本区域有所差异，但是秸秆燃烧行业差别不大，秸秆类型全国各地区都较相似，相对而言，排放因子具有较高的可信度。根据USEPA提出的基于测试次数的不确定性等级分类，本研究排放因子级别大致为B～A级。

2.4.2 不确定性结果输出

使用蒙特卡罗法，使排放因子和活动水平等各参数的不确定性通过式(1)传递到模型的输出，从而定量评估各污染物排放量的不确定性范围。通过10 000次抽样计算，取95%置信区间，其分析结果如表6所示。由表6可知，秸秆露天焚烧SO2、NOX、PM10、PM2.5、VOCs、CO、EC、OC抽样计算平均值分别为765.43、4 202.83、9 961.56、9 748.81、6 524.77、71 753.28、790.46、3 282.81 t，与清单计算结果接近，不确定性总体在-84%～168%。森林火灾SO2、NOX、PM10、PM2.5、VOCs、CO、EC、OC抽样计算平均值分别为25.38、70.93、413.84、403.93、359.77、4 623.36、29.39、231.34 t，与清单计算结果接近，不确定性总体在-83%～176%。

2.4.3 单个污染物不确定性模拟

选取秸秆露天焚烧PM2.5排放量为代表，对生物质露天焚烧源单个污染物做深入分析。通过10 000次重复计算，得到的秸秆露天焚烧PM2.5排放量的概率密度分布，突破了传统的排放清单计算仅获得一个计算数值的局限性，其详细结果见图3。由于假设各输入数据为正态分布，PM2.5排放量概率密度函数呈对数正态分布。计算得到PM2.5排放量平均值为9 748.81 t，中位值比平均值略低，为平均值的84.85%。输出结果显示，PM2.590%置信区间的不确定性为-76.08%～125.76%，95%置信区间的不确定性为-83.07%～167.18%。

2.4.4 不确定性贡献分析

在分析排放清单的不确定性时，研究对不确定性贡献最大的一个来源具有较大的实际意义。因此，比较各不确定性来源对排放清单不确定性的贡献率非常重要，常用敏感性分析方法实现。研究利用蒙特卡罗法计算秸秆露天焚烧PM2.5排放量过程中所产生的10 000组模拟数值，进一步分析输入变量对输出结果的敏感程度，结果见图4。从图4可知，露天焚烧比例是结果不确定性的最大来源，贡献率为24.8%，其次，燃烧效率、水稻产量、水稻草谷比等也是不确定性的重要来源，贡献率为23.7%、20.1%和20.0%，这4个因子均决定了活动水平的输入，因此活动水平数据的精准程度会大幅影响排放清单的可靠性。PM2.5排放因子对不确定性的贡献率为11.0%，对结果也会产生较大影响。

表6 生物质开放燃烧大气污染物排放不确定性分析结果Table 6 The result of uncertainty analysis of pollutant emissions from biomass open-burning

图3 2012年秸秆露天焚烧PM2.5排放量不确定性模拟结果Fig.3 Simulation results of uncertainty of PM2.5 emissions from field burning of crop residue for year 2012

图4 各因子对PM2.5排放量不确定性贡献率Fig.4 Contributions of various parameters to variability of estimated PM2.5 emission from field crop residue burning

3 结 论

(1) 2012年长株潭区域生物质开放燃烧大气污染物SO2、NOX、PM10、PM2.5、VOCs、CO、EC、OC排放量分别为783.48、4 248.00、10 325.94、10 117.29、6 882.92、76 002.99、816.09、3 478.28 t。

(2) 秸秆露天焚烧大气污染物排放量在7、10月形成2个峰值，森林火灾集中出现在夏、秋季。

(3) 生物质开放燃烧污染物排放量最大的县区为长沙市宁乡县，其次为湘潭市湘潭县和长沙市浏阳县。而在长株潭中心区域(长沙市开福区、湘潭市岳塘区、株洲市石峰区、荷塘区和芦淞区等城市区域)形成一片污染物排放量较小的区域。

(4) 采用蒙特卡罗法，计算得到2012年长株潭区域秸秆露天焚烧源和森林火灾大气污染物排放量95%置信区间的不确定性分别为-84%～168%、-83%～176%。通过定量模拟得到秸秆露天焚烧PM2.5排放量概率密度函数呈对数正态分布。

(5) 以PM2.5为代表污染物，对其排放量的不确定性贡献率最大的是露天焚烧比例，其次，燃烧效率、水稻产量、水稻草谷比等也是不确定性的重要来源，活动水平数据的精准程度会大幅影响排放清单的可靠性。

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