乌鲁木齐降水化学成分及来源分析

钟玉婷，刘新春，范子昂，陆辉，何芳，屈涛

（1.中国气象局乌鲁木齐沙漠气象研究所，新疆乌鲁木齐 830002；2.中国气象局树木年轮理化研究重点开放实验室/新疆树木年轮生态重点实验室，新疆乌鲁木齐 830002；3.新疆气象局观测与网络处，新疆乌鲁木齐 830002；4.乌鲁木齐市米东区气象局，新疆乌鲁木齐 831499）

乌鲁木齐降水化学成分及来源分析

钟玉婷1，2，刘新春1，2，范子昂1，2，陆辉1，2，何芳3，屈涛4

（1.中国气象局乌鲁木齐沙漠气象研究所，新疆乌鲁木齐 830002；2.中国气象局树木年轮理化研究重点开放实验室/新疆树木年轮生态重点实验室，新疆乌鲁木齐 830002；3.新疆气象局观测与网络处，新疆乌鲁木齐 830002；4.乌鲁木齐市米东区气象局，新疆乌鲁木齐 831499）

降水是大气中主要和次要污染物的重要收集器，是清除大气中颗粒物和气态污染物最好的清除剂。为了了解乌鲁木齐降水特征，本文利用离子色谱分析了2010年降水样品，研究表明，该区降水pH值在5.6～7.77之间，年均值为6.19，电导率变化范围为18.7～172.5 μs· cm-1，年均值为57.73 μs·cm-1。降水中主要离子浓度排序为Ca2+>SO2-4>NH+4>Na+>Mg2+>Cl->NO-3> K+>F-，Ca2+是最主要的阳离子，SO2-4是最主要的阴离子，表明乌鲁木齐降水中的致酸物质主要是硫酸盐。总离子浓度季节变化特征表现为秋季高，冬季低。FA平均值为0.001，表明99.9%的降水酸度被碱性成分中和，NF计算结果表明Ca2+具有很强的中和能力。从相关分析、富集因子来看，SO2-4和NO-3主要受人为源的控制，K+主要存在于土壤扬尘或生物质燃烧产生的细颗粒物中；Mg2+主要来自陆源的土壤扬尘等；Cl-主要来自海相输入，生物质燃烧、人类生活污水排放以及化工厂排放对Cl-也有很大贡献。

大气降水；乌鲁木齐；离子成分；来源

降水中的pH值和化学成分通过清除大气中颗粒物和气态污染物体现出来。降水酸度是降水中各种阴、阳离子相互作用的结果，并不由酸性离子的绝对含量决定，取决于所含粒子的相对浓度[1，2]，降水的化学成分则受到人为活动和自然作用的双重影响，是进入水滴的气态物质和固态颗粒物共同作用的结果[3]。不同区域降水的化学成分含量不同，因此研究降水化学对于评价不同地区的气态和颗粒物污染具有十分重要的作用[4]，同时对了解本地和区域大气污染物的分散和沉积过程对生态系统影响有一定的帮助[5]。

随着人们对酸雨污染的重视，降水化学特征已成为近20 a来环境领域研究的热点[6-12]。近年来，国内对降水酸度和化学成分的研究主要集中在南方城市[13-14]，而西北城市大气颗粒物研究较多[15-17]，降水化学组成特征的研究较少。有研究表明，乌鲁木齐市区大气降水总体以中性和碱性为主，但有逐渐酸化的趋势，其中冬半年酸化更为明显[18]；阴离子总浓度高于阳离子总浓度，且近3 a来离子总浓度呈增大趋势[19]。本文研究分析了乌鲁木齐市2010年大气降水样品的pH值和水溶性离子成分，并对其来源进行探讨，目的是为本地大气污染和降水污染控制提供一定的参考依据。

1 实验设计和研究方法

1.1 研究区概况和样品采集

乌鲁木齐地处亚欧大陆腹地、北天山北麓、准噶尔盆地南缘，市区三面环山，北部平原开阔。气候为中温带大陆性干旱气候，寒暑变化明显，昼夜温差较大，年均气温6.4℃，降水少，年降水量236 mm。观测点位于乌鲁木齐市天山区东大梁街乌鲁木齐国家基本气象站，43.47°N，87.39°E，海拔935.0 m。降雨量的测定是在该基准站的空旷区域设置一个标准雨量桶以测定降雨量，同时布设1个干净的内径约50cm的塑料敞口大桶（离地面70 cm高），用人工手动采集雨水样品。采样之前，先用自来水清洁采样桶，再用蒸馏水清洗。将采集的样品装入洗净并干燥好的100 ml聚乙烯瓶内。测pH和电导率后，先用微孔滤膜（0.45 um）过滤，再放于4℃冰箱中冷藏，待分析。

1.2 研究方法

降水样品pH值使用上海精密科学仪器有限公司PHS-3B型pH计测量；电导率用上海精密科学仪器有限公司DDS-307型电导率仪测定；水样化学测定前均过0.45 m的过滤膜，降水中的F-、Cl-、SO2-4、NO-3、Na+、NH+4、K+、Mg2+、Ca2+用美国戴安ICS-3000型离子色谱仪测量。H+浓度通过pH计算获得，即：pH=-log10[H+]⇒[H+]=10-pH。离子的月均浓度通过雨量加权平均计算获得，计算公式为水的pH值、电导率和水溶性化学组分浓度。全年大气降水pH值变化范围为5.6～7.77，均高于5.6，为碱性降水，年均值为6.19，季均值表现为冬季最大，春季次之，秋季最小，全年没有酸雨出现。采样期间降水的电导率变化范围为18.7～172.5 μs·cm-1，年均值为57.73 μs·cm-1，季均值表现为夏季最大，秋季次之，冬季最小。沙尘对大气颗粒物化学组成有着极大的影响，当空气湿度较高时，大气颗粒物中K-Ca-S颗粒增多，有大量的二次粒子生成[20-21]，沙尘气溶胶中Ca浓度较高，会影响沙尘降水的pH值偏高，降水为碱性降水[22]。

2.2 降水中水溶性离子组成

2.2.1 离子平衡

离子平衡是指溶液中阳离子电荷总和与阴离子电荷总和的平衡。如果对降水的化学组分作全面测定，最后阳离子的当量浓度之和必然等于阴离子的当量浓度之和。据此可以分别计算降水中阴、阳离子的当量浓度和，以检查是否有主要离子被遗漏。理想状态是：∑阳离子=∑阴离子，即∑Cat=∑An。本次研究中，

乌鲁木齐降水中阴、阳离子总浓度极不平衡，阴离子总浓度占离子总浓度的31.46%，阳离子总浓度占离子总浓度的68.54%，阳离子总浓度是阴离子总浓度的2.18倍。一般认为，当pH值>5.6时，HCO-3对阴离子的贡献不容忽略，pH越高，HCO-3的贡献越大[23]。本研究中没有测定HCO-3、PO3-4，而且降水中还

式中，Pi为次降水量，单位mm；Ci为次降水的离子浓度，单位μeq·L-1）。文中所有参数的平均值均为相对于降水量的加权平均值。

2 结果与讨论

2.1 降水的pH值和电导率

降水的pH值是反映各地区在不同时期降水化学特征的综合性指标。从2010年3月至2011年2月共采集51次降水样品，雨量范围为1.0～22.0 mm，降水总量为283.4 mm。表1为乌鲁木齐大气降含有多种有机酸，这些可能是导致阴阳离子总浓度不平衡的重要原因。此外，大气污染性质及离子来源不同也会影响阴阳离子总浓度的平衡。

表1 乌鲁木齐大气降水的pH值、电导率和水溶性化学组分浓度/μeq·L-1

2.2.2 浓度特征

由于降水的成分由大气中气体和颗粒物的冲刷过程决定，所以降水离子浓度可以反映大气污染的程度。从表1可以看出降水中主要离子浓度排序为Ca2+>SO2-4>NH+4>Na+>Mg2+>Cl->NO-3>K+>F-，Ca2+是最主要的阳离子，最大值为2471.86 μeq·L-1，其年均浓度占阳离子总浓度的74.68%，这和其他内陆地区降水组成是一致的[24，25]，夏季最低为71.02%，冬季最高为79.52%；其次是NH+4，最大值为676.37 μeq·L-1，季均浓度比例表现为秋季最高，冬季最低；SO2-4是最主要的阴离子，最大值为1 827.86 μeq·L-1，其年均浓度占阴离子总浓度的82.25%，秋季最高为88.04%，夏季最低为73.21%；其次是Cl-和NO-3，最大值分别为148.23 μeq·L-1和276.94 μeq·L-1，其年均浓度分别占阴离子总浓度的8.37%和7.31%，季均浓度比例都表现为夏季最高，秋季最低。SO2-4浓度显著高于其它阴离子，其年均浓度（437.14 μeq·L-1）远高于其他城市（上海，2005年，199.6 μeq·L-1）和洁净地区（纳木错，2005—2006年，15.50 μeq·L-1），表明乌鲁木齐的大气环境受到了严重的污染，且降水中的致酸物质主要是硫酸盐，这与我国大气污染主要是硫酸型相一致[26]。

降水中SO2-4/NO-3当量比可以揭示酸雨特征，估计SO2-4和NO-3对降水酸度的相对贡献，反映固定源（燃煤）和移动源（机动车）对降水酸度的贡献[27]。SO2-4和NO-3是该区域大气降水中的主要阴离子，其SO2-4/ NO-3比值变化范围为5.27～29.52，高值集中在采暖季，夏季比值明显较低，其平均值为12.03，比昆明略低，但高于北京、南京、成都、重庆等地，也高于欧洲（3.14）和北美地区的一些城市，远高于我国的平均水平（6.24）[28]，表明乌鲁木齐降水中SO2-4是降水酸度的主要贡献者，也是大气污染的主要因子,说明乌鲁木齐属于典型的煤烟型大气污染。

2.2.3 降水酸化与中和

降水的酸度取决于致酸前体物的浓度以及中和离子的浓度。北半球大部分地区降水酸度主要由强酸H2SO4和HNO3引起，通常将SO2-4和NO-3作为主要致酸离子[29]。相对酸度（FA）是评价降水酸度中和程度的一个指标，采用Balasubramanian等[30]提出的公式：

式中[H+]、[SO2-4]、[NO-3]为对应离子的浓度。若FA=1，则表明由SO2-4和NO-3产生的降水酸度被碱性物质中和。

中和因子（NF）是评价降水被碱性物质中和的一个参数，由Possanzini等[31]提出的公式计算得到：

式中，[Xi]是碱性离子Xi的离子浓度，单位为μeq·L-1。

Ca2+、NH+4、SO2-4、NO-3通常被认为是决定降水pH值的主要离子。国内研究表明，城市区域有30%～ 70%的大气颗粒物来自土壤，而且北方土壤中的碱性物质含量通常高于南方地区，土壤中的碱性离子从南到北相应增加，北方土壤中Ca和Na元素的含量分别为3%和1.5%，而南方土壤中两者的含量仅有0.1%和0.5%[32]。在本次研究中，乌鲁木齐降水的FA平均值为0.001，表明99.9%的降水酸度被碱性成分中和。乌鲁木齐的FA值远远低于其他城市。（Ca2++NH+4）/（SO2-4+NO-3）的比例为2.15，这个比值很高表明该地区降水的碱性离子中和能力很强，也同时解释了该地区降水离子浓度很高，但降水酸度却不强。Ca2+、NH+4、Mg2+和K+的中和因子值分别为1.86、0.28、0.10和0.03，表明Ca2+具有很强的中和能力，而NH+4、Mg2+和K+的中和能力较小。计算Ca2+在春夏秋冬的NF值分别为1.50、4.04、1.28和1.76，可以看出其中和能力在夏季最为明显。

2.2.4 离子浓度变化

将不同季节离子质量浓度进行对比分析，如图1所示，可以看出季节差异明显。总离子浓度季节变化表现为秋季>夏季>春季>冬季，阴离子中SO2-4浓度比例最大，秋季最高，冬春季次之，夏季最低，每年的10月15日到次年的4月15日是乌鲁木齐市的采暖期，而SO2-4主要来源是燃煤排放，因此夏季的SO2-4浓度明显低于其他三个季节；NO-3和Cl-浓度都表现为冬季最大，但与其他三个季节相差不大，这除了跟燃煤、汽车尾气排放有关，还与乌鲁木齐冬季大气层结稳定，经常有逆温天气出现，污染物不易扩散有很大关系；阳离子中Ca2+所占比例最大，其浓度表现为夏季最大，冬季最小，这可能与冬季大雪覆盖，建筑施工停工，土壤道路扬尘少有关；NH+4次之，其浓度表现为秋季最大，冬季最小，这是因为氨是大气中唯一的碱性气体，主要来自动植物活动排放、动植物尸体腐烂、土壤微生物排放等天然过程。气态氨与大气化学过程中产生的二次污染物硫酸和硝酸结合成盐，形成硫酸铵和硝酸铵，氨还可以与气态氯化氢反应生成氯化铵。秋季SO2-4浓度明显偏高，则形成的铵盐也相应增多，致使NH+4浓度偏大。

图1 乌鲁木齐降水中离子浓度季节变化

2.3 降水中化学组分的来源解析

2.3.1 相关分析

为了确定降水中水溶性离子组分的来源和存在形式，本文通过计算研究了降水中主要离子组分之间的相关性。结果表明：Cl-和SO2-4的相关系数为0.74，明显大于Cl-和NO-3的相关系数，说明Cl-和SO2-4的来源共性和大气中存在形式相似的可能性较大；F-与SO2-4的相关性比较好，相关系数为0.62，表明F-很可能来自燃煤排放；Na+与K+、Mg2+、Ca2+都表现出显著相关性，而与Cl-的相关性较差，说明其来源与其他沿海城市Na+和Cl-的主要来源是海洋源有所不同，Na+与K+、Mg2+、Ca2+很可能都来自局地源。

表2 乌鲁木齐降水中主要离子相关系数（N=51）

2.3.2 富集因子

大气化学研究中，常用富集系数（EF）来估算海洋源和非海洋源对降水离子浓度的贡献。由于来源单一且成分稳定，一般将Na+和Ca2+分别作为海洋源和陆源的参考元素[33-34]。为了估算乌鲁木齐大气降水中海相和陆相的贡献，以Na+和Ca2+为海相和陆相的参考离子，通过下面公式计算大气降水中的富集系数：

式中，X是计算富集因子的离子；Na+（rainwater）是降水中Na+的浓度；Na+（sea）是海水中Na+的浓度。

式中，X是计算富集因子的离子；Ca2+（rainwater）是降水中Ca2+的浓度；Ca2+（soil）是海水中Ca2+的浓度。富集因子远大于1，表示降水中离子组成相对于参考离子被富集，富集因子远小于1，表示降水中的离子组成相对于参考离子被稀释，富集因子近似等于1表明与参考元素有相同的来源。乌鲁木齐地处亚欧大陆腹地，虽然远离海洋，但是位于其南面的塔克拉玛干沙漠亿万年前是一个巨大的古海洋，而且也有很多海底盐湖至今仍然存在。我们假设Na+是海洋源，来计算富集因子。从表3中可知，该区域大气降水中的Cl-的EFsoil远大于1，而EFseawater仅有0.466，表明Cl-是海源性离子；SO2-4和NO-3的EFsoil和EFseawater都远高于1，相对于海洋和土壤都是高度富集，因此可以认为他们绝大部分来自人为源的贡献；Ca2+的EFseawater远高于1，说明其主要来自陆相源贡献；K+、Mg2+的EFseawater分别为8.091和3.00，EFsoil分别为0.030和0.114，表明他们主要来源还是陆源，但是也有海源的贡献。

表3 大气降水中离子组成相对土壤和海洋的富集因子

2.3.3 不同源的贡献

一般认为降水中的离子成分主要来自人为源、海盐气溶胶和岩石/土壤风化。为了计算降水中每种离子组分来源及贡献,特作如下假设[8]：Na+均来自海相输入;地壳来源中没有F-、Cl-、SO2-4、NO-3和NH+4；Mg2+来自海源和壳源,没有人为来源。通过下面的方程计算,可以得到海相输入（SSF）、岩石/土壤风化（CF）和人为活动输入（AAF）对各离子组分来源的相对贡献：

式（3）～式（5）中，X为要计算的离子。

从表4中可以看出，SO2-4和NO-3主要受人为源的控制，SO2-4主要来自燃煤排放，NO-3主要来自机动车尾气排放；陆源K+主要存在于土壤扬尘或生物质燃烧产生的细颗粒物中，但是不能估算出这两者的比例；Mg2+主要来自陆源的土壤扬尘等；Cl-主要来自海相输入，生物质燃烧、人类生活污水排放以及化工厂排放对Cl-也有很大贡献，但也不能估算出海洋源和人为活动的比例。

表4 大气降水中各离子不同来源的贡献%

3 结论

（1）乌鲁木齐降水均为碱性降水，年均值为6.19，电导率变化范围为18.7～172.5 μs·cm-1，年均值为57.73 μs·cm-1。

（2）乌鲁木齐降水中阴、阳离子总浓度极不平衡，阴离子总浓度占离子总浓度的31.46%，阳离子总浓度占离子总浓度的68.54%，阳离子总浓度是阴离子总浓度的2.18倍。

（3）降水中主要离子浓度排序为Ca2+>SO2-4>NH+4>Na+>Mg2+>Cl->NO-3>K+>F-，Ca2+是最主要的阳离子，其年均浓度占阳离子总浓度的74.68%，SO2-4是最主要的阴离子，其年均浓度占阴离子总浓度的82.25%，表明乌鲁木齐降水中的致酸物质主要是硫酸盐。总离子浓度季节变化表现为秋季>夏季>春季>冬季。

（4）乌鲁木齐降水的FA平均值为0.001，表明99.9%的降水酸度被碱性成分中和。从相关分析，富集因子来看，Cl-和SO2-4的来源共性和大气中存在形式相似的可能性较大；Na+与K+、Mg2+、Ca2+都表现出显著相关性，很可能都来自局地源。SO2-4和NO-3要受人为源的控制，陆源K+主要存在于土壤扬尘或生物质燃烧产生的细颗粒物中；Mg2+主要来自陆源的土壤扬尘等；Cl-主要来自海相输入，生物质燃烧、人类生活污水排放以及化工厂排放对Cl-也有很大贡献。

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Chemical Characteristics and Source Assessment of Atmospheric Precipitation in Urumqi

ZHONG Yuting1，2，LIU Xinchun1，2，FAN Zi'ang1，2，LU Hui1，2，HE Fang3，QU Tao4
（1.Institute of Desert Meteorology，CMA，Urumqi 830002，China；2.Key Laboratory of Tree-ring Physical and Chemical Research of China Meteorological Administration/Xinjiang Laboratory of Tree Ring Ecology，Urumqi 830002，China；3.The Operational Department of Xinjiang Meteorological Bureau,Urumqi 830002，China；4.Midong District Meteorological Bureau，Urumqi 831499，China）

Precipitation is the important collector of primary and secondary pollutants in the atmosphere,is the best scavenger of the removal of particulate and gaseous pollutants in the atmosphere.To understand the chemical characteristics of precipitation in Urumqi,about 51 precipitation samples were collected in 2010.The pH of samples varied from 5.6 to 7.77 with the average of 6.19,and the conductivity varied from 18.7 to 172.5 μs·cm-1with the average of 57.73 μs·cm-1.Ca2+is one of the most main cation with the average of 887.43 μeq·L-1,while SO24-is one of the most main anion with the average of 430.47 μeq·L-1.Acid-causing substance of precipitation in Urumqi is mainly sulfate.The seasonal variations of ions showed that the concentrations were the highest in autumn and the lowest in winter.Fractional acidity（FA）was 0.001,which indicates that 99.9%of the precipitation acidity were neutralized by alkaline composition.Results of neutralization factors（NF）indicated that Ca2+was the dominant neutralization substance.The correlation analysis, enrichment factor（EF）and sources indicated that SO24-and NO3-were mostly attributed by the anthropogenic activities,K+came from soils and biomass burning,Mg2+originated from soils and Clwas mainly contributed by sea sources.

precipitation；Urumqi；ion composition；source

P426.612

：B

1002-0799（2016）06-0081-07

10.3969/j.issn.1002-0799.2016.06.012

2016-05-23；

2016-07-18

国家自然科学基金项目（41405124，41405141）共同资助。

钟玉婷（1982-），女，助理研究员，主要从事大气化学研究。E-mail：zhongyuting830@sina.cn钟玉婷，刘新春，范子昂，等.乌鲁木齐降水化学成分及来源分析[J].沙漠与绿洲气象，2016，10（6）：81-87.