北京采矿废弃地植物修复重金属去除率研究

孙 楠，闫广新，王立发，张 言，邢宇鑫，王金艳

（1.北京市地质工程设计研究院，北京 101500；2.芬兰阿尔托大学，赫尔辛基 FI-00076；3.北京科技大学，北京100083）

北京采矿废弃地植物修复重金属去除率研究

孙 楠1，2，闫广新1，王立发1，张 言3，邢宇鑫1，王金艳1

（1.北京市地质工程设计研究院，北京 101500；2.芬兰阿尔托大学，赫尔辛基 FI-00076；3.北京科技大学，北京100083）

结合北京市采矿废弃地土壤地质环境情况，选取密云区西坨古金矿尾矿土、密云区冯家峪铁矿尾矿土和门头沟区桑峪煤矸石堆为研究对象，进行植物修复研究。共开展4种类型的修复试验，即选用高羊茅、紫花苜蓿和三叶草3种修复植物分别进行修复，同时与板蓝根、桔梗、波斯菊和薄荷等中草药进行混合种植修复，在植物生命周期的不同阶段采集样品分析测试。结果表明：在4种修复类型中，高羊茅对金矿尾矿土中Pb、Zn、Cr、Cd去除效果最好，最大去除率达到18.10%、14.57%、13.81%、18.12%；混合种植对铁矿尾矿土中Cr、Ni、As、Hg去除率达到4种修复类型的最大值，分别为14.81%、9.80%、37.25%、50%。三叶草对煤矸石修复效果最好，对Cr、Pb、Zn、Cd的去除率分别为5.65%、37.15%、15.15%、20%，是4种修复模式去除率的最大值。在生命周期的不同阶段，对比4种修复模式对采矿废弃地土壤中8种重金属的去除效果，均发现有去除率先升后降的现象，因此可对修复植物的进行定期收割，为提高植物吸附土壤重金属的效率，提供一定科学依据。

采矿废弃地；植物修复；去除率；修复模式；生命周期

0 引言

我国当前生态系统十分脆弱，土壤修复任务艰巨繁重。北京市矿山主要分布在生态涵养区，长期的历史开采，造成了严重的矿山地质环境问题（刘永光，2011；甘敬，2007），形成以西部煤矿开采和北部金属矿开采为主的两大区域，分布在北京市水源地补给的上游生态涵养地区，水源补给地区水土环境质量的好坏直接影响着下游饮用水源地的安全（陈芳孝，2007；张莉，2009；武雄等，2008）。同时，由于采矿废弃地的长期暴露和雨水淋融，矿区土壤中的重金属对周围的农田存在潜在的健康风险。

在土壤重金属污染治理中， 物理修复和化学修复的优点是快速，但是所需投入较大；生物修复技术是相对较为经济、绿色、广谱的原位处理技术。目前，国内外共发现超积累植物约700余种，广泛分布在约50个科。世界上研究最多的重金属超富集植物主要是遏蓝菜属、庭芥属及芸苔属（张波，2014；韦朝阳等，2001）。杨卓（2008）、吴卿（2012）、金山（2013）等学者已经对高羊茅、紫花苜蓿和三叶草进行了土壤重金属吸附研究，但相关植物修复模式之间比较以及综合修复的组合并不常见，也未见从生命周期角度开展的相关研究。

按照矿区生态修复理论，应用植物开展矿区污染土壤的修复。选用高羊茅、紫花苜蓿、三叶草等常见修复植物，同时结合板蓝根、桔梗、波斯菊和薄荷等中草药，开展了4种类型的种植修复试验，以对比不同修复模式的修复效果。在整个生命周期的4个阶段采集样品进行分析化验，以研究在生命周期的不同阶段植物修复模式对受污染的土壤的修复效果，从而提高植物修复的效率，对北京矿区废弃地重金属生态修复的理论和实践，具有重要的现实意义。

1 研究区概况

研究区地处北京市密云区和门头沟区，是北京的生态涵养区。长期的矿山开采形成了大量的采矿废弃地，造成了区域内生态环境质量下降和生态系统退化（李腾，2008）。矿石采选及冶炼所产生的废弃尾砂已经对区内土壤及水系造成了一定的影响（石国锋等，2015；刘文清等，2016；黄兴星，2012）。本研究选取密云区潮河流域的西坨古废弃金矿区、冯家峪铁矿尾矿库和门头沟桑峪煤矸石堆作为研究对象，进行植物修复研究。

表1 盆栽土壤基本性质Tab.1 Physical and Chemical properties of Pot-tested Soil

表2 研究区土壤重金属超标率（单位：%）Tab.2 Over-standard Rates of Heavy Metal in the Soil of Study Area

试验土壤为西坨古金矿尾矿土（N 4041 20.55，E 116 56 57.13，H 519.9）、冯家峪铁矿尾矿库（N 4037 22.39，E 11651 55.79，H 276.3）、门头沟桑峪煤矸石区（N39 53 52.30，E 116 02 34.00），土壤基本性质详见表1。与北京市土壤背景值对比，均受不同程度的重金属污染，超标率见表2。土壤其他性质如下：土壤均为碱性土，pH值用电位法测定（水：土=2.5∶1），全N含量用半微量开氏法测定；全P含量用硫酸-高氯酸消煮法测定；全量K含量用NaOH熔融法测定，重金属含量利用ICP-AES测定。

2 种植试验

2.1 修复植物概况

白花三叶草（ Trifolium repens ）、高羊茅（Festucaarundinacea）、 紫 花 苜 蓿（Medicago sativa）适应性广，抗逆性强，对Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、Ni、As、Hg等重金属具有一定的耐性（袁敏等，2005；李德明等，2008；王新等，2009；王瑞刚等，2010）。本研究在分别种植这3种常见修复植物的基础上，增加了板蓝根、桔梗、波斯菊和薄荷等中草药的综合修复模式，以按照师法自然的原则增加生物多样性，同时作为中草药该类植物会释放特殊的气味，对于防治虫害起到了一定的作用，从而有助于在土壤修复工程实践中提高修复的成功率、降低管护费用。

高羊茅（Festuca Arundinacea）为羊茅属（Festuca）植物，是一种优良的草坪用草。研究表明，高羊茅对土壤重金属有一定的吸收及耐受能力（杨卓等，2008），吴卿等人（2012）通过研究发现羊茅种植3个月后对底泥中Cr、Cd、Cu、Zn、Mn、Ni污染有比较好的去除效果，此时底泥中大部分重金属含量达到最小值。徐佩贤等人早期研究发现高羊茅在200 mg/kg处理下地上部生物量没有显著下降（XU et al，2013）。王爱云等人通过盆栽实验发现，在重金属Cr污染土壤治理中，白花三叶草和高羊茅有一定的潜在应用价值（王爱云等，2012）。

紫花苜蓿（Medicagosativa L.）对镍和铜离子具有比较高的富集作用，是一种很有应用前景的土壤修复植物（Gardea-Torresdey et al，1995；Gardea-Torresdey et al，1996）。 吴卿等人研究了紫花苜蓿对河道底泥中重金属的修复作用，沉积物中Ni的含量随时间逐渐减小；土壤中的Cr分布不均匀造成的种植后期Cr含量增加，总体上，Cr的降解过程稳定，降解性好；沉积物中Pb的含量很高，种植后期含量急剧下降，随着降解率达到37.47%（吴卿等，2012）。

金山等人（2013）通过研究表明，白三叶对Cd表现出很强的富集能力。当土壤中加入镉时，除对照外的所有处理组，白三叶地上部分和地下部分的Cd含量均高于100mg/kg，可见白三叶是一种Cd超富集植物。刘燕等（2011）通过研究表明，在试验所设定的Cd质量浓度范围内，三叶草的根、茎、叶各部均未出现明显的Cd毒害症状，说明三叶草对Cd胁迫有一定的耐受性。

2.2 种植试验设计

采集土壤样品分别装于64×40×16cm3的无盖塑料箱中。每个试验箱中土样分为左右两块，左侧混种右侧单种，在塑料箱中不同的修复模式及种植品种分布见图1。各种植物的播种密度为：高羊茅40g/m2，三叶草15g/m2，紫花苜蓿10g/m2，板蓝根8g/m2，桔梗6g/m2，野花组合8g/m2，波斯菊5g/m2，薄荷为扦插种植。

图1 种植品种分布图Fig.1 Distribution of Planting Varieties

2.3 样品的采集与分析

在实验开始前及开始后15天、30天、60天和90天的采集样品，以便研究土壤修复及植物吸收重金属进展情况。采集的样品按照盆栽试验箱的不同种植区域，由各长方形的4个顶点和中心点共5个分点采集的土壤混合成样品。采样深度一般为0～10cm，样品重量1kg；土壤样品采集后放置在室内自然风干。

采集样品在华北有色地质勘查局燕郊中心实验室进行化验分析。参照中华人民共和国地质矿产行业标准DZ/T 0130-2006《地质矿产实验室测试质量管理规范》中区域地球化学调查之规定。准确称取0.25g样品置于50mg聚四氟乙烯烧杯中，加几滴水润湿，加6mL HF，2mL HClO4，盖好盖子，浸泡过夜。第二天加入2.5mL HCl，2.5mL HNO3，在控温电热板上于200℃加热1.5小时，再升温至240℃，蒸发至白烟冒尽。升温至320℃加热1小时。关掉电热板，加5mL HCl（1+1），利用余温浸取5分钟，取下用少量水冲洗杯壁，移入25mL比色管中，用水稀释至刻度，摇匀。准确分取1.00mL溶液于10mL比色管中，用水稀释至刻度，摇匀，采用电感耦合等离子质谱法上机测定Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn；准确称取样品0.25g于50mL比色管中以水湿润加入1+1王水10mL于沸水浴锅中加热溶解1小时，中间摇动2～3次，冷却加入10%的抗坏血酸-硫脲混合溶液5mL，摇匀。20分钟后以水稀释至25mL体积，摇匀，在选定的氢化物发生—原子荧光法测定As和Hg。

根据报出率管理办法要求，实验室精心选择分析方法，测试结果的报出率均大于90%，满足报出率控制的要求，详见表3。

表3 元素测试方法及检出限要求Tab.3 Element test method and detection limit

3 结果分析

3.1 金矿尾矿土壤重金属去除率分析

在种植试验开始后的15天、30天、60天、90天取样测试重金属含量，对比4种修复模式对金矿尾矿土壤重金属的去除率（图2），从图中可以看出不同修复模式在时间序列上修复效果有明显差异。分析认为：三叶草是最先启动的修复模式，对Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、Ni等重金属的修复最先开始，在第15天达到该修复模式对Cu、Zn、Ni去除率最大值，分别为3.74%、6.53%、14.59%；在生长第30天达到三叶草修复模式对Pb去除率的最大值4.74%；但去除率不高，三叶草修复模式对Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、Ni平均去除率分别为3.74%、3.02%、6.53%、4.97%、4.36%，11.27%，仅对Pb、Cd、Cr的去除效果比较显著。

紫花苜蓿修复模式启动速度相对较快，在生长第30天对Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、Ni的去除率达到此种模式最大值，分别为9.43%、1.07%、15.08%、7.73%、12.08%、0.27%。受生长周期的影响，混合种植修复模式速度相对较慢，对Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、Ni去除率在种植第60天达到该修复模式的最大去除率，分别为2.67%、9.48%、5.03%、13.26%、13.42%；对Pb、Cr、Cd去除效果较明显。

图2 90天种植期不同修复模式下金矿尾矿土壤重金属去除率Fig.2 Removing rate of heavy metals under different planting pattern in gold mine soil during the 90-day cultivation period

高羊茅的修复模式启动最慢，但对重金属的去除率普遍较高。高羊茅修复模式对Pb、Zn、Cr、Cd去除率在生长第60天达到最高峰，对Cu、Ni去除率在生长第90天达到最高峰，Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、Ni高羊茅修复模式最大值分别为3.02%、18.10%、14.57%、13.81%、18.12%、10.88%。对比可看出高羊茅对金矿尾矿土中Pb、Zn、Cr、Cd四种重金属去除效果均为最好。

综合来看，在西坨古金矿尾矿土的植物修复试验中，4种修复模式重金属去除率的最大值分别出现在以下情况中：在三叶草种植第15天时Ni的达到最佳去除效果，去除率为14.59%。在紫花苜蓿修复模式第30天时，Cu和Zn出现最佳去除效果，最高去除率分别为9.43%和15.08%；在高羊茅种植第60天时Pb、Cr和Cd达到最佳去除效果，去除率分别为18.10%、13.81%和18.12%；4种去除模式对As去除效果均不好；由于Hg污染严重，修复试验结束后仍然含量严重超标，暂无法计算该元素的去除率。

3.2 铁矿土壤重金属去除率分析

在种植试验开始后的15天、30天、60天、90天取样测试铁矿土中重金属含量， 对比分析4种修复模式对铁矿土壤重金属的去除率（图3）。分析发现，铁矿尾矿土的修复中，在三叶草种植第15天时，Zn、Cr、Cd、Cu和Ni均达到此修复模式下的最佳去除效果，去除率分别为4.77%、4.63%、20%、5.45%和14.59%。紫花苜蓿对As在种植第15天表现出最大去除效果，紫花苜蓿修复模式最大去除率为25%；对Cr、Ni在种植第60天达到紫花苜蓿修复模式下的去除率最大值6.48%、4.31%；紫花苜蓿对其他重金属去除效果不显著。紫花苜蓿与三叶草两种修复模式均表现出对Hg明显的修复效果，平均去除率均为33.33%。

高羊茅修复模式对铁矿尾矿土壤适应相对较快，对Cu、Cr、Ni去除率在种植第15天达到此修复模式的最高峰，分别为4.77%、8.89%、5.74%，之后出现下降趋势；对Hg去除率在90天达到高羊茅修复模式最大值50%；Cu、Cr、Ni、Hg平均去除率分别为4.77%、6.98%、3.59%、33.33%；对Pb、Zn、Cd、As四种重金属去除效果不明显，去除率较差。

混合种植模式修复效果最明显，对Cu去除率在30天达到混合种植最大值为4.09%；对As去除率在60天达到混合种植最大值37.25%； Pb、Zn、Cr、Ni、Hg在种植第90天达到混合修复模式去除率最大值，且Cr、Ni、Hg均达到四种修复模式去除率的最大值，Pb、Zn、Cr、Ni、Hg在四种模式下最大去除率分别为4.57%、6.30%、14.81%、9.81%、50%；Cd去除效果不好，去除率比较差；Cu、Pb、Zn、Cr、Ni、As、Hg混合种植修复模式平均去除率分别为2.73%、4.57%、6.30%、6.76%、4.15%、23.77%、33.33%，对于铁矿土壤去除效果最好（图3）。

图3 90天种植期不同修复模式下铁矿尾矿土壤重金属去除率Fig.3 Removing rate of heavy metals under different planting pattern in iron mine soil during the 90-day cultivation period

综合地看，铁矿尾矿土的4种植物修复模式中，重金属去除率的最大值分别出现在以下情况中：在三叶草种植第15天时Cu和Ni均达到最佳去除效果，去除率分别为5.45%和14.59%；在混合种植第60天时As的达到最佳去除效果，去除率为37.25%；混合修复模式第90天时Pb、Zn、Cr、Ni、Hg的达到最佳去除效果，去除率分别为4.57%、6.30%、14.81%、9.81%、50%。

3.3 煤矸石重金属去除率分析

在种植试验开始后的15天、30天、60天、90天取样测试重金属含量，对比4种修复模式对金矿尾矿土壤重金属的去除率（图4）。通过分析发现三叶草及混种模式对煤矸石土的适应性比较强，在种植15天后对Cu、Zn、Cd、Ni、Pb、Cr出现明显的去除效果。三叶草对Ni、Cr去除率在生长第15天达到此修复模式最大值6.22%、5.65%；而对Zn、Cd、Pb、Hg的去除率则在生长第60天达到最大值，分别为15.15%、20%、37.15%、5.06%；在生长第90天对Cu的去除率达到此种植模式的最大值为14.90%；三叶草对As去除不明显，去除效果较差。

混种模式对Cu、Zn、Cd、Ni去除较为迅速，在第15天达到此种植模式最大去除率，分别为18.18%、4.04%、10%、8.13%；混合种植对Pb去除效果最好，其次为Hg，均在种植第60天达到混合修复模式最大去除率，分别为26.51%、12.03%；混合种植对As、Cr去除效果较差。

图4 90天种植期不同修复模式下煤矸石土壤重金属去除率Fig.4 Removing rate of heavy metals under different planting pattern in coal gangue soil during the 90-day cultivation period

高羊茅对煤矸石土中Cu、Pb、Zn、Cd、As和 Hg具有较明显的修复效果；在种植第15天高羊茅对于As的去除率已达13.09%；高羊茅修复模式对Cu、Pb、Zn、Cd、Hg的最大去除率均出现在种植第60天，分别为15.40%、35.74%、、7.07%、15%、8.86%。

紫花苜蓿与高羊茅相似，对于Cu、Pb、Zn、Cd、As和Hg也显示出较明显修复；对Cu、Cd去除率在种植第30天达到此模式最大值，分别为4.04%和5%；在种植第60天紫花苜蓿对Pb、As、Hg表现出最大去除效果，去除率分别为24.70%、2.68%、20.25%；紫花苜蓿对Cr、Ni去除效果较差。

综合来看，在煤矸石修复试验中，在三叶草种植第15天时Cr的达到最佳去除效果，去除率为5.65%；在三叶草修复模式第60天时，对Pb、Zn、Cd的去除效果最好，去除率分别为37.15%、15.15%、20%。在混合种植第15天时，Ni和Cu均达到最佳去除效果，去除率为8.13%和18.18%；在高羊茅第15天时As的达到最佳去除效果，去除率为13.09%；在紫花苜蓿第60天时Hg的达到最佳去除效果，去除率为20.25%。需特别注意的是，三叶草、高羊茅、紫花苜蓿和混种4种修复模式对煤矸石中Pb去除效果均很明显，且呈现较强的规律性，在生长第60天时已达到最大值，分别为35.74%、37.15%、24.69%、26.51%，后期均又出现一定程度的释放，针对Pb单种元素的植物修复，可以在种植第60天进行收割。

4 讨论

（1）对于金矿尾矿土修复，三叶草的污染土壤适应性最强，但去除效果不好；高羊茅适应性一般，但去除效果最好；四种修复模式对于Pb、Zn、Cr、Cd去除效果最明显，平均去除率大致呈现高羊茅＞紫花苜蓿＞混合种植＞三叶草。

（2）铁矿尾矿土修复过程，混合种适应性很好，去除效果最好；高羊茅对重金属污染土壤适应性最强，但去除效果不好。综合来看，4种修复模式对铁矿尾矿土的修复效果为混合种植＞高羊茅＞三叶草＞紫花苜蓿。

（3）综合来看，煤矸石土壤植物修复Pb效果很明显，去除效果最好，三叶草与混种模式对污染土壤适应性比较好。综合来看，4种修复模式对煤矸石土的修复效果为三叶草＞混合种植＞高羊茅＞紫花苜蓿。

（4）紫花苜蓿对土壤重金属的修复，在试验的中后期，土壤中Pb等重金属出现了含量增加的情况。通过对整个生命周期的研究发现，其中部分修复模式中对于重金属的去除率在第15天、30天、60天即出现最大值，可有针对性地及时收割，避免因植物衰败而导致吸附的重金属重新释放；同时可以因地制宜进行二次种植，从而取得最佳的去除效果，提高植物修复土壤的效率。

（5）从植物生长效果看，高羊茅最早发芽且长势最好，但在衰退较早；其次为波斯菊，再次为紫花苜蓿；受病虫害影响，三叶草生长效果不佳。桔梗、板蓝根及野花组合因为对土壤质量要求比较高等原因，出芽率相对较低，但生长周期较长，其中薄荷生命周期最长。可见桔梗、板蓝根、薄荷等对生态修复工程中提高植被覆盖度和水土保持均能起到重要的作用。

（6）从植物修复效果看，高羊茅对于污染程度最大的金矿尾矿土修复效果最好；混合种植的修复模式对污染程度稍低的铁矿尾矿土具有最佳修复效果，与其生物量较大有一定的关系；三叶草的修复效果与土壤污染程度具有一定的负相关性，在污染程度最低的煤矸石土中具有最满意的修复效果；紫花苜蓿在金矿尾矿土修复效果较好，但在铁矿尾矿土和煤矸石土的修复效果均为最弱。因此，建议在重金属污染程度较高的土壤修复中，首选高羊茅和紫花苜蓿作为主要的修复植物，在土壤重金属污染程度不高的修复工程中，可以综合考虑景观效果和经济价值，选择多种植物进行混合种植，可能取得最佳的修复效果。

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Research of Heavy Metal Removal Rate by Phytoremediation of Deserted Mine in Beijing

SUN Nan1,2, YAN Guangxin1, WANG Lifa1, ZHANG Yan3, XING Yuxin1, WANG Jinyan1
(1. Beijing Geological Engineering Design Institute, Beijing 101500; 2. Aalto University, Helsinki, FI-00076; 3. Beijing University of Science and Technology, Beijing 100083)

Planting experiment was conducted combined with the geological environment of mining area in Beijing to study phytoremediation of four planting models (Festuca arundinacea, Medicago sativa, Trifolium repens L. and mixed planting with Radix isatidis, radix platycodi, cosmos et al.) .The study areas are Xituogu gold mine in Miyun, Fengjiayu iron mine in Miyun, and Sangyu coal gangue in Mentougou. The samples were collected and analyzed in four times of the plants’ life cycle. The results showed that Festuca arundinacea had the best removal efficiency of Pb, Zn, Cr, and Cd of gold mine soil. The maximum removal rates were up to 18.10%, 14.57%, 13.81%, 18.12%, respectively. For the deserted iron mine soil, the mixture planting had the best removal effciency of Cr, Ni, As, Hg, with the removal rates of 14.81%, 9.80%, 37.25%, 50% , respectively. For the gangue, the Trifolium repens L. had the best removal effciency of Cr, Pb, Zn, Cd, with the removal rates of 5.65%, 37.15%, 15.15%, 20%. In the whole life cycle of the 4 planting models, the removal rates of the heavy metals don’t always continue to rise, but frequently appear the phenomena of rise frst and fall later. This might provide a scientifc basis for the regular reap, and therefore improve the removal effciency of heavy metals by phytoremediation

Mining deserted land; Phytoremediation; Removal rate; Repair model; Life cycle

X53;X173

A

1007-1903（2016）04-0007-08

10.3969/j.issn.1007-1903.2016.04.002

北京市矿山地质环境监测系统建设（一期）（编号：D2016-20127-001）

孙楠（1984- ），女，硕士，工程师，主要从事生态修复、矿山地质环境研究。E-mail：sunnanvip@126.com