土壤氡析出率的静态累积闪烁测量方法

徐健，齐宁，韩耀照

（核工业北京地质研究院，北京100029）

土壤氡析出率的静态累积闪烁测量方法

徐健，齐宁，韩耀照

（核工业北京地质研究院，北京100029）

在概述氡的迁移机制和测量氡析出率计算方法的基础上，重点阐述了静态累积闪烁法测量氡析出率的基本原理、附属设备、测量步骤及影响因素。通过实验分析动态抽气对静态累积测量的影响和实际测量室外土壤表面的氡析出率，证实用闪烁法FD216测氡仪测量氡析出率是准确快捷的。

氡析出率；静态累积；闪烁法测量

20世纪二三十年代，前苏联和德国的一些学者，在世界范围内首先进行了氡析出率和迁移的研究，并提出一些理论和相应的计算公式（比欧、美早10年左右）。20世纪50年代开始，核工业系统和原北京地质学院（现中国地质大学）等单位，对包括氡析出率、迁移机制等理论进行了一系列试验和研究，其中根据矿山中氡的危害进行了射气介质中氡析出率的研究。特别是近20年来，国内众多单位和学者进行了大量的专题研究，通过研究以气象因素、自然条件和土壤性质以及射气系数等参数对氡析出率的影响，建立了土壤氡析出率的理论计算模型［1-2］。2010年我国住房和城乡建设部与质检总局联合发布修订了国家强制性标准GB 50325-2010“民用建筑工程室内环境污染控制规范”［3］，把测量建筑材料和土壤表面氡析出率的方法细节和具体要求写进了该国标，土壤表面氡析出率值已成为衡量氡浓度的一个相关参数。

1 氡的迁移机制和氡析出率的计算

1.1 氡的迁移机制

氡从岩石、土壤等介质的晶格中逸出并迁移到地表和大气中需要经历两个过程。第1个过程是氡从物质的晶格中逸出成为自由氡原子。这里所指的氡一般是226Ra衰变放出的222Rn，其逸出机制主要由核反冲作用形成。当镭原子衰变放出氡原子和α粒子时，使氡原子获得86 keV的动能［4］。在这个反冲动能作用下，氡将离开镭的位置而迁移一段距离。氡在一般固体中可迁移0.02～0.07 μm的距离，在水中为0.1 μm，在空气中为63 μm。反冲氡原子在水中和空气中的射程约差两个级次以上。当物质颗粒间的微孔隙充满水时，氡因水中射程短而阻止在孔隙水中，成为自由氡。

第2个过程是地下自由氡向地表的迁移。理论上，扩散和对流作用计算氡气迁移的距离最大仅有10～20 m，而氡法找矿能找到200～400 m深的铀矿体（千米以下的油田也多有反映）。深部找矿的实践给扩散和对流理论提出了挑战。为了讨论氡法找深部铀矿的机理，核工业北京地质研究院吴慧山教授提出氡的广义迁移机制［5］，即氡的“接力传递”作用。具体的迁移机制，除经典的扩散、对流或渗透作用外，还有抽吸作用、水的作用、伴生气体的压力作用、泵吸作用、地热作用、地震应力引起的毛细压力的变化、镭在氡迁移过程中的作用等10多种机制。近年来，有人提出团簇作用，即团簇的上浮运移和重力下沉运移对氡的迁移作用等。

1.2 氡析出率的一般计算公式

20世纪70年代张哲教授等学者发表文章讨论关于局部静态法在多孔介质表面上测氡析出率。文章中不仅考虑了氡的析出和衰变，还考虑了一些影响因素，如氡的反扩散和泄露，对最初的公式进行了修正。

假定容器内的本底氡活度浓度在累积过程的开始接近于0，浓度累积曲线的最初斜率与反扩散无关，由渗漏引起的氡损失可以忽略，可以认为累积容器内的氡活度浓度随累积时间t呈线性增长（一般累计时间＜3 h）。

表面氡析出率Φ按式（1）给出的计算公式［6］:

式中:C（t）—累积容器内在两个已给定时刻之间氡活度浓度的变化，Bq·m-3；S—累积容器与被调查的平面相接触的有效面积，m2；V—累积容器的有效体积，m3；t—累积过程的总时间，s。

在GB 50325-2010“民用建筑工程室内环境污染控制规范”［3］中也给出了类似的公式。氡累积的时间段内的任意两个时刻测定累积容器内的氡析出量，可按下述公式计算:

式中:R—氡析出率，（Bq·m-2）·s-1；Nt1、Nt2—分别为开始和结束时刻测得的累积容器内的氡浓度，Bq·m-3；V—累积容器与介质表面所围住的有效空气体积，m3；A—累积容器所围住的土壤表面有效面积，m2；Δt—两个测量时刻之间的时间间隔，即t2-t1，s。

对于土壤表面氡析出率的测量而言，累积容器在地面密封的开始时刻，容器内的氡浓度可忽略不计，一般为几个Bq·m-3。因此，公式中Nt1设为0。公式（2）可简化为:

2 静态累积闪烁测量法

静态累积是指在自然状态、无外界扰动的条件下，由专用的氡累积容器收集氡气，累积容器上有出气口和进气口。在静态累积氡达到一定时间后，要将累积的氡转移到仪器测量室中，则通过短时间的抽气来完成。抽气则破坏了地表氡自然析出的稳定条件，笔者称为动态抽气。静态累积与动态抽气条件下的氡析出率是不一样的。

2.1 闪烁法测土壤氡析出率的原理

闪烁室探测器是由ZnS（Ag）闪烁室探测器、光电倍增管、前置放大器、主放大器、脉冲幅度放大器和主控板等部分组成。闪烁室多为圆柱形或圆球形结构；采用主动流气式测量方式或真空负压取气方式。气体入口处采用滤膜过滤222Rn子体，氡进入闪烁室后，氡及其子体释放出的α粒子轰击ZnS（Ag）探测器产生荧光，光电倍增管将光信号转换为电脉冲信号，电脉冲信号被后续的电子学线路处理并输出最终结果（图1）。

图1 闪烁法测量氡析出率流程示意图Fig.1The procedure of measuring radon surface exhalation rate by scintillation method

2.2 氡累积容器的设计

测表面氡析出率的附属设备主要是氡累积容器（氡聚集罩），仪器的主要技术指标和氡累积容器设计参数见表1和2。

表1 仪器主要技术指标Table 1The technical specification of the instrument

表2 氡累积容器设计参数Table 2The design pamameter of accumulated container

2.3 闪烁测量法的测量步骤

该法仍属于静态累积法测量，基本过程与其他方法类似。现将测量程序简述如下，见图2，完成一个测点需30 min。

图2 静态累积闪烁法测量氡析出率流程图Fig.2The procedure for measuring radon surface exhalation rate by static accumulation scintillation method

3 测量影响因素

根据多孔射气介质氡析出率的计算公式，实际上，测量氡析出率就变成测量氡浓度的问题。测量氡浓度的准确性是决定氡析出率测量不确定度的关键，因此测量氡析出率的主要影响因素如下。

3.1 高氡浓度子体的污染和仪器本底

由于在现场连续进行测量，氡浓度可高达1 000 Bq·m-3以上，这时氡子体污染的残留本底很高，必须校正。

3.2 氡与其短寿命子体的不平衡

在实际测量时，充完气就马上进行测量，需考虑氡与其短寿命子体的不平衡带来的影响。

3.3220Rn射气影响

220Rn射气的影响与累积容器的高度和容积有关，除硬件采取措施外，从测量方式上，采取了一定措施，基本上消除了220Rn射气的影响。

3.4 动态抽气的影响

静态累积时间到达后，需将累积的氡气通过抽气转移到ZnS闪烁室，抽气时间计算在氡累积总时间内。动态抽气的时间很短，仅3 min（泵抽气速率为1.4～1.6 L·min-1，对0.50 L的闪烁室，抽气量已够），计算在静态累积时间内。3 min的动态抽气测量值将会对（60～100 min）静态累积测量值带来的误差约有1%。

3.5 土壤特性和气象因素对析出率的影响

气象因素和土壤特性对析出率的测量影响是非常明显但又难以控制。气象因素多变，随机性大，难以定量校正，只能采取控制测量条件的办法。土壤特性对析出率测量的影响同样不可忽视，但定量校正亦很困难。例如，地表潮湿的土壤应当对氡析出率的影响很大。

3.6 氡累积容器密封时间的选取

当累积容器扣在多孔介质表面上时，由于容器的边缘氡泄漏和多孔介质反扩散的影响，在积累一定时间后，氡析出率与时间的线性关系被破坏。我们建议根据当地氡析出率的高低和土壤孔隙度的大小，推荐累积时间为60～90 min，即能获得较高的氡浓度又能使测量处于线性段。

4 静态集气和动态抽气时测量土壤表面氡析出率的对比

快速闪烁测量法的测量方案是先进行60～90 min静态收集，再进行3 min动态抽气，尽管对氡聚集器的进出口作了一些改造，在抽气速率1.4～1.6 L·min-1的情况下，开始试验时发现动态抽气时的氡析出率略有增高，为此，笔者对动态充气与静态收集时氡析出率的多次对比测量，两种测量方法如下:

方法1:即静态积累测量法。先单独将聚集氡罩静态集气60 min，接着动态抽气3 min，仪器立即开始测量。由于动态抽气时间很短，仅占静态集气时间的1/20，若忽略其影响可视为静态聚集氡时的氡析出率。

方法2:即动态测量法。无静态聚集氡气，在土壤表面扣上氡聚集罩的同时立即抽气3 min，测量值为动态时的析出率。

两种方法对比结果见表3。由表3可见，在土壤氡析出率测量试验中，大量数据（这里仅列出部分数据）表明:闪烁室内氡浓度随积累时间而增长，方法2比方法1在相同时间内测得的氡析出率高25%左右。而方法1中静态积累60 min的析出率小于动态抽气3 min的析出率，实际动态抽气3 min仅占总氡聚集积累时间的1/21。由于动态抽气时间很短，测量产生的误差一般为1%～2%，可忽略其影响。氡累积的时间越长，此误差越小。

5 土壤表面氡析出率测量结果

2011年10月，用FD216测氡仪在北京市某树林的土坡上，做了土壤表面氡析出率的测量试验，测量结果见表4。在相应测点上打80 cm深的孔抽气测量了氡浓度值，并取相应测点的土壤样品测量镭比活度。因为地表氡浓度受地表土壤中镭含量高低和均匀性的差异、土质性质和物理参数以及气象条件等多种因素的影响，对于根据局部少数测点上的结果，很难统计出地表土壤氡浓度与地表氡析出率的准确关系。因此，这里给出的土壤氡浓度只能作为参考数据。表中土壤样品的镭比活度是NaI（Tl）低本底多道分析器测得的，理论氡析出率［（Bq·m-2）·s-1］是根据相应的镭比活度计算出的。由表4可见，理论氡析出率比实测氡析出率普遍偏高，计算中的参数对各个测点都取同一值可能会带来较大误差。FD216仪实测的土壤氡析出率虽然仅有6个点，但对应各测点的氡析出率、实测土壤氡浓度和理论计算氡析出率的变化趋势基本一致。土壤表面氡析出率值与土壤氡浓度的对比关系与国标GB 50325-2010中提出的相对变化范围是基本符合的。

表4 土壤表面氡析出率的测量结果Table 4Measured results of surface exhalation rate in soil

6 结论

1）通过静态累积与动态累积的析出率比对，实际动态抽气3 min相对总积累时间很短，测量产生的误差一般为1%～2%。氡累积的时间越长，此误差越小。

2）土壤表面实测氡析出率与理论计算氡析出率的变化趋势基本一致。土壤表面氡析出率值与土壤氡浓度的对比关系与国标相对变化范围是基本符合的。

静态累积闪烁测量法是一种既能提高测量准确性，又能提高工作效率的快速测量氡析出率的方法，采用静态累积闪烁测量法的FD216型测氡仪及其附属设备有受湿度影响小，灵敏度高和方便快捷的特点，该测量方案是值得推荐的。

［1］陈凌，谢建伦，黄隆.氡面析出率的测量及相关因素的考虑［J］.辐射防护通讯，1998，18（6）：29-36.

［2］陈凌，黄隆，谢建伦，等.累积法测量土壤氡析出率的模拟计算［J］.辐射防护通讯，2000，20（4）：205-209.

［3］GB 50325-2010民用建筑工程室内环境污染控制规范［S］.北京：中国计划出版社，2013.

［4］孙凯南.土壤氡析出率的研究［D］.北京:清华大学，2004.

［5］吴慧山.氡测量方法与应用［M］.北京:原子能出版社，1995.

［6］ISO 11665-7 Measure of radioactivity inthe environment—Air:radon-222 Part:Accumulation method for estimating surface exhalation rate［S］. Switzerland：IX-ISD，2012.

The static accumulation measurement method of using scintillation cell for measuring radon exhalation rate in soil

XU Jian，QI Ning，HAN Yaozhao

（Beijing Research Institute of Uranium Geology，Beijing 100029，China）

Based on the overview of radon migration mechanism and calculation method for measuring radon exhalation rate，the paper mainly elaborates the basic principle，accessory equipments，steps and influence factors of measuring radon exhalation rate with static accumulation method with scintillation cell.Through the experimental analysis of influence of dynamic air extraction to static accumulation measurement and actual measurement on the soil radon exhalation rate outdoor of surface，it comfirmed that FD216 radon instrument with scintillation cell for measuring radon exhalation rate is accurate and fast.

radon exhalation rate；static accumulate；scintillation cell

P631.6＋3

A

1672-0636（2016）01-0045-05

10．3969/j．issn．1672-0636．2016．01．008

2015-06-04；

2015-08-11

徐健（1986—），男，四川广元人，助理工程师，主要从事核仪器研发与生产工作。E-mail:0tiger1986@163.com