苏南三市秋冬季PM2.5中水溶性离子和元素特征及源解析

汤莉莉,汤蕾,花艳,江蓉馨,崔云霞,程穆宁,许明君

(1.南京信息工程大学 环境科学与工程学院,江苏 南京 210044;2.江苏省环境监测中心,江苏 南京210036;

3.江苏省环境科学研究院,江苏 南京 210036;4.扬州市环境监测中心站,江苏 扬州 225007)

苏南三市秋冬季PM2.5中水溶性离子和元素特征及源解析

汤莉莉1,2,汤蕾1,花艳1,江蓉馨1,崔云霞3,程穆宁3,许明君4

(1.南京信息工程大学 环境科学与工程学院,江苏 南京 210044;2.江苏省环境监测中心,江苏 南京210036;

3.江苏省环境科学研究院,江苏 南京 210036;4.扬州市环境监测中心站,江苏 扬州 225007)

摘要：2010年11月16日至12月17日在南京、常州、苏州三城市设置采样点,24 h采集大气PM2.5样品,并测定其水溶性无机离子和元素的浓度,在此基础上讨论PM2.5及无机组分的时空分布特征。结果表明,采样期间,PM2.5污染较严重,且苏州最重,常州次之,南京最轻,南京、苏州、常州日均浓度分别是国家二级标准(75 μg/m3)的1.44、2.32、1.53倍;三市PM2.5离子组分中,阴离子均以和为主,阳离子以Ca2+和Mg2+为主;苏州Na+和Cl-之间的相关性较高,其受到海盐输送影响较大;三城市PM2.5中Ca是最主要元素,Al次之。运用主成分法分析南京、常州和苏州PM2.5的来源可知,三城市PM2.5受多个污染源影响,包括生物质燃烧、地表扬尘、五金工业及汽车尾气排放等。

关键词：PM2.5;水溶性离子;无机元素

中图分类号：

文章编号：1674-7097(2015)05-0686-08P435

文献标志码：码：A

doi：10.13878/j.cnki.dqkxxb.20120718001

Abstract:The atmospheric PM2.5samples are collected day and night in Nanjing,Changzhou and Suzhou from 16 November to 17 December 2010,the concentrations of water-soluble ions and elements are analyzed,and the characteristics of PM2.5and inorganic elements are discussed.Results show that the daily mean values of PM2.5in Nanjing,Suzhou and Changzhou are more than the national air quality criteria(75 μg/m3).The pollution of PM2.5in Suzhou is the most serious,Changzhou the less,and Nanjing the least.SO42-,NO3-,Ca2+and Mg2+are the major inorganic ions in PM2.5in the three cities.The correlation analysis shows that there is a significant correlation between Na+and Cl-in Suzhou,which is influenced by sea salt transportation.Ca and Al are the major elements in PM2.5in the three cities.The principal component analysis shows that PM2.5in the three cities is influenced by many pollution sources,which include biomass burning,surface dust,five metals factory and automotive exhaust emission.

收稿日期：2013-04-12；改回日期：2015-03-31

基金项目:国家自然科学基金资助项目(41275151;41505121);科技部公益性行业(气象)科研专项项目(GYHY(QX)2007-6-26);江苏高校优势学科建设工程资助项目;江苏省青蓝工程云雾降水物理学与气溶胶研究创新团队项目;江苏省普通高校研究生科研创新计划(CXZZ110613);湖北省气象局科技发展基金面上项目(2014Y05)

通信作者：牛生杰,教授,研究方向为云雾降水研究,niusj@nuist.edu.cn.

Characteristics and source apportionment of water-soluble

ions and elements in PM2.5in three cities of South Jiangsu in

autumn and winter

TANG Li-li1,2,TANG Lei1,HUA Yan1,JIANG Rong-xin1,CUI Yun-xia3,

CHENG Mu-ning3,XU Ming-jun4

(1.School of Environmental Science and Engineering,NUIST,Nanjing 210044,China;

2.Jiangsu Environment Monitoring Center,Nanjing 210036,China;

3.Jiangsu Environmental Science Research Institute,Nanjing 210036,China;

4.Yangzhou Environment Monitoring Center,Yangzhou 225007,China)

Key words:PM2.5;water-soluble ions;inorganic element

0引言

大气颗粒物(也称气溶胶)是指分散在大气中的固态或液态颗粒状物质(唐孝炎等,2006),其可通过呼吸系统进入人体。流行病研究表明,大部分有毒有害物质易富集在PM2.5粒子上(钱凌等,2008)。大气颗粒物在辐射衰减和成云过程中也起着重要作用,颗粒物粒径越小,存留时间越长,在大气中易进行长距离输送(Bardouki et al.,2003),进而调节和影响全球气候(Seinfeld and Pandis,1998)。同时,PM2.5也是影响大气能见度的重要因素(李令军和高庆生,2001)。

目前,我国大气PM2.5污染问题非常突出,1995—1996年,广州、武汉、兰州、重庆PM2.5年平均质量浓度为57～160 μg/m3(魏复盛等,2001);王荟等(2003)在2001年8月和11月,对南京五个采样点进行PM2.5观测,PM2.5的日均值最高达500 μg/m3;李龙凤等(2005)于2003年7月至2004年6月在广州城区观测大气PM2.5,其日平均浓度为127 μg/m3,超标日数占全部样本数的88.9%。由于PM2.5的影响,北京、广州等很多大中城市出现不同程度的灰霾现象。随着PM2.5污染的不断加重,PM2.5污染特征引起越来越多专家学者的重视,宋宇等(2002)利用PMF方法对北京PM2.5进行源解析,除未知源外,PM2.5主要有六类来源:地面扬尘、建筑源、生物质燃烧、二次源、机动车排放和燃煤;王玮等(2000)利用化学质量平衡模型CMB法(Chemical Mass Balance,CMB)对北京市城区和郊区PM2.5来源解析,城区机动车排放对细粒子的贡献最大,其次是煤炭燃烧,特别是冬季燃煤的贡献显著高于秋季,表明人为污染对PM2.5的影响较大。这些研究主要集中在一些大城市,如北京、上海、南京等(孔春霞等,2010;汤莉莉等,2013),对二线城市PM2.5的污染特征研究甚少;且多数研究只着眼于一个地区,或一个城市的不同区域,而没有对同一区域的多个城市进行综合研究。

随着工业、农业、交通运输业等排放的大气污染物不断增加,城市化发展,作为长江三角洲中心城市的南京、常州和苏州空气质量不断下降。其中,PM2.5是影响城市空气质量和人体健康状况的重要因素。因此研究这三个地区PM2.5的污染特征和来源对于了解长三角苏南地区的城市大气PM2.5污染状况,制定大气防治对策具有重要意义。

1实验部分

1.1　样品的采集

采样地点设置在南京(118°44′E,32°30′N),苏州(120°36′E,31°17′N)、常州(119°57′E,31°45′E)。三个采样点都位于居民和教学区,毗邻公路,受汽车尾气排放和生活污染源的共同影响。运用BGI生产的PQ200 PM2.5采样器进行PM2.5样品的采集,采样时间为2010年11月16日—12月18日,其中南京和常州采用每日24 h连续采样方式,而苏州则是以12 h为周期进行连续采样,采样流量为均为100 L/min。

采样前将空白采样膜置于温度(20～25 ℃)、湿度(30%～40%)相对恒定的室内平衡,24 h 后第一次称量,再平衡 24 h 后第二次称量,两次称量值取平均值为空白采样膜最终质量,取误差不超过0.004 mg的空白膜进行采样。此外,每7 d放置 1个现场空白。采样后的滤膜放入冰箱保存,称量前恒重24 h后进行称量。

1.2　样品的前处理

水溶性阴阳离子的样品制备:滤膜剪碎后放入烧杯中,加入25mL超纯水(电阻率:18.3 MΩ·cm),超声提取25 min,在摇床上振荡1 h后静置,然后用一次性针筒式微孔滤膜(0.22 μm)过滤,滤液转移到具塞试管中。

元素组分的样品制备:取滤膜剪碎后放入消煮管加入15 mL王水,置于消煮炉消煮半小时后,过滤定容至25 mL,冰箱保存。

1.3　样品的分析测定

水溶性阴阳离子分析:运用瑞士万通生产的Intelligent Ion Chromatography-Professional IC 850离子色谱仪对样品进行分析,该仪器能够对阴阳离子同时进行自动检测。仪器包括一个分离柱(Metrosep A Supp 7-250阴离子;Metrosep C 4-150阳离子)、保护柱(Metrosep A Supp 4/5阴离子;Metrosep C4 GUARD阳离子)、电导率探测conductivity detector。测定的相对偏差在1.07% ～4.15%以内,加标回收率均在97%～101%范围以内。

元素组分的样品分析:运用美国热电公司IRIS IntripidⅡ电感耦合等离子发射光谱质谱仪(ICP-MS),测定的相对偏差在0.67% ～3.05%以内。元素的加标回收率均在91%～105%范围以内。

2分析与讨论

2.1　大气PM2.5质量浓度特征

PM2.5质量浓度是目前评价大气质量的主要依据之一,也是大部分流行病学调查的基础(Jiménez et al.,2009;Díaz and Dominguez,2009)。1997年美国国家环保署(United States Enviromnetal Protection Agency,US EPA)公布的PM2.5的标准,规定其日均值为65 μg/m3,年均值为15 μg/m3。我国2012年公布的《环境空气质量标准》,规定PM2.5日均和年均的二级标准分别为75 μg/m3和35 μg/m3。采样期间没有沙尘等特殊天气过程,以晴天为主,偶有雾霾和下雨天。本文以PM2.5的浓度来划分清洁天气和污染天气,PM2.5浓度低于国家二级标准时,为清洁天气,反之为污染天气。

表1是采样期间苏南三市的PM2.5质量浓度情况,由表可知,秋冬季节,南京、苏州、常州三个城市PM2.5日均值均超过了国家二级标准75 μg/m3,质量浓度均值分别是国家二级标准的1.44、2.32、1.53倍。其中苏州PM2.5污染最为严重,其最大浓度为国家二级标准的5.28倍,南京污染最轻,但其最大值也超过了国家标准。近三十多天的采样期间,南京、苏州、常州的污染天数分别为20、24、22 d,超标率达67%、80%、73%。南京的污染状况与2001年相比,日均值浓度明显增高,说明PM2.5污染日益严重,需要加强治理。

表1　南京、常州和苏州秋冬季PM2.5质量浓度平均值

采样期间PM2.5日均值的变化情况如图1所示,可以看出,三个城市PM2.5的浓度变化趋势基本一致,苏州的日均值除了11月18日、11月21日、11月29日、11月30日4 d,均高于南京和常州,三市的总PM2.5浓度在11月21日达到最高值,11月22日到达最低值。由当时的气象数据可知,11月21日出现了雾霾天气,风速较小,大气层结比较稳定,不利于污染物的扩散,而11月22日出现了大风天气,加快了污染物的稀释,所以这一天PM2.5浓度急剧下降。

图1　南京、常州和苏州PM2.5质量浓度的变化(单位:mg/m3)Fig.1　Variation of average mass concentration of PM2.5 in Nanjing,Changzhou and Suzhou(units:mg/m3)

2.2　大气PM2.5中水溶性离子组分特征

苏南三市PM2.5中水溶性离子的质量浓度,在污染天气时均高于清洁天气,阴阳离子与PM2.5的浓度变化具有一致性,说明二次气溶胶是PM2.5的主要成分。这三地的城市化和工业化水平较高,机动车数量增长迅猛,导致汽车尾气污染源释放较重,同时人口密集,居民生活等对PM2.5有一定贡献。由表2可知,苏州的阴阳离子浓度普遍高于南京和常州,其中Cl-离子浓度尤其高,这是由于苏州较南京、常州离东海较近,空气中PM2.5的组分受海盐的影响比较大。

表2　南京、常州、苏州PM2.5中水溶性离子日均质量浓度

图2是南京、常州、苏州采样期间PM2.5中Cl-与Na+相关性。由图可知,其相关系数分别为0.539 8、0.603 7、0.972 3,南京、常州Cl-与Na+的相关性较小,苏州相关性较大,这与上述苏州受海盐的影响结论一致。

图2　南京(a)、常州(b)、苏州(c)PM2.5中Cl-与Na+的相关性Fig.2　Correlation between Cl- and Na+ in PM2.5 in (a)Nanjing,(b)Changzhou and (c)Suzhou

图3　南京(a)、常州(b)和苏州(c)PM2.5中NO3-/SO42-值的序列特征Fig.3　Sequence characteristics of NO3-/SO42- in PM2.5 in (a)Nanjing,(b)Changzhou and (c)Suzhou

2.3　大气PM2.5无机元素组分特征

图4给出了苏南三市PM2.5中元素分布,可见,这三个地区PM2.5中Ca是最主要元素,Al次之,此外Mg和B的浓度也较高,其他元素浓度较低。南京在12月11—12日PM2.5中出现较高浓度的K,这个时期正好是秸秆焚烧,说明秸秆焚烧对PM2.5贡献较大,严重影响了空气质量。从图4中还可以看出,常州的元素浓度普遍高于同时期南京和苏州,说明该时期,常州的五金加工业对空气质量有一定影响。

图4　南京(a)、常州(b)和苏州(c)PM2.5中元素浓度特征(单位:μg/m3)Fig.4　Element concentration characteristics of PM2.5 in (a)Nanjing,(b)Changzhou and (c)Suzhou(units:μg/m3)

2.4　大气细粒子污染的源解析

大气颗粒物中包含不少地壳物质和痕量元素,现已发现存在于气溶胶粒子中的元素种类达七十余种(Fang et al.,1999)。不同类型的的污染源,所排放的主要元素也不相同。全球排放清单表明(Yue and Fraser,2004;Wang et al.,2006;银燕等,2009;Kerminen et al.,2013),多数认为Be、Co、Mo、Sb、和Se主要来自燃煤排放,而As、Cd和Cu主要来自冶炼厂和二次有色金属厂,Mn和Cr主要来自制铁、炼钢和铁合金的工厂。Mn、Zn和Fe来自铁锰炼制过程。炼钢过程产生的Cr蒸气可以以大气氧化物的形式沉积在各种大气颗粒物的表面。水泥工业是大气中Cr另外一个潜在的来源。大气中Pb的来源广泛,其中有50%来自于汽油燃烧。但随着无铅汽油的使用,Pb的含量应该急剧减少。其他主要的来源有燃煤、钢铁工业和水泥厂。颗粒物Pb和Cl、Br主要来自机动车排放。而颗粒物Pb与Ca来自肥料工业或水泥工业。元素Ni和V来自电厂的燃油过程。天然源对Ni和V的贡献很低,分别为14%和16%。因此,Ni和V可以用作燃油电厂和各类工业燃油源的指示剂。Ti主要来自颜料喷雾,另外还有少量来自土壤、沥青工业和燃煤锅炉和电厂等。

主成分分析是气溶胶分析来源常用的方法,本文使用主成分分析法分析了南京、常州和苏州PM2.5来源的主要因子。主成分分析通过少数的几个变量(或因子)来综合反映全部变量(因子)的大部分信息(屈家安和曹杰,2014)。应用SAS统计分析软件对南京、常州和苏州秋冬季PM2.5中的元素、水溶性离子浓度数据进行了最大方差旋转的主成分因子分析,结合前述分析讨论。

表3是南京地区秋冬季节PM2.5中不同组分主要因子的分析,共识别出3个因子,其累计方差贡献为93.535%。因子1与K、Ca、Na、Cd、Cu、Fe、Mn、Pb等元素相关性较高,其主要代表生物质燃烧、地表土壤扬尘、柴油燃烧等污染源排放,贡献为79.045%;因子2与Mg、Al、B、Zn、Cl等有较好的相关性,主要来源于汽车尾气、化石燃料不完全燃烧、工业排污等,贡献为9.075%;因子3与Cr、SO42-、NO3-等具有高相关性,主要来自燃煤、某些制造行业,其贡献为5.414%。

表3　南京PM2.5中不同组分的主要因子分析

表4是常州PM2.5中不同组分主要因子分析,共识别出4个因子,其累计方差贡献为86.997%。因子1与K、Ca、Na、Mg、Al、B、Fe、Mn、Cr等元素相关性较高,可以认为该因子主要代表地表扬尘、生物质燃烧,五金工业,汽车尾气排放源,其贡献为58.849%;因子2与Cl、SO42-、NO3-有较高的相关性,该因子主要代表工业排污、燃煤,贡献为19.793%;因子3与Cd、Cu等有高相关性,主要来源于柴油动力燃烧,方差贡献为8.354%;因子4与Pb、Zn、F等相关性高,可认为该因子代表化石燃料不完全燃烧、钢铁冶炼等排放源,其贡献为5.992%。

表5是苏州PM2.5中不同组分主要因子分析,识别出4个因子,其累计方差贡献为92.078%。因子1与K、Ca、Mg、Fe、Mn、Pb等元素相关性较高,可以认为该因子主要代表地表扬尘、生物质燃烧、五金工业、汽车尾气等,其方差贡献为59.218%;因子2与F、SO42-、NO3-有较高的相关性,该因子主要代表工业排污、燃煤,其方差贡献为16.780%;因子3与Al、B、Cd、Cl等有高相关性,主要来源于柴油动力燃烧,方差贡献为9.595%;因子4与Na、Cu、Cr、Zn等相关性高,可以认为该因子代表化石燃料不完全燃烧、钢铁冶炼等排放源,其方差贡献为6.485%。

表4　常州PM2.5中不同组分的主要因子分析

表5　苏州PM2.5中不同组分的主要因子分析

综上所述,南京、常州和苏州三市PM2.5的来源比较一致,大部分来自于五金工业排放、生物质燃烧和汽车尾气以及地表扬尘的排放,除此之外,燃煤也是PM2.5的一项重要来源,南京燃煤对PM2.5的贡献较常州和苏州少。

3结论

1)南京、苏州、常州的PM2.5污染比较严重,超标率分别达67%、80%、73%,其中苏州污染最重,南京污染最轻,这与冬季西北气流有关。

2)南京、常州、苏州PM2.5阴离子主要以SO42-和 NO3-为主,阳离子以Ca2+和Mg2+为主,二次气溶胶对城市大气PM2.5有重要贡献;由于苏州临近东海,受海盐气溶胶的影响较大,所以Na+和Cl-之间有很好的相关性。

3)南京、常州、苏州PM2.5中Ca是最主要元素,Al次之,南京地区在采样期间,PM2.5浓度受秸秆焚烧影响,K离子浓度明显增大。

4)这三个城市PM2.5受多个污染源影响,南京主要受生物质燃烧、地表扬尘、柴油燃烧等的影响;常州主要受地表扬尘、生物质燃烧、五金工业、汽车尾气排放等的影响;苏州主要受地表扬尘、生物质燃烧、五金工业、汽车尾气等的影响。

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(责任编辑：刘菲)

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