城市生活垃圾焚烧重金属迁移、分布和形态转化研究

赵 曦，喻本德，张军波（.深圳市环境科学研究院，广东 深圳 5800；.深圳市人居环境技术审查中心，广东 深圳 58057）

城市生活垃圾焚烧重金属迁移、分布和形态转化研究

赵 曦1，喻本德1，张军波2
（1.深圳市环境科学研究院，广东 深圳 518001；2.深圳市人居环境技术审查中心，广东 深圳 518057）

综述了城市生活垃圾焚烧过程中重金属的迁移、分布和形态转化的相关机理、特征和影响因素。根据12种重金属在垃圾焚烧过程中的行为特征，将这些重金属分为四个类别。重金属单质及其化合物的沸点、操作条件以及垃圾成分等因素在其中起着主要作用。

城市生活垃圾；焚烧；重金属；迁移；分布；形态转化

随着经济的发展，我国越来越多的城市选择焚烧的方式来处理城市生活垃圾。截至2012年底，我国投入运行的生活垃圾焚烧发电厂有142座，总处理能力达到15.4万t／d［1］。

城市生活垃圾焚烧厂会产生多种污染物，其中重金属污染逐渐受到关注［2］。重金属是指相对密度＞5的45种金属元素，而环境污染方面所说的重金属主要指汞、镉、铅、铬等生物毒性显著的重金属，以及具有一定毒性的锌、铜、钴、镍、锡等。砷虽然不属于重金属，但是因其理化特性和环境危害与重金属相似，通常也列入重金属进行讨论［3］。城市生活垃圾成分复杂，含有各种人造或自然物质［4］，这些垃圾成分都或多或少含有一定量的重金属。在焚烧过程中，这些重金属可通过底渣、飞灰或尾气排放，进而对周边环境造成威胁。

焚烧可使垃圾体积降低90％，但仍有30％的质量残留在灰渣中，其中80％为底渣［5］。在我国，飞灰一般归类为危险废物固化后安全填埋，底渣则填埋处置或用于制造低端建筑材料［6］。根据我国现行《GB16889-2008生活垃圾填埋场污染控制标准》，底渣可以直接进入生活垃圾填埋场填埋处置［7］。我国城市生活垃圾中的金属和塑料成分大幅低于美国、日本、新加坡和大多数欧洲国家，重金属含量相对较低［4］。在许多发达国家（如瑞士、德国、荷兰等），生活垃圾含有大量塑料、金属以及电池等电子产品［8］，底渣中部分重金属的含量已远超其控制标准，因而很多国家将底渣归为“危险废物”，严禁直接填埋处置［6］。随着我国居民生活水平的提高，生活垃圾成分的改变可能导致垃圾焚烧底渣中重金属含量增加，进而超过控制标准。而通过工程技术手段降低底渣和烟气中重金属的含量，使重金属尽量迁移分布至产生量相对较小的飞灰，不失为一种经济和环保的策略。因此，研究城市生活垃圾焚烧过程中重金属的迁移、分布和形态转化规律及影响因素对于降低垃圾焚烧厂对周边环境影响具有重要的意义。

垃圾焚烧过程中重金属的迁移（partitioning）指的是重金属在各个排放渠道（底渣、飞灰和尾气）的分配比例［9］；分布（distribution）指的是重金属在不同粒径灰渣中的分配比例或者在烟气气相和颗粒相之间的分配比例［10］；形态转化（speciation）指的是重金属元素的化学形态变化［9］。

1 城市生活垃圾焚烧涉及的重金属种类

理论上，城市生活垃圾焚烧可涉及各种重金属。在实际监管中，需对环境危害较大的重金属进行重点控制。欧盟焚烧导则2000／76／EC对焚烧排放重金属设定的三项指标分别为镉＋铊、锑＋砷＋铅＋铬＋钴＋铜＋锰＋镍＋钒、汞［11］。我国新修订的《GB18485-2014生活垃圾焚烧污染控制标准》设定的重金属指标与欧盟焚烧导则类似，不过少了一项指标“钒”［12］。美国生活垃圾焚烧标准和北京市现行的 《DB11／502-2007生活垃圾焚烧大气污染物排放标准》设定了汞、镉、铅的排放浓度限值［13］。

文献关注的垃圾焚烧重金属种类，除了顾及环境危害因素之外，还考虑了重金属在垃圾及其焚烧产物中的实际存在及含量。例如，欧盟焚烧导则中重金属指标含铊和钒，但是几乎所有关于城市生活垃圾焚烧的文献都不关注铊和钒。这是由于铊主要存在于危险废物中，而钒主要应用于钢筋、石油管道及配件、工具钢、喷气式发动机零件等专业工业领域，一般不会混入城市生活垃圾。另外，欧盟标准和我国标准中均不含锌和锡这两种环境危害相对较小的重金属，但由于城市生活垃圾中锌和锡的含量较高［9，14］，仍有许多研究者对其进行了研究。

综上，本文重点关注有较多文献报道的砷（As）、镉（Cd）、钴（Co）、铬（Cr）、铜（Cu）、汞（Hg）、锰（Mn）、镍（Ni）、铅（Pb）、锑（Sb）、锡（Sn）和锌（Zn）12种重金属。

2 城市生活垃圾焚烧重金属迁移和分布机理

垃圾焚烧过程中重金属的迁移和分布行为较为复杂，存在蒸发-凝结、机械迁移和飞灰吸附等机理。蒸发和机械迁移过程影响重金属在底渣与烟气（含飞灰和尾气）之间的分配比例，而凝结和吸附过程，则决定了重金属在飞灰和尾气之间的分配比例。

一般认为，重金属的沸点在各种机理中起着主要作用［15］，也有观点认为重金属氧化物和氯化物的热力学稳定性对比决定了重金属是通过蒸发-凝结还是机械迁移分布至飞灰［16］。在焚烧炉高温环境下，沸点相对较低的重金属单质或化合物蒸发，沸点相对较高的重金属单质或化合物发生机械迁移形成飞灰基体。在温度较低的烟道中，重金属以化合物的形式凝结在飞灰颗粒表面［17］，也可通过均相成核形成离散的气溶胶或通过异相沉积作用吸附在飞灰颗粒表面［18］。凝结过程又可以细化为凝结、核化和凝固三个机理［19］。蒸发-凝结过程通常形成粒径＜1mm的小颗粒，机械迁移过程通常形成粒径＞1mm的大颗粒［20］，重金属又可以通过沉积作用吸附在大颗粒表面。

3 城市生活垃圾焚烧重金属迁移特征

尽管重金属在焚烧过程中的迁移行为较为复杂，相关文献的报道却呈现出高度的一致性［21-26］。通过对这些报道的结果进行均值统计，得出重金属迁移至各排放渠道的分配比例均值，见图1。值得注意的是，与国内垃圾焚烧厂普遍采用布袋除尘器除尘不同，这些研究采样的垃圾焚烧厂均采用对细小颗粒物除尘效率相对偏低的静电除尘器（ESP），使得重金属在飞灰中的分配比例的分析结果可能比实际情况略为偏低。

图1 城市生活垃圾焚烧中重金属迁移特征

一些文献根据重金属在焚烧过程的迁移特征对重金属进行了分类，但分类结果不尽一致。KLEIN等人将重金属按其在焚烧过程中的分布特性分为四类：第一类包括Co、Mn等高沸点重金属，基本不蒸发；第二类包括As、Cd、Cu、Pb、Sb、Zn等重金属，可蒸发，当烟气冷却时凝结在飞灰颗粒表面；第三类为Hg，在整个焚烧过程中始终为气态，蒸发但不凝结［27］。ABANADES等人则将重金属分为三类：第一类包括Co、Cr、Cu和Ni等，几乎全部存留于底渣中，少量经历蒸发-凝结过程；第二类包括As、Pb和Zn等，部分存留于底渣中，也有一部分通过蒸发而后凝结在飞灰颗粒表面；第三类包括Cd和Hg，极易蒸发［9］。笔者认为，KLEIN等人的分类有所不足，因为Cu及其化合物沸点高，不易蒸发，主要存留在底灰中（89％～98％）［21-26］，而Cd及其化合物极易蒸发，因此，将Cu和Cd归到第二类不尽合理，而ABANADES等人的分类更为合理。

笔者根据各文献报道的迁移分配比例进行均值统计，结合各重金属元素及其化合态的沸点，在ABANADES等人分类的基础上，进一步对Cd和Hg进行了区分，并补充了Mn、Sb和Sn等重金属，将12种重金属按其在焚烧过程中的迁移特性分为四类（见图 1）：第一类主要包括Co、Cr、Cu、Mn和 Ni等难挥发重金属，几乎全部（90％以上）存留于底渣中，只有很少一部分（不到10％）进入到了飞灰中，而在烟气中所占的比例微乎其微；第二类，主要包括As、Pb、Zn、Sb和Sn等可挥发易凝结重金属，大部分（约50～60％）存留于底渣中，也有小部分（约40％～50％）挥发并在飞灰颗粒表面凝结；第三类为Cd，易挥发易凝结，只有很少一部分（约10％）存留于底渣中，绝大部分（约85％）进入到了飞灰中，极小部分（约5％）随尾气排出；第四类为Hg，易挥发难凝结，只有极小部分（约5％）存留于底渣中，小部分（约25％）进入到了飞灰中，大部分（约70％）随尾气排出。

4 城市生活垃圾焚烧重金属分布特征

4.1 在底渣中的分布特征

底渣中的重金属是垃圾焚烧过程中未蒸发或未机械迁移的残留部分。一些研究显示，底渣中的重金属趋向于富集在粒径较小的部分［28］，但也有研究表明底渣中的重金属分布与粒径没有明显联系［6］。研究结果的差异可能与重金属在生活垃圾中的最初形态有关。例如，如果生活垃圾中的铜线以及含铅焊锡易形成微小金属颗粒［28］，会使得粒径越小的底渣中富集较高含量的Cu、Pb和Sn等重金属。

4.2 在颗粒相和气相之间的分布特征

在除尘处理前，烟气中的颗粒物浓度高达3000～4000mg／Nm3，而温度已经降至 200℃左右［10］。随着温度的降低，除 Hg以外的各类重金属可发生凝结，而高浓度的颗粒物，又为重金属提供了吸附表面，使得重金属绝大部分分布至烟气颗粒相中。Hg及其氯化物由于沸点较低，仍存在于烟气的气相中。有研究表明，在烟气治理前，Pb、Cd、Zn、Cu和Cr等重金属在颗粒相与气相中含量之比可高达12.3～999，而Hg在颗粒相与气相中含量之比在0.15～1.04［10］。这意味着在后续污染治理过程中，除尘装置在去除颗粒物的同时也去除了大部分重金属，而对于Hg则需要采取进一步的治理措施。

4.3 在飞灰中的分布特征

由于蒸发-凝结机理以及重金属氯化物的形成，重金属在蒸发后可通过凝聚作用和异相凝结作用形成重金属含量高的小粒径飞灰。同时，由于机械迁移机理，灰分可形成以矿物质为基体而重金属沉积或吸附于表面的大粒径飞灰。多种机理的结合使得Pb、Cd、Zn、Cu等重金属主要富集在小粒径飞灰颗粒中［10，20，29-32］。Cr和Hg例外，Cr的沸点较高，主要构成飞灰的基体，而Hg的沸点较低，主要存在于气相而很少凝结在飞灰表面，使得Cr 和Hg在各级粒径飞灰中的分布较为均匀［10］。值得注意的是，大量研究结果表明粒径＜2.5μm的飞灰颗粒富集了80％ ～90％以上的Pb、Cd、Zn和Cu［10，20，30］，这意味着垃圾焚烧产生的PM2.5可能带来多重环境污染问题。

5 城市生活垃圾焚烧重金属形态转化特征

重金属形态转化对重金属的迁移和分布起着重要的作用。氯化物的形成可促进重金属蒸发，而矿物质元素可与重金属形成稳定的二元氧化物或多元氧化物，进而阻碍重金属蒸发。一般认为，重金属在底渣中以单质、氧化物、二元氧化物和多元氧化物为主，其中，部分二元氧化物和多元氧化物同时含有Al、Fe、Ca、Si等矿物质元素；在飞灰中，则以氧化物、氯化物、碳酸盐和硫酸盐为主［33］；在尾气中主要为Hg和HgCl2。

由于研究方法和实验条件的不同，关于垃圾焚烧过程中的重金属化学形态的报道有一定的差异。元素平衡分析的结果表明，As可转化为易挥发的AsCl3、AsO和As4O6而进入烟气中，也有部分形成稳定的二元氧化物进入底渣，而Sb转化为易挥发的SbCl3和Sb2O4以及稳定的底渣化合物［24］。X射线粉末衍射（XRD）和X射线显微分析法（XRM）对灰渣分析的结果表明，飞灰中重金属化学形态主要为CdCl2和ZnCl2等氯化物，底渣中重金属化合物主要为氧化物及Na2CrO4、K2CrO4、FeCr2O4、ZnAl2O4、Zn2SiO4、FeCr2O4、ZnCr2O4及CoCr2O4等多种二元氧化物［9，34］。热力学计算的结果认为在底渣中含有Pb2B2O4、CdSiO2、Na2CrO4、BaCrO4、ZnCr2O4、ZnSiO4、ZnFe2O4、ZnCr2O4、ZnAl2O4等含重金属的二元氧化物，在飞灰中则含有重金属氧化物、氯化物、碳酸盐及硫酸盐［35］。这些研究表明，垃圾氯含量和矿物质元素等因素可以通过影响重金属的形态转化，进而影响重金属的迁移和分布。

6 影响城市生活垃圾焚烧中重金属行为的主要因素

6.1 重金属的物理化学性质

重金属单质及其化合物的沸点是决定重金属迁移和分布特征的最重要因素。图2比较了12种重金属的单质、氧化物和氯化物的沸点（其中Co、Ni、Cr、Cu和Mn的氧化物由于沸点较高而缺乏数据）。可以看出，大多数重金属氯化物的沸点低于其单质和氧化物的沸点。与本文前文对重金属分成的四个类别进行对比，可以发现：第一类重金属Co、Cr、Cu、Mn和Ni等，单质沸点一般高于2000℃，氯化物沸点高于950℃；第二类重金属As、Pb、Zn、Sb和Sn等，单质沸点在600～ 2300℃，氯化物沸点在100～950℃；第三类为Cd，单质沸点为765℃，氯化物沸点为960℃；第四类为Hg，单质沸点为357℃，氯化物沸点为302℃。这四类重金属单质及其氯化物的沸点基本呈依次降低的趋势，说明重金属单质及其氯化物的沸点是决定重金属在垃圾焚烧过程中迁移行为的最重要的因素。另外，Zn的氯化物和Cd的氧化物在垃圾焚烧过程中存在升华现象［36］，使得熔点也会对重金属迁移和分布行为产生一定影响。

6.2 焚烧炉操作条件

6.2.1 操作温度

操作温度对重金属的迁移和分布的影响可分为焚烧炉内温度升高对重金属蒸发的影响以及烟气在烟道中温度降低对气相重金属凝结的促进作用。其中，焚烧炉内温度对重金属迁移行为影响较大，并且取决于炉内温度与重金属及其化合物沸点的对比。当焚烧炉内温度由500～650℃升至800～900℃，Cd、Pb、Sn和Zn的蒸发率均大幅提高，不过温度升高对Cu、Co、Mn和Ni等高沸点重金属几乎没有影响［37，38］。热动力学的研究进一步表明，在740℃以上的高温下，重金属的蒸发呈四级或五级动力学反应；而在740℃以下的低温下，重金属的蒸发呈一级动力学反应［38］。

6.2.2 垃圾停留时间

垃圾停留时间对蒸发率的影响在初期和后期有所区别。垃圾停留时间延长初期，Cd、Cu、Pb、Zn等重金属的蒸发率快速提高［36，37，39］，而停留时期延长后期，蒸发率趋于稳定［39］。

图2 重金属单质及化合物的沸点

6.3 垃圾成分

6.3.1 氯含量

PVC等含氯有机化合物或者NaCl、FeCl3和HCl等无机氯化物均可以使焚烧炉内的重金属形成低沸点的重金属氯化物，进而促使重金属蒸发［9，26，34，40-42］。不过，对于不同的重金属，氯的促进作用有所区别［43］。对于Cd等易蒸发的重金属，在较低的氯／重金属摩尔比范围内即可增强蒸发作用；而对于Cu等难蒸发的重金属，在较高的氯／重金属摩尔比范围内才能增强蒸发作用［34］；而对于Co和Cr等极难蒸发的重金属，由于生成Co2SiO4和ZnCr2O4等二元氧化物而难以蒸发［9］，其蒸发性几乎不受氯／重金属摩尔比的影响［34］，不过当氯含量增加至足够高时，Co可形成氯化物而蒸发，而Cr基本不蒸发［9］。

6.3.2 硫含量

硫含量对重金属迁移行为的影响存在争议。MORF等人认为垃圾成分中硫含量的增加会促进Cu、Cd和Pb向烟气中转移，而Zn不受硫含量的影响［26］。VERHILST等人认为垃圾成分中的硫可以延缓重金属的蒸发［44］。目前较为一致的结论是，在800℃以下的低温条件下，硫可以将重金属固定在稳定的硫酸盐态［42-43］；而在800℃以上高温条件下，由于Zn、Cu、Cr等重金属的硫酸盐易分解［36］，硫含量对重金属的迁移行为没有影响［42-43］。

6.3.3 矿物质元素

Al2O3、SiO2、Fe2O3、CaO等矿物质成分可使重金属形成稳定的二元氧化物或三元氧化物而阻碍重金属的蒸发［24，39，4445］。Al、Si、Fe、Ca等 4种矿物质元素在垃圾成分中占了较大比例（8％～13.2％），仅次于碳元素、氧元素和水分［25］，对重金属的迁移行为影响较大。

6.3.4 水分

水分能使易蒸发的Pb、Zn等重金属氯化物水解生成重金属氢氧化物，而后者可以脱水形成不易蒸发的重金属氧化物，进而阻碍重金属的蒸发［36，44，46］。Cu的情况较为复杂，在无氯条件下，水分对Cu的挥发没有明显影响，而在有氯条件下，水分会降低Cu的挥发性［46］。也有研究表明，垃圾水分增加会降低铜的氧化物的挥发性，但能提高铜的单质和氯化物的挥发性［36］。这些结果表明，垃圾水分可能通过更为复杂的机理对Cu等高沸点重金属产生影响。

7 结论与探讨

各类重金属在垃圾焚烧过程中的迁移、分布和形态转化行为有着各自明显的特征，而沸点、操作条件以及垃圾成分等因素起着主要作用，这些成果可以为垃圾焚烧厂的污染控制提供许多思路。

底渣占垃圾焚烧灰渣的80％左右，且一般被认为不属于危险废物并可用于建材，这就要求其中重金属浓度尽量降低，以确保无害化和资源化。通过调整垃圾成分或操作条件可以实现这一目标。有研究者通过对垃圾分类来调整垃圾成分，提高垃圾热值，促进了重金属的蒸发，降低了底渣中重金属的含 量［47］。

根据重金属在飞灰中的分布特征，大部分重金属富集于小粒径颗粒物中。目前，PM2.5污染等城市空气质量问题已引起广泛关注［48］，垃圾焚烧厂排放的富含重金属的PM2.5污染也必然逐渐引起重视。源解析的研究成果表明，国内多个城市大气环境中的PM2.5有一部分可能来源于垃圾焚烧［49-50］。因此，细小颗粒物的去除效率，加强对焚烧厂飞灰的储存和处置，对于城市生活垃圾焚烧厂污染防治具有重要意义。

重金属的化学形态转化对重金属的污染特性及污染控制技术的选择均有重要影响。以烟气Hg污染治理为例，根据Hg的迁移特征，Hg主要存在于气相中，以Hg或HgCl2为主要化学形态。当烟气中的Hg以HgCl2为主时，可采用湿法进行治理；当烟气中的Hg以单质为主时，可采用活性炭吸附设施治理。

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TheTransfer，Distribution，andMorphologicalTransformationofHeavyMetals fromtheIncinerationProcessofMunicipalSolidWaste

ZHAOXi1，YUBen-de1，ZHANGJun-bo2
（1.ShenzhenAcademyofEnvironmentalScience，ShenzhenGuangdong518001，China）

Themechanismandthecharacteristicsandthefactorsofthetransfer，distribution，andmorphological transformationofheavymetalsproducedintheincinerationprocessofmunicipalsolidwasteweresummarized.The heavymetalsweredividedintofourcategoriesdependingontheirtransfercharacteristics.Theboilingpointofheavy metalsandtheircompounds，thecomponentsofthewastes，aswellastheoperationconditionsweremainfactorsto affectthechangesofheavymetals.

municipalsolidwaste；incineration；heavymetals；transfer；distribution；morphologicaltransformation

X705

A

1673-9655（2015）03-0049-07

2014-10-08基金

项目：深圳市人居环境委员会环境科研专项基金项目（No.SZGX2012118D-SCZJ）。作者简介：赵曦（1982-），男，硕士，工程师，研究方向为重金

属和持久性有机污染物的环境影响与污染防治研究。