典型放射性核素在某极低放填埋场特定场址的迁移预测

徐建华，赵昱龙，杜 良，龙浩骑

1．国防科工局核技术支持中心，北京 100037；2．中国工程物理研究院，四川 绵阳 621900；3．中国原子能科学研究院 放射化学研究所，北京 102413

极低放废物是指放射性水平低、可以在浅层废物填埋场处置的固体废物，其所含的放射性核素活度浓度高于免管水平，但不高于GB／T 18178—2011《极低水平放射性废物的填埋处置》所推荐的活度浓度指导值［1］。极低放废物产生于核燃料循环活动、核技术应用、伴生放射性矿的开发利用，尤其是核设施退役和环境治理工程将产生大量的极低放废物（如退役产生的混凝土、场址清理产生的污土等）［2-3］。据国际统计数据，极低放废物量可占退役废物总量的50%～75%，甚至部分核设施可达90%以上［4］。因此将极低放废物分出进行处置，对于减轻处置负担和减少处置费用，具有重要的经济意义和现实意义。

近年来，随着我国核设施退役和环境治理工作的深入开展，各核设施营运单位极低放废物积存量和产生量日益增加，为确保核设施营运单位产生的极低放废物得到合理、妥善、安全处置，需在营运单位周边选择合适的场址建设极低放废物填埋场对极低放废物进行集中处置。极低放废物所含核素放射性水平较低，但由于填埋场场址条件存在差异且处置源项不同，填埋场关闭后，存在部分核素会通过一定的途径进入环境或人群的可能性，可能会对环境和公众造成一定的影响，因此，有必要开展特定场址极低放射性核素的迁移预测工作。

本工作根据某极低放废物填埋场场址实际特征，选取极低放填埋场典型放射性核素3H、90Sr开展模拟迁移预测研究，通过模拟迁移预测分析，基本掌握了两种放射性核素在特定场址的迁移规律。

1 场址概况

场址位于沟河谷内半岛形山体的顶面，山顶较为平坦，长约100m，宽约20～50m，地面坡度约为10°，周边山坡角度为30°～40°。场址包气带地层主要岩性为Q2坡积物。坡积物主要分布在场区的山麓地带，厚度6～8m，局部厚度小于5m。岩性为灰褐色、黄褐色、灰黄色、棕色以及紫红色亚粘土夹碎石。碎石成分主要为风化板岩、灰岩，碎石含量20%～40%，胶结致密，为非均匀介质。该介质透水性弱，总体上不透水。根据填埋场初步地勘结果，在填埋场底部6m范围内未探测到含水层。

受场址区域自然地理和地层岩性影响，地下水循环范围仅局限于场址区域范围内，地下水的形成、循环在空间和时间上都很短，地表水和地下水相互补给，水力联系十分密切。地下水水化学特征总体表现为矿化度偏低，为149．18～290．66mg／L；pH＝6．3～8．3，为中～弱碱性；Eh值在663～700mV之间，为强氧化介质；水型以型 为 主，其 次 为Mg2＋和型水。该结果表明，场址区域地下水是以溶滤作用为主。与通常山区溶滤水（一般为型水）相比，受本区域地层岩性的影响和Mg2＋的含量偏高，地下水中含少量腐蚀性。本区域地下水的化学性质对核素迁移和吸附无特殊影响。

2 模型概化

极低放废物填埋场的设计主要基于废物体自身、处置库的结构和地质结构三道屏障。由于极低放废物放射性活度水平低，半衰期较短，在较短的时间内大部分核素依靠自身衰变就可以达到清洁解控水平，其他中短寿命放射性核素的主要阻滞屏障为工程屏障和天然屏障。对于本工作，假设在极低放填埋场建立后，工程屏障失效，因此包气带将是阻滞核素迁移的主要地质屏障。假设填埋场关闭后，核素在穿透处置库库底，开始沿着包气带迁移，此时主导迁移方向为垂直方向。在经过一段时间包气带中的迁移后，根据介质对核素的吸附解吸特性，核素先后进入含水层中，随水流方向迁移。

在包气带，核素的迁移方向主要为垂直方向，因此，本次对场址包气带的模拟，以场址为主要研究区域作一维模拟。核素在穿过包气带，进入含水层后，将沿水流方向向生态环境迁移，此时核素的主要迁移方向为水平方向，因此，对核素在场址含水层中的迁移模拟概化为二维模型。处置库核素迁移示意图示于图1。

图1 处置库核素迁移途径示意图Fig．1 Radionuclide migration pathway diagram

3 数学模型

3．1 地下水流模型

包气带水流模型采用一维水流模型，其控制方程为：

其中：D为研究区；φ为基质势或压力水头，m；t为时间，d；ρ为液体密度，kg／m3；θ为含水量，m3／m3；q为源汇项，m3／（a·m3）；z为空间坐标；K（φ）为非饱和水力传导系数张量，m／d。

含水层水流模型采用二维非均质水流模型，其控制方程为：

式中，H为地下水水头，m；Kx、Ky、Kz为x、y、z方向上的渗透系数，m／d；S为贮水率、Q为源汇项，m3／d；x、y为水平方向坐标，m；t为时间项，d。

3．2 核素迁移模型

包气带核素迁移模型采用一维均质模型。模型考虑对流、弥散、衰变和吸附，选择平衡吸附模式模拟。其控制方程为：

其中：C为液相中核素的活度浓度，Bq／cm3；F为固相中核素浓度，mg／g；v为核素迁移速率，cm／d；λ为核素衰变常数，1／d；M为源汇项，Bq／（cm3·d）；Dh为水动力弥散系数，cm2／d。

含水层核素迁移模型采用二维非均质模型，模拟时考虑对流、弥散、衰变和吸附，选择平衡吸附模式模拟。其控制方程为：

式中，水动力弥散系数Dh一般由下式计算：

式中，αL、αT分别为纵向和横向孔隙尺度弥散度，cm；δij为Kroneker记号，当i＝j时，δ＝1，当i≠j时，δ＝0；vi、vj为地下水实际速率分量。

4 核素迁移模拟预测

本研究选取极低放废物代表性核素3H、90Sr开展模拟预测，由于尚未开展极低放废物3H、90Sr的淋出实验研究，缺乏极低放废物3H、90Sr在极低放填埋场的源项数据，因此，本研究采取了较为保守的计算法获得极低放填埋场中3H、90Sr的源项浓度，其中3H的放射性活度浓度为2．88×104Bq／L，放射性核素衰变常数为0．056a-1，90Sr的放射性活度浓度为2．87×104Bq／L，放射性核素衰变常数为0．024a-1。

4．1 流场模拟

根据特定场址地下水位监测数据，绘制出研究区等水位线示于图2。由图2可知：研究区含水层水流方向主要为从北向南。

图2 场址含水层流场等水位线图Fig．2 Scheme of aquifer flow water line

包气带流场模拟结果示于图3。

图3 包气带有限元计算流场Fig．3 Flow aeration by finite element calculation

含水层模拟采用四节点四边形网格离散，二阶高斯积分。模拟区域网格划分使用的是GID软件，计算时网格剖分为10 000个，具体图详见图4。

含水层模拟计算结果示于图5。

对比图2和图5，可见流场图与等水位线图符合的很好。根据流场模拟结果，模拟计算核素在包气带和含水层中的迁移。

图4 含水层模拟区域网格划分图Fig．4 Grids map of aquifer simulation area

图5 含水层模拟流场图Fig．5 Simulated flow field of aquifer

4．2 核素迁移预测

迁移预测采取基于有限元计算法的FEPG程序，将整个区域划分成10 000个网格，时间步长为1个月，模拟时间为50a，采用定时间步长。在50a内不同埋深3H和90Sr浓度随时间的变化规律示于图6和图7。

图6 不同埋深3 H浓度随时间变化规律Fig．6 3 H concentration in different depth as a function of time

图7 不同埋深90Sr浓度随时间变化规律Fig．7 90Sr concentration in different depth as a function of time

由图6可以看出，随着时间的推移，3H逐渐由包气带顶部向包气带底部迁移。由于黏土对3H的阻滞能力差，3H在包气带中的迁移速率较快，在模拟计算的50a内，包气带底部边缘3H的浓度是逐渐增大的，3H大约在20a后就会穿过包气带进入含水层。

图7显示了90Sr在包气带中迁移模拟情况。从图7可以看出，随着时间的推移，90Sr逐渐由包气带顶部向包气带底部迁移。在包气带底部边缘处，90Sr浓度在50a内略有升高，这说明有少量的90Sr穿过了包气带，进入到含水层。

根据包气带模拟结果，3H和90Sr都迁移穿过了包气带进入含水层，但90Sr迁移进入含水层的量很少，为掌握两种核素对环境的影响，对两种核素在含水层的迁移情况进行模拟。计算核素在含水层的迁移时，将包气带边缘浓度作为含水层迁移的初始浓度。含水层核素迁移模拟结果示于图8和图9，图中矩形表示处置场预选区。

图8 50a后3 H浓度在含水层中分布规律Fig．8 Distribution of 3 H concentration in aquifer in 50a

图9 50a后90Sr核素浓度在含水层中分布规律Fig．9 Distribution of 90Sr concentration in aquifer in 50a

图8显示了3H在含水层边缘的浓度分布情况。从图8可以看出，在50a后，含水层边缘的3H最大放射性活度浓度约为8．35Bq／L。结合含水层流场模拟结果和核素迁移模拟结果，发现3H的迁移方向与地下水流方向基本一致，由此可见3H主要随地下水流迁移。

从图9可以看出，在50a时间内，由于含水层介质对90Sr的吸附作用，使得90Sr在含水层中的迁移非常缓慢。在迁移50a后，90Sr在含水层边缘的放射性活度浓度为0，这表明90Sr被滞留在含水层中，没有进入地表水。

5 结 论

本工作基于某极低放填埋场特定场址初步勘察结果，对包气带深度选取6m，对极低放填埋场主要放射性核素3H和90Sr在包气带和含水层的迁移情况进行了模拟预测，预测结果显示，在特定场址的极低放填埋场中，3H在20a穿过包气带进入了含水层，通过含水层进行了迁移，在50a内，含水层边缘3H放射性活度浓度最高值约为8．35Bq／L。90Sr在50a内有少量穿过包气带进入了含水层，但由于含水层介质对90Sr有较好的吸附作用，90Sr在含水层迁移距离很短，未进入环境。通过对3H、90Sr的迁移预测分析，基本掌握了3H、90Sr在特定场址的迁移规律，为场址的安全评价提供了参考。

［1］中国国家标准化委员会．GB／T 28178—2011 极低水平放射性废物的填埋处置［S］．北京：中国标准出版社，2011．

［2］潘自强等编著．中国核工业三十年辐射环境质量评价［M］．北京：原子能出版社，1994：23-24．

［3］李德平，潘自强．辐射防护手册：第一分册［M］．北京：原子能出版社，1987：65-68．

［4］IAEA．Safety assessment methodologies for near surface disposal facilities［R］．Vienna：IAEA，2004．