新型缓释/控释肥包膜材料的研究与展望

景旭东， 林海琳， 阎 杰

(仲恺农业工程学院化学化工学院，广东广州 510225)



新型缓释/控释肥包膜材料的研究与展望

景旭东， 林海琳*， 阎 杰

(仲恺农业工程学院化学化工学院，广东广州 510225)

影响包膜肥养分释放的关键因素是包膜材料本身的特性。从目前国内外新型缓释/控释肥包膜材料无机和有机两大方面进行归类和总结，区分缓释与控释肥概念的不同，重点探讨可生物降解性，并且对其发展趋势进行展望，以期为今后的研究提供理论参考。

缓释控释肥；包膜材料；可生物降解

据世界粮农组织(FAO)统计，粮食增产50%以上的贡献来自肥料的使用。但是，普通化肥的大量使用造成土壤结构破坏[1-2]、地下水污染、农产品品质下降等一系列不良的影响[3-5]。缓释控释肥既可以减少化肥的使用量，又可以提高其利用率，因此受到世界学者的广泛研究和关注[6]。一般，普通化肥的利用率是20%～30%，而缓释控释包膜肥的利用率在美国和日本可达到50%～60%,西欧等发达国家更可达到70%～80%[7]。我国的包膜肥还没有形成市场规模，且不能大面积推广，主要原因就是价格较普通肥高3～8倍[8]。此外，缓释控释包膜肥材料依然存在缓释效果不佳、包膜材料在土壤环境中不易降解、生产成本过高等问题。解决这些问题的关键在于包膜材料。因此，对目前国内外新型缓释/控释肥包膜材料从无机和有机两大方面进行归类和总结，探讨可生物降解性，并且对其发展趋势进行展望。

1 缓释/控释肥的概念与区别

缓释控释肥最先开始于美国，随后日本、欧洲也相继开始研究。它是20世纪40年代诞生的一个新名词，以缓释、可控、高效为特点发展至今[9]。广义上来说，缓释控释包膜肥是指其营养释放速度相对迟缓，甚至可控，释放期较普通肥更长，且在作物生长的全部时期都能达到其生长所需营养的肥料。国际组织将缓释肥定义为:以物理或化合物形式存在的营养成分能缓慢地被农作物吸收，并且能使其有效性延长的高效肥料；控释肥的定义为:不仅能够缓慢释放,其养分的释放速率还受植物本身生长的影响，即作物对养分的需求与养分释放速度基本保持一致[10]。但是，狭义上缓释肥与控释肥还具有不同的定义。缓释肥(Slow release fertilizers，SRFs)又称长效肥，通过在普通肥料表面包裹一层特殊的材质，达到降低养分释放速率的效果，使得养分能够满足农作物在生长期的需求。控释肥(Controlled availability fertilizers，CAFS)为更先进的缓释肥，是指通过更加有效的包膜材质，能够满足农作物在不同生长时期对养分不同含量的需求，即需求多少，释放多少，使得肥料的利用率更加高效[11]。

2 无机包膜材料

无机包膜材料主要是一些无机矿物质，从早期的白蜡、松香到聚烯烃类等[12]发展到以包硫尿素(SCU)为主。美国是最先研究该材料的国家，已形成一定规模的产业化[13]。在20世纪60年代，美国TVA公司研制出硫磺包膜材料，可由于其低疏水性，影响缓释效果，用石蜡或沥青再次包膜后，增强其疏水性，提高了缓释性能，经过20多年的研究发展到一定规模的市场潜力。在20世纪70年代，中国科学院南京土壤研究所研制出以白蜡、沥青、钙镁磷肥混合的包膜碳层材料。该材料具有良好的缓释性能，并且形成一定规模的生产[14]。郑州乐喜施研制了以构溶性钙镁磷为基质的包膜材料。它不仅具有缓释性能，而且抑制氨的挥发[15]。沈阳农业大学以表面具有高活性的矿物(沸石粉、硅藻土等)为基质，加入甲基纤维素钠等交联剂，研发出具有较好缓释效果的无机矿物包膜缓释材料[16-17]。华南农业大学利用一系列的具有高表面活性的矿物(如高岭石、坡缕石、硅燕土等)为无机包膜基料，结合新型成膜技术，已规模化生产出几种具有较好缓释效果的包膜肥料[18]。这些包膜材料虽然都有一定的缓释性能，但与其他高分子包膜材料相比，还存在一定的差距，需要进一步对包膜材料的制备工艺和包膜工艺进行探索，才有更大的发展空间。

3 有机高分子包膜材料

有机高分子材料是目前研究最多的缓释控释包膜材料，主要分为天然、合成和半合成三大类。天然高分子包膜材料的原料主要是淀粉、纤维素等天然高分子产物，其特点是来源广、可降解、成本低且成膜性好,但由于其降解过快，缓释效果不甚理想。合成高分子包膜材料一般是由含有双键的有机单体衍生物聚合形成的热固性与热塑性树脂，由材料本身的特性来影响养分扩散速率,所以缓控释效果较好；但是，该类包膜材料成本较高,生产工艺条件相对复杂[19],条件要求较高，且可生物降解性较差，易给环境造成污染问题，因此还没得到大量的推广应用[20-24]。半合成高分子包膜材料是各种天然的与化学改性的高分子接枝或共聚形成的一类新型高分子材料，特点是黏度大，附着力与稳定性较好,具有更好的缓释控释效果及可生物降解性[25]。

目前，美国在有机高分子包膜材料方面的研究主要是醇酸树脂、异氰酸脂、对称与非对称聚脲氨基甲酸酯以及油脂的共聚物和丙烯酸接枝共聚物等[26]。 1967年，美国成功开发出醇酸树脂包膜材料，属于热固性树脂。它主要是烯烃和甘油酯的聚合物，包括醇酸类树脂和聚氨酯类树脂，其特点是安全性高，本身的耐磨性和耐盐性也较好[27]。在20世纪60年代，日本开始了新型高分子有机包膜材料的研究，主要成果包括具有缓释和控释双重功能的热塑性及热固性树脂包膜材料；自20世纪90年代以来，主要研制出含农药的热固性树脂包膜材料以及日本多木化学股份有限公司生产出的可生物降解的微晶石蜡和脂肪族聚酯包膜材料[28]。在欧洲，英国研发出的主要有机高分子包膜材料是有机物和无机物螯合共聚的混合物，如3-羟基3-烷基丙酸和无机物(如钾、镁等)及树脂结合的高聚物等。测试结果表明，它具有良好的缓释性能。德国在高分子聚合物(如石腊、链烷烃等)中加入可生物降解的木质素、醋酸纤维素等天然产物高分子化合物，制备出缓释性能良好、耐水性较强且能很好地降解的包膜材料。法国研制出有机聚合物与有益微生物结合在一起的新型包膜材料[29-30]。它不但具有缓释性能，而且可以调节土壤中微生物的分布，具有很好的发展前景。

国内有机高分子包膜材料主要集中于酚醛树脂、脲醛树脂，如金正大集团和北京首创新型肥料制造有限公司的高分子树脂包膜材料[31]；1985年，北京化工大学的徐和昌等[32]研制出尿醛树脂包膜材料；沈阳农业大学在PVC(聚乙烯醇)和PVP(聚乙烯基吡咯烷酮)高聚物中加入定量的硝化抑制剂和脲酶抑制剂，使得缓释控释的效果更加高效[33]；郑州大学的许秀成[34]主要研究了多功能的缓释复合肥材料，该材料得到较好的推广和应用，其品牌乐喜施已在国际上享有盛誉；兰州大学的柳明珠[35-36]利用丙烯酸制备了吸水性树脂，并且研究了在玉米淀粉中接枝吸水性丙烯酸树脂；华南农业大学的廖宗文等[37]也对有机高分子包膜材料进行了深入的研究。近几年来研究的高吸水性树脂包膜材料具有吸水保水和缓释控释的多重功能[38-39]。这些材料大多集中于研发缓释阶段。对于真正意义上的控释材料，还需要进一步研究，而且一些高分子材料虽然具有较好的缓释性，但是在土壤中降解较慢，易造成土壤的再次污染。如果不能克服这些固有的缺陷，那么将会限制其良好的发展势头。

4 可生物降解包膜材料

由于目前土壤污染问题突出且严重[40]，为了降低包膜材料对土壤环境的污染问题，可生物降解包膜材料成为国内外的研究热点。目前，国内外有关研究有不少。日本研究以改性淀粉作交联剂，并且用秸秆粉外包，通过添加光氧化剂-醋酸铁来提高包膜材料的光可降解性[41]；英国研究了以橡胶为基质的包膜材料；西班牙以松树中含有的木质素纸浆废液为包膜材料[42]；法国研制出聚合物与有益微生物结合的新型环保材料。经测试，这些材料都能在很大程度上提高肥料的缓释性能，可生物降解性较强。马来西亚学者研究了改性木质素与天然木薯淀粉混合包裹材料，通过红外表征和黏度的测试，发现木质素与淀粉的配比为1∶9时效果最好[43]，同时研究了厚度对缓释氮肥效果的影响[44]，并且通过材料在灭菌土壤和非灭菌土壤中不同的半衰期，得出不同的半衰指数，发现包膜厚度对缓释效果的影响较大[45]。

在国内方面，华南农业大学廖宗文等[46]通过对农业生产固体废弃物进行生物化学改性，开发出可生物降解的新型包膜控释材料；近年来，又通过对废油、潲水油进行改性，麦饭石和有机黏结剂的有效结合，制备出可生物降解的缓释控释包膜材料[47-48]，经水中溶出率测试，发现它具有良好的控释效果，24 h溶出率为8.9%～11.1%,7 d累计溶出率为37.5%～42.1%。山东农业大学张民等[49]以2种可降解的树脂聚丁二酸丁二醇酯与聚碳酸亚丙酯为包膜基料,研究了PPC/PBS不同配比对材料性能的影响，测试表明它具有良好的缓释性能，并且能很好地降解。沈阳农业大学张玉龙等[50-51]利用聚乙烯醇-淀粉作为交联剂，并且与硅藻土共混制备可生物降解且成本低廉的包膜材料，红外光谱分析得出该材料与氮肥不仅可以很好地包裹，而且形成新的化学键,提高材料的缓释性能。安徽农业大学何方等[52]通过对普通淀粉的改性，制得氧化淀粉后再加入环氧氯丙烷交联剂，制备具有可生物降解性的新型环保包膜材料。浙江大学周伟祥等[53]利用具有自主知识产权的自燃内热式炭化炉，以秸秆制备的生物质炭为主料,研究出新型环保的炭基缓释材料。南京理工大学张红雨等[54]利用乳化高剪切技术,并以水为溶剂，研制出3种油脂基包膜缓释控释材料，通过扫描电镜和红外分析得出。该材料具有较好的缓释性能，并且具有良好的可生物降解性。陕西科技大学王全杰等[55]先用巯基乙醇还原法水解废弃的牛毛得到角蛋白溶液，然后加入交联剂、增塑剂得到具有可生物降解的缓释材料，并且采用水溶法和淋溶法研究其缓释性能，结果表明它具有良好的缓释效果且能很好地在土壤中降解。兰州大学柳明珠等[56]利用具有吸水性和缓释性的坡缕石和保水剂结合，制备出具有生态功能的缓释包膜材料,该材料具有良好的生态环保功能。仲恺农业工程学院的杜建军等[57]也对缓释包膜材料做了深入的研究。杜建军主要利用可生物降解的天然产物壳聚糖与保水剂，结合制备包膜肥材料，使得材料既有保水功能又有保肥功能；林海琳主要研究了用改性油脂基包膜材料。渭南师范学院徐浩龙等[58-60]利用水溶液聚合法，使得胶磷矿、淀粉与丙烯酸盐共聚交联，并且加入引发剂过硫酸钾和交联剂N,N’-亚甲基双丙烯酰胺，制备一种具有保水性的缓释包膜材料；同时，他也研究且制备了羧甲基纤维素接枝丙烯酸/丙烯酰胺包膜材料。这些都具有保水保肥的特性，并且具有一定的可生物降解性。华东理工大学的陈强等[61]以壳聚糖等天然产物为基本原料,通过共混、交联作用，制备出可生物降解的缓释包膜材料，并且通过对其力学性能、耐水性能、透水性能、相容性等指标的测定，发现它具有良好的可生物降解性，并且比用纯壳聚糖的效果要好。唐辉等[62]研究了天然桐油基包膜材料，并且利用 FTIR 和 DTA-TGA 联用技术分析了该材料的红外吸收特征和热行为，结果表明包膜材料中桐油的含量越大，其材料的缓释效果越好。这些材料都属于天然的可生物降解材料，其来源广泛，工艺简单，成本较低，但缓释性较其他合成高分子材料差，需要继续对其改性合成，研究包膜工艺，提高材料本身的缓释性能。

5 展望

目前，缓释控释包膜材料已顺应时代的潮流和要求，朝着高效、新型、环保、低廉、可降解等方向发展。这将为未来农业的发展带来新的动力。而制约这一发展的2个主要因素，一是包膜材料本身的缓释控释性能，二是生产成本问题及可生物降解性,而且土壤污染问题也越来越严重，严重影响农作物的品质和产量[63-64]。虽然无机包膜材料的原料来源广泛，成本较低，且能够改善土壤本身的结构，但缓释控释性能与有机高分子材料相比效果较差；有机高分子包膜材料的缓释控释性较好，但开发成本往往较高，且难降解。解决这些问题的关键是开发出来源广泛、价格低廉、性能优良、工艺简单、新型环保的可生物降解性包膜材料。近几年来，国内外都争先研发新型可生物降解的包膜材料，如在材料中添加生物酶制剂、有益微生物等来增加对土壤结构的调整；通过对固体废弃物或工业废料改性和包膜工艺的探索，制备新型环保的包膜材料。因此，未来新型包膜缓释控释材料将涉及化学、材料、生物、环境等多个交叉学科，具有广阔的发展前景。

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Research and Prospect of New Type Slow /Controlled Release Fertilizer Coating Materials

JING Xu-dong,LIN Hai-lin*,YAN Jie

(College of Chemistry and Chemical Engineering,Zhongkai University of Agriculture and Engineering,Guangzhou,Guangdong 510225)

The key factors affecting the coated fertilizer nutrient release is the characteristic of coated material itself.The new sustained-release/controlled release fertilizer coated materials at home and abroad were classified and summarized from two aspects of inorganic and organic,the different concepts of sustained-release and controlled-release fertilizer were distinguished,focusing on the biodegradability.The development trend was forecasted,so as to provide a theoretical reference.

Slow /controlled release fertilizer; Coated material; Biodegradability

广东省科技攻关项目(2012A020602055)。

景旭东(1988- )，男，河南登封人，硕士研究生，研究方向：高分子材料。*通讯作者，教授，博士，硕士生导师，从事新型缓释控释包膜肥材料方面的研究。

2014-11-28

S 145.6;TQ 449.1

A

0517-6611(2015)02-139-03