流体动力学调制下的动态光流控波导及其生化应用

梁 莉，吴 唯，刘佳伟，杨 奕

(武汉大学物理科学与技术学院，武汉430072)

流体是物质的重要存在形式，流体的流动是自然界最基本的现象之一. 在微纳米尺度空间里将光与以层流或低雷诺数为主要特征的流体相结合的操控称为微流控光学［1］，简称光流控. 随着微流控芯片实验室的快速发展，光流控技术作为其重要的研究方向在生物、化学、物理等领域具有广泛的应用前景［2－3］. 特别在微纳米级的生物化学探测和分析领域，光流控技术相比于传统的方法具有明显的优势.利用将样品的制备、分析与反馈机制一体化，光流控技术在气液相色谱仪［4］、电化学生物传感器［5］应用上具有明显优势，如灵敏度高、设计简单、成本低、实验准确度高.

微流控光学的研究是对流体动力学和光学相结合的探索，可创造出许多新颖的微流控芯片器件，特别是由液－液构成的动态光流控波导［6］. 动态光流控波导是基于流体动力学对液体流束的控制实现一系列光学现象和相关实际应用. 相对于机械运动器件，动态光流控波导在能量消耗和操作精确度方面都有明显的优势. 而与固体波导相比，流体极易操控，而且是良好的动态颗粒载体. 基于流体力学原理，不同折射率的液体及其界面、不同流速等都会对微尺度空间光学的光强、相位、波长等信息产生影响. 微流控通道中对多股液体可通过不同流速比、不同液体流束体积比等调控来实现不同的折射率分布. 当波导内的流体动力学参数Péclet(Pe)值较高时，波导内流体的折射率呈阶跃分布，具有输运性质，形成光流控阶跃波导，如光流控多路开关［6－7］、光束分离波导［8］等;当Pe 值在0.001 ～0.000 5 范围内，流体的折射率呈双向渐变分布，具有扩散性质，形成具有独特衍射现象的渐变波导;而在三维(3D)中，流体通过弧形微通道由于受到离心力会形成Dean 流［9－10］，利用Dean 流可构造出1个中心流束被外层流束包裹的纤芯可调的动态波导，例如3D光流控染料激光器［11］. 除此之外，动态光流控波导是微粒的天然载体.

本文基于流体动力学，分别从具有输运性质的二维光流控阶跃波导(2D 输运型)、具有扩散性质的2D 光流控渐变波导(2D 扩散型)和具有离心性质的3D 动态光流控波导(3D 离心型)来分析其特点和典型应用(图1).

图1 3 种性质的光流控波导Figure 1 Optofluidic waveguides under three kinds of properties

1 基于输运性质的2D 光流控阶跃波导

在Pe 值较高的动态流体下，流体的输运性质占主导地位. 对于波导中多股不同折射率流体来说，不改变自身的流体形状且以层流形式流动，其折射率呈阶跃分布.

若2 种不同折射率的液体，分为3 股进入波导，在高Pe 值下，稳定区域内的折射率阶跃分布可分为芯层和边层. 利用全反射原理形成液－液动态光流控波导. 具体所呈现的光学现象及应用如下.

1.1 实现光束无扩散传播的光流控波导

Wolfe 等［6］提出液－液光波导的动态调控可利用流体的输运性质获得折射率的梯度分布，从而实现波导中光的现象(图2). 具体是将纯水(折射率n=1.335)作为边层，CaCl2水溶液(折射率n =1.445)作为芯层，通入由聚二甲基硅氧烷(PDMS，折射率n=1.40)制成的微通道中，形成1个具有折射率梯度的全反射－阶跃型光波导. 在一定的流速或Pe 值下，两液体界面的扩散被忽略且呈现平滑特性，光束通入后显示输运现象(图2B). 在芯层宽度为10 μm 时输出波长为780 nm 的单模光. 而对流体阶跃型光波导的进一步探索可知，以乙二醇(折射率n=1.432)为芯层、纯水为边层的光流控动态波导里，在不同的芯层与波导宽度的比值r 下，呈现出不同Pe 值光的传播现象［12］.由此可看出，基于输运特性下的光流控波导，通过改变流体速度和芯层宽度可以得到单模和多模波导，即光只在芯层中传播，为光路的可调性提供了依据. 同时，液－液界面的光滑特性也减少了对光的耗散，为光流控波导更好地与其他光学器件的集成打下了基础，更为在生物分子探测、生物传感等领域的应用做好了开端.

1.2 实现光偏转的光流控波导及应用

根据上述分析，在高Pe 值下，由于全反射的缘故光路仅在折射率较高的芯层中传播. 对此，若通过流体动力学调控改变芯层位置，且层流现象不变，则光路也将随着芯层位置的改变而改变，故可以制作可控的多路光开关. 再若改变芯层与边层的折射率梯度关系，将会出现光束分离现象.

图2 输运型阶跃波导Figure 2 Step-index waveguide making use of the transport property of fluid

1.2.1 光开关 在以输运特性为主的流体波导被发现后，一系列波导被不断探索出来，这些波导最为突出的应用就是光开关. Wolfe 等［6］通过在原有的输运波导端口处额外加上对称的推动进口(“push”inlet)，并且将原出口对称地一分为三，在调制边层流速和推进口流速同为100 μm/min 时，光束会与芯层流一起从中间出口射出，当流速在50、125 μm/min 时，光束发生偏转，向两边靠近分别从另外的出口射出. 这样便形成了1个1 ×3 型光开关. 不同的是将波导出口设为2个，以相同的调控机制动态改变光路，在出口处看到3 束不同的光线轨迹［7］.Campbell 等［13］在微通道中基于探索2 种流体不同反射和透射性质的基础上发展了多层微流体2 ×2型光开关;相继地，Lin［14］以输运型波导为基础结合气阀，展开了对2×3 型光开关的探索. 2009年，Seow等［15］利用多模动态光流控输运波导以及芯层内的全反射原理，将光束以70°角度入射，经过芯层内的全反射后，光束又以70°角度射出，形成了一个在固定角度的光开关. 这些光开关的发展，从一开始的1 ×2 型，到1 ×M 型，再从2 ×2 型到2 ×3 型，综合可以形成N×M 型的多光路开关.

这些类型的光开关对微流控芯片的发展起到了促进作用，能很好的应用于生物传感器.

1.2.2 光束分离 利用输运型流体波导实现光束分离，根据折射率分布可归为2 类:一是芯层流体折射率高于边层流体;二是芯层流体折射率低于边层流体.

对于第一类光束分离波导. Wolfe 等［8］设计了可将白光分离为单色光的具有滤光作用的光束分离波导. 与此不同的是Nguyen 等［16］利用输运型波导，以丙三醇为芯层液体，纯水为两股边层流体，依据流体动力学原理，在高Pe 值下使两股边层流速相等;在两对称分布的出口处，芯层一分为二流出，光束便随着分离，且分离角为180°.

对于第二类光束分离波导是关于Y 型分束波导［17］. 在光波导中注入以乙二醇为边层流体，纯水为芯层流体. 通过调节流体速度，Y 型光束分离的夹角是可变的(图3). 其中对应的实验数值分别为:(1)边层流速:Qclad=50 μm/min，芯层与波导宽度比:r =1/2;(2)Qclad=1 μm/min，r =1/2;(3)Qclad=0.7 μm/min，r=1/2;(4)Qclad=0.5 μm/min，r=1/2;(5)Qclad=0.5 μm/min，r =1/3;(6)Qclad=0.5 μm/min，r =1/6.其中夹角θ 变化规律为:r 一定时，θ 随着Qclad的减小而增大;Qclad一定时，θ 随着r 的减小而增大. 这种几乎对称的Y 型可调光束分离波导，在光学实验芯片的开发上有很大的应用前景.

图3 Y 型光束分离波导的角度分析图像［17］Figure 3 Angle analysis of the images of Y-branch optical splitter［17］

2 基于扩散性质的2D 光流控渐变波导

在Pe 值较低的情况下，流体波导呈现扩散性质. 与输运性质不同的是，不同流体之间不存在明显的折射率阶跃梯度，而是呈双向折射率的二次平滑分布，并且会快速扩散为各向均匀的混合流体.

以乙二醇(折射率n =1.432)为芯层、纯水(折射率n =1.332)为边层的动态光流控波导为例［12］.在Pe 值为0.000 7 且芯层为波导宽度的1/3 时，在流体动力学的调制下，可产生光自聚焦现象和基于干涉形成的类离散衍射现象.

(1)光的自聚焦 在用PDMS(折射率n =1.410)制成的波导中，不同的流速下，乙二醇和纯水的扩散程度不同，对光自聚焦的有一定的影响.依据流体动力学原理，除流速外，芯层宽度、芯层位置、光源宽度都可能对自聚焦现象有影响. 通过控制变量的方法，定性分析这些因素.

在边层流速为0.1 ～1 μm/min 下，边层流速与芯层位置对聚焦的影响如(图4)所示. 方点、圆点、三角形点分别表示表示芯层与波导宽度比值r 各为1/6、1/3 和1/2.P1表示波导中的第一、二焦点的间距. 当芯层宽度一定时，芯层流速越快，焦点间距越小，呈线性关系;当流速一定时，芯层宽度越小，焦点间距越小.

图4 焦点间距与流速、芯层宽度的关系［12］Figure 4 The relationship between focal distance，rates and core layer width［12］

光流控波导内独特的光自聚焦现象，在实际应用上具有很大的潜能. 在不需其他透镜和光学仪器下，可以通过流体改变光的聚焦位置及焦点数，使芯片研发和生物探测更加简化精准.

(2)光的干涉现象 在双向折射率分布的波导中，光束干涉会出现类离散衍射现象［12］.

3 基于离心性质的3D 动态光流控波导

三维角度来分析光流控波导，则流体力学中的Dean 流是其形成的关键所在. 在弧形通道中，用无量纲参数De 值来表征Dean 流. 具体表示为［10］:

其中，δ 是一几何参数，R 是通道液压直径，d 是流体路径的曲率半径;V 是流体的平均速度，v 是液体的粘稠度.

3.1 3D 光流控动态波导的应用－染料激光器

一般，激光器有三要素:泵浦、谐振腔和增益物质［18］. 光流控染料激光器的三要素分别为:染料溶解剂、激发泵以及提供受激发射的谐振腔. 例如Fabry-Perot(FP)微腔染料激光器［19］、微滴染料激光器［20］、谐振环染料激光器［21］以及波导染料激光器［22］. 在光流控染料激光器中，液体波导起到至关重要的作用. 因为液体波导是实时动态的系统，可在流体动力学调制下改变液体流速，染料位置以及液体位置，从而能够实现对激光波长、能量强度等的操控. Vezenov［22］、Wolfe［6］、Li［23］等分别介绍了二维(2D)液－液波导在光流控染料激光器的应用. 主要是基于三股流入由PDMS 制成的微流控芯片中，边层流体为纯水. 通过调控流速，形成在波导截面竖直方向的激光束.

将Dean 流应用到光流控波导中，形成可动态调控的3D 染料激光器［11］. 相对于2D、3D 染料激光器可调性更高，输出能量强度范围更大并且具有较低的阈值(图5)，波导包括2 部分:形成Dean 流的弧形部分和包括2个反射镜在内的激光器谐振腔部分. 将两股流并排通入弧形波导中，在向心力的作用下，靠近外侧的流体(DI water，纯水)将内侧流体(EG，即伴有染料的乙烯乙二醇混合溶液)包裹起来(图5A). 由公式(1)知，对于将两股流形成1个芯层且完全被边层包围的3D 液体波导来说，最为关键的是高De 值和长流体路径. 所以大半径的半弧形波导最为合适. 在通入波导的另一部分，加入激发泵，便可形成1个3D 染料激光器.

染料溶液的截面直径Φ 能够通过两股流体的流速控制(图5B). 当纯水流速Q1=600 μm/min，EG 流速Q2=200 μm/min 时，染料溶液的截面直径Φ =40 μm;当Q1=800 μm/min，Q2=200 μm/min时，直径Φ=30 μm. 如此动态改变谐振腔的直径，大大的增加了激光器的输出强度的可调范围，为获取得到大强度的激光提供了可能.

3.2 基于其他性质的动态光流控波导及其应用

图5 3D 光流控染料激光器［11］Figure 5 3D optofluidic waveguide dye laser［11］

一般的化学、生物反应是在液体中进行的，因为液体是颗粒和生物分子的天然载体，为其移动和相互化学反应提供了一个天然的场所.

利用液－液波导中的相溶或不相溶的芯层和边层流体形成阶跃或渐变波导. 在这样的波导中，不同折射率的粒子运动轨迹特征不同. 高折射率的粒子在芯层流汇聚，而低折射率的粒子在边层流体汇聚，这样便可在光流控波导中实现粒子分离［24］.

浓度传感器是动态光流控的另一应用. 其原理是波导中包裹着的芯层流是折射率相对较高的液体，两边的边层是折射率较低液体，其芯层液体包含着一定浓度被测样品. 激光从中心入射，光流控波导外侧有1个光探测器用于探测出射的光斑，当改变样品浓度时，光斑的光强会随着浓度的变化而改变，通过分析与之对应的光强则可得到相应的浓度. 这种浓度探测器的精确度达到了275 μm2L/mol［23］(精确度:ΔS/ΔC，S 表示面积，C 表示浓度). 集成的光流控波导，可被应用于病毒探测［25］，与电磁操控相比，光流控波导对研究对象没有任何侵害.

4 结语

基于流体动力学的调控下，动态光流控波导在生物、化学和医学检测等领域均有广泛用途，说明了微流控光学的应用潜能.在微纳米尺度空间里，流体独有的特性与光相结合，形成了具有独特输运性质的阶跃波导、扩散性质的渐变波导以及离心性质的3D 纤芯动态可调波导.利用这些性质，可分别实现光的单模或多模传输、光开关、光束分离、光的自聚焦、基于干涉的类离散衍射现象以及3D 染料激光器.在生物化学方面可应用于荧光检测、流式细胞仪、光流控过滤器、瞬时传感器、RI 探测器、拉曼光谱仪及光操控等领域.

随着科学技术的不断发展，μ－TAS、生命科学和药物研发等研究领域在微流体中对颗粒和生物分子的探究有了越来越高的要求.例如液体波导中研究对象趋于纳米数量级时，光流控波导需要更精密的加工.而从光流控波导与微型光学器件的结合入手，在微纳米尺度下探究并制备出更加精准和灵敏的器件对于生物探测将具有重大意义.此外，动态光流控波导的结构对其特性具有一定的影响，如何巧妙的设计波导是实现集成化的关键环节.现从这些方向出发，预示着液－液动态光流控波导在今后的研究空间中还存在着巨大的潜能.

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