矿区家庭灰尘中重金属污染及其潜在生态风险

李良忠，胡国成*，张丽娟，于云江，陈棉彪，向明灯，黄楚珊，韩 倩，曹兆进，王 强，钟格梅（.环境保护部华南环境科学研究所，广东 广州 50655；.中国疾病预防控制中心环境与健康相关产品安全所，北京000；.广西壮族自治区疾病预防控制中心，广西 南宁 500）

矿区家庭灰尘中重金属污染及其潜在生态风险

李良忠1，胡国成1*，张丽娟1，于云江1，陈棉彪1，向明灯1，黄楚珊1，韩 倩1，曹兆进2，王 强2，钟格梅3（1.环境保护部华南环境科学研究所，广东 广州 510655；2.中国疾病预防控制中心环境与健康相关产品安全所，北京100021；3.广西壮族自治区疾病预防控制中心，广西 南宁 530021）

为进一步了解我国西南某矿区周边家庭灰尘中重金属的污染水平和潜在生态风险，选取西南某矿区周边3个村庄（A村、B村和C村）的家庭作为研究区域，分析了102个家庭灰尘样品中Cd、Cr、Pb、As、Hg 5种重金属的含量水平及其分布特征，并采用潜在生态危害指数法（RI）进行生态风险评价.结果表明，西南某矿区周边3个村庄家庭灰尘中重金属的含量水平从高到底的顺序为:w（Pb）＞w（Cr）＞w（Cd）＞w（As）＞w（Hg）.Cd、Pb、Hg在不同家庭灰尘中均有不同程度的累积，其中Cd的累积程度最为严重，最高累积系数为226.30，其次为Pb和Hg；Cr和As在不同家庭灰尘中累积系数均小于1.分别对3个村庄家庭灰尘中重金属进行相关分析，结果表明:A村家庭灰尘中Cd和Pb、Cd和As、Cr和Hg、Pb和As均具有较好的相关性；B村家庭灰尘中Cd和Pb、Cd和Hg具有较好的相关性；C村家庭灰尘中各元素均不存在显著相关性.主成分分析结果表明，研究区域家庭灰尘中Cd、Pb和Hg主要来源于室外环境，包括周边铅锌矿采选和冶炼及汽车尾气排放等.潜在生态风险评价显示:A村、B村和C村家庭灰尘中重金属的综合潜在生态危害均达到了极强生态危害水平.

家庭灰尘；重金属；污染；潜在生态风险；西南

灰尘是一种复杂、多相的粒子混合物，是许多污染物的运载体和反应体，重金属的富集较为明显［1］.目前的研究主要针对城市地表灰尘重金属的含量水平、累积、分布特征、赋存状态、生态风险和健康风险等方面，结果表明，城市地表灰尘中重金属含量均具有不同程度累积，其中工业区的累积程度最高.此外，各重金属对生态和人群健康均存在不同程度的危害［2-7］.相对于室外灰尘，室内灰尘中重金属的累积可能会更高［8］，如Liggans等［9］的研究表明家庭灰尘中的Pb的含量明显高于室外地表灰尘和土壤，且人群活动90%时间都停留在室内［10］，因此，家庭室内灰尘中重金属的含量水平、累积状况以及存在的风险更值得关注.

20世纪80年代初国外就开展了室内灰尘中重金属的污染和危害研究，主要针对室内不同粒级灰尘中重金属的含量水平、影响因素、来源以及风险评估，结果表明，灰尘的粒径越小，越易吸附重金属，室内灰尘中重金属的累积程度主要受室外环境（机动车、周围工矿业等）、房屋类型、房屋的历史以及室内人群的活动［11-17］.我国学者对室内灰尘中重金属也开展了一定的研究，以往的文献如李晓燕［18］、Zheng［19］、Zhu［20］等对我国西南三市（贵阳、南宁和重庆）和南方电子垃圾拆解场地家庭灰尘中重金属进行研究，结果表明，家庭灰尘中重金属均有一定程度的累积，其中电子垃圾拆解场地周边家庭灰尘中重金属（Cd、Pb）的含量是我国西南三市（贵阳、南宁和重庆）的9～30倍，对人群的健康风险超出US EPA推荐值.因此，亟需开展以典型重金属污染区域周边家庭灰尘中重金属的污染水平和累积状况以及所存在的风险为主要内容的研究.

我国西南地区矿山资源丰富，据全国矿山地质环境调查与评估资料显示，西南地区有能源矿山6545个、占全国能源矿山的25%，金属矿山1945家、占全国金属矿山的20%，其中广西河池南丹矿区已有上千年的开采历史，主要集中在大厂镇、车河镇，两矿区内有国有矿山企业9家、日处理30吨以上的选矿厂几十家，每年原矿处理量几百万吨［21］.近几十年来，矿产资源的开发带了严重的环境问题，尤其是20世纪八、九十年代期间，矿山管理不严，乱采、乱排严重，甚至废水、矿砂直接排入河中，使刁江河水及沿江农田受到严重污染，水质已远远超过国家规定的地表水III类水质标准，农田土壤As超土壤环境质量二级标准的32.0～35.8倍，Cd超标4.2～4.5倍，Pb超标1.5～3.0倍［22］.对此，相关部门专门在矿区修建排污管道/供水房和引水渠道等，对受污染的土壤进行合理利用，使该流域水质在近几年有了明显的改善，而土壤中重金属的水平依然较高［22］.水体、土壤以及废渣等环境介质中的重金属，通过空气动力及重力沉降而形成垂直及水平迁移，并伴随着灰尘一定比例的沉降于室内，通过各种暴露途径被人体吸入、沉积于支气管和肺泡中，并能持续聚集于人体中而造成更大伤害. 基于此，本研究以广西河池某矿区为研究区域，选择矿区周边的3个村庄的家庭作为研究对象，分析其周边家庭积尘中重金属（Cd、Cr、Pb、As和Hg）的浓度水平、累积状况、来源以及生态危害程度，以期为家庭积尘中重金属的污染防控、环境管理以及科学决策提供科学依据.

1 材料与方法

1.1 样品采集及前处理

2014年3月，在我国西南某矿区周边3个村庄（A村、B村、C村）家庭采集积尘样品（如图1）.在每户家庭客厅、卧室等角落，用聚乙烯毛刷、塑料铲子采集积尘样品，每个样品约10～50g，共采集102个积尘样品，其中A村61个，B村31个，C 村10个.所有样品运回实验室放置在阴凉处，室温风干2周，然后用1mm的尼龙筛剔除大颗粒等外来物，充分混合均匀，取一半用玛瑙钵研磨过75mm的尼龙筛，处理好的样品密封于塑料袋中以待分析.

准确称取0.3000g样品置于Teflon烧杯中，加20mL HNO3，盖上表面皿，放置过夜消解至近干，冷却后加2mL HClO4消解至近干，再加5mL HNO3两次至近干，冷却后用1% HNO3定容至100mL比色管中. 消解所用试剂均为优级纯，水为超纯水.本实验所用器皿均用15%硝酸浸泡过夜后，过超纯水冲洗3～5次，晾干备用.

1.2 重金属含量测定

Cd、Cr和Pb的测定采用AA800型原子吸收分光光度计（岛津仪器公司），As和Hg测定采用PF6-2型原子荧光光度计（北京普析通用仪器有限责任公司）.质量保证采取每间隔8～10个样品设置平行双样，同时用国家土壤标准物质（GBW07305和GBW07302，中国地质科学院廊坊地球物理地球化学勘查研究所提供）进行质量控制.各元素的加标回收率范围为84.76%～101.63%，符合重金属分析质量控制标准.

图1 研究区采样点分布Fig.1 Distribution of sample points in the study area

1.3 重金属富集系数计算

灰尘中重金属富集系数按照下式计算:

式中:Ri为元素富集系数；Ci为元素测定含量；Bi为对应元素土壤背景值或土壤元素含量，i表示重金属. 1.4 重金属潜在生态风险

潜在生态危害指数法是瑞典学者Hakanson基于元素丰度和释放能力原则提出的，体现了生物有效性和相对贡献比例及地理空间差异等特点，是综合反映重金属对生态环境影响的指标，计算公式如（1）、（2）、（3）［23-25］所示.

Cd、Cr、Pb、As、Hg的毒性系数分别为30、2、5、10、40，潜在生态分级见表1.

1.5 统计分析

采用SPSS 18.0进行数据统计分析，用非参数单样本K-S检验方法对数据进行正态检验（PK-S＞0.05，表示样本服从正态分布），对于不服从正态分布的数据进行数据转换，使其服从正态分布.在保证数据服从正态分布的前提下，对3个采样区域灰尘中w（Cd）、w（Pb）、w（Cr）、w（As）和w（Hg）进行差异显著性检验（P＜0.05，表示具有显著性差异）、Pearson相关性分析（P＜0.05，表示两元素之间具有显著性相关关系），KMO标准检验、Bartlett球度检验和主成分分析.

表1 潜在生态风险评价指标的分级Table 1 Classification criteria of the potential ecological risk index

2 结果

2.1 不同家庭积尘中重金属的含量水平

由表2可知，经K-S检验分析，A村家庭灰尘中Cd、Pb符合正态分布，Cr、Hg经对数转换后符合正态分布，As经指数转换后符合正态分布. B村家庭灰尘中Cd、Pb、Hg符合正态分布，Cr、As经指数转换后符合正态分布.C村家庭灰尘Cd、Cr、As、Hg符合正态分布，Pb经指数转换后符合正态分布.显著性差异分析表明，灰尘中Cd的含量A村显著高于B村和C村（P＜0.01），C村略高于B村；Cr的含量w（A）＞ w（C）＞w（B），在A村和C村的变异程度较大，均超过100%；Pb的含量A村显著高于B村和C村（P=0.00，0.00），B村略高于C村，在C村的变异程度为124.74%；As的含量B村显著高于A村和C村（P=0.018，0.02），C村高于A村，在A村和B村的变异程度较大，均超过100%；Hg的含量w（A）＞w（C）＞w（B），在A村的变异程度为159.78%.从各元素的变异程度来看，除Cd在3个村家庭灰尘中的变异程度较低外，其他各元素在A村的空间差异较大.

表2 三个村庄家庭灰尘重金属的含量Table 2 Distribution of heavy metals in household dusts

参考广西省土壤背景值［26］，得出3个村庄家庭灰尘中Cd、Cr、Pb、As、Hg的富集程度，如表2所示.从各个元素来看，Cr和As在家庭灰尘中富集系数均小于1，Cd、Pb、Hg在家庭灰尘中均有不同程度的累积，其中Cd的累积程度最为严重，累积系数为158.41～226.30，其次为Pb和Hg，累积系数分别为9.16～22.14和6.17～7.86. A村Cd、Pb、Hg的累积程度最高，B村和C村较为接近.

2.2 积尘中重金属的相关性分析

研究灰尘重金属元素含量的相关性，可以推测各元素来源是否相同，若元素间显著相关，说明它们出自同一来源可能性较大，既有可能出自天然源（即地球化学来源），也有可能是人类活动造成的复合污染所致［27］.由表3可知，A村家庭灰尘中，w（Cd）-w（Pb）、w（Cr）-w（Hg）、w（Cd）-w（As）、w（Pb）-w（As）均具有较好的相关性，相关系数分别为0.65、0.47、-0.33、-0.35，表明A村家庭灰尘中Cd和Pb、Cr和Hg可能具有相同的来源，Cd 和Pb对As的含量具有一定的影响. B村家庭灰尘中，w（Cd）-w（Pb）、w（Cd）-w（Hg）具有较好的相关性，相关系数分别为0.42、0.38，表明B村家庭灰尘中Cd、Pb和Hg可能具有相同的来源. C村家庭灰尘中各元素均不存在显著相关关系.

表3 不同家庭灰尘中重金属含量的相关性Table 3 Correlation coefficients for heavy metals in indoor dust

2.3 积尘中重金属主成分分析

为进一步揭示西南矿区周边家庭灰尘中重金属的组成特征与其来源的内在关系，本研究利用主成分分析法将多重数据资料进行归一化，分析识别环境中污染物的来源.经Bartlett球度和KMO标准对原始数据进行检验表明，A、B、C村不同家庭灰尘重金属含量的MSA（偏相关系数）值分别为0.68、0.61、0.42，结合Kaiser给出的是否做主成分分析的标准，A、B村基本适合因子分析，C村MSA较小不适合.主成分分析结果如表4所示，按主成分分析的因子选取原则，A村家庭灰尘中5种重金属共提取出2个因子（特征根大于1作为主成分因子），这2个主成分因子揭示5种重金属的73.50%的影响因子，分别解释了总因子的39.00%、34.49%；B村家庭灰尘中5种重金属共提取出2个因子作为主成分因子，这2个主成分因子揭示5种重金属的67.90%的影响因子，分别解释了总因子的37.83%、30.07%，压缩了A、B村家庭灰尘中重金属含量的影响因子.如图1所示，A村家庭灰尘中第1主成分的Cd、Pb具有较大的载荷，第2主成分家庭灰尘中的Cr、Hg具有较大的载荷；B村家庭灰尘第1主成分中的Cd、Pb、Hg具有较大的载荷，第2主成分家庭灰尘中的Cr、As具有较大的载荷.

表4 2个村庄家庭中重金属主成分分析的总变量Table 4 Total variance of heavy metals in household dusts by PCA

2.4 灰尘中重金属潜在生态风险评价

根据式（1）、（2）、（3）计算得到家庭灰尘的潜在生态风险系数和潜在生态风险指数（表5）.各村Cd的潜在危害指数最高，Eir分别为6789.27、4751.43、5661.08（A村、B村、C村，同下），在各村均超出极强危害水平的18倍左右；其次为Hg，Eir分别为316.26、246.98、292.84，在各村均达到了极强的生态危害程度；再次为Pb，Eir分别为110.71、54.07、45.78，在A村均达到了较强的生态危害程度，B、C村达到了中等危害水平；而As和Cr的Eir值在各村均小于40，表现为轻微生态危害水平.各村的综合潜在生态危害指数RI值依次为A村（7221.18）＞C村（6006.45）＞B村（5061.89），参照潜在生态风险评价指标的分级（表1），各村家庭灰尘中重金属的综合潜在生态危害均达到了极强生态危害水平，这主要是由于各村家庭灰尘中的Cd、Pb和Hg含量严重超标.

图2 家庭灰尘中重金属的载荷Fig.2 Loading scores of heavy metals to each component in household dusts

表5 重金属的潜在生态危害系数及生态风险指数Table 5 The potential ecological risk index of heavy metals

3 讨论

3.1 家庭灰尘中重金属的污染水平

矿石冶炼中的冶炼废水、废气会向环境释放大量的重金属、有机物等有毒有害元素，对周边大气、土壤造成严重污染［30］.如宋书巧等［29］通过调查研究发现，广西刁江流域的大厂和车河两大矿区，造成下游160多hm2农田被污染，被淹过的土壤中As的含量超过国家允许最大含量的28.5～41.9倍，Cd超过3.9～19.0倍，Pb超过1.57～35.2倍.本研究对我国广西刁江流域的大厂和车河两大矿区周边3个村不同家庭灰尘中重金属的研究结果同样显示，w（Cd）、w（Pb）和w（Hg）的含量较高，累积系数为9.16～226.30，且A村显著高于B村和C村，B村和C村之间无显著差异，这可能是由于A村与以采矿、选矿为主的大厂镇和以冶炼业为主的车河镇相距较近，而B村和C村与其相距较远，且研究区域地貌均以山地为主.采矿、选矿以及冶炼业是造成环境重金属污染的主要来源，且能够通过降雨、风扬等作用向周边地区扩散，室外灰尘/土壤对家庭灰尘重金属水平也有一定的影响［30］.与已有研究结果相比，各村家庭灰尘Cd、Pb的浓度水平均高于日本、加拿大、澳大利亚、英国和土耳其以及我国的重庆、南宁、贵阳等城市、郊区和农村家庭灰尘重金属含量水平，但低于广东电子垃圾拆解场地家庭灰尘重金属含量水平.Cr、As和Hg的浓度水平与以上报道区域家庭灰尘重金属的含量水平相当，这可能与研究区域室外环境重金属的负荷、居住人群以及房屋的结构和建筑时间有关［8，11-15，18-19］.

表6 各地区室内灰尘中重金属水平（mg/kg）Table 6 Levels of heavy metals in household dusts in different countries and regions （mg/kg）

3.2 灰尘中重金属的可能来源

室内灰尘来源复杂，可能包括人体脱落的皮肤鳞片、毛发、衣服和地毯纤维、漆片、建筑涂料、食品、化妆品以及家庭做饭和取暖所产生的各种颗粒物，同时还含有一定量的室外道路灰尘和车辆排放的废气颗粒物［31］，而汽车尾气排放、刹车片和轮胎等汽车零部件的磨损都会排放出大量的Pb、Cd［32］.Hunt［33］、Hassan［10］等文献研究表明室内灰尘中重金属主要来源室外和房屋自身，其中室外源主要为交通源和道路灰尘［10，33］.同时也有研究表明室内灰尘Cd和Pb等重金属主要来源于家庭内部，如Tong［34］、Chattopadhyay［35］等研究表明家庭墙面的涂料是家庭灰尘中重金属的一个来源，如采用黄漆涂墙是室内灰尘中Cd、Pb、Cr的主要来源.灰尘中Hg主要来源于燃煤火力发电、焦化厂、垃圾焚烧、陶瓷和水泥等生产企业的排放，属人为来源［36-37］.本研究相关性分析表明A村家庭灰尘中Cd和Pb、Cr和 Hg可能具有相同的来源，B村Cd、Pb和Hg可能具有相同的来源.主成分分析表明，第1主成分Cd、Pb、Hg具有较大的载荷.村庄附近选矿、采矿以及冶炼加工行业较为集中，调查表明铅锌冶炼和采选企业有15家，有色金属冶炼和采选企业有10家（图1），矿产资源主要以锑、铅、锌和镉，还伴生多种重金属，如汞、铬、砷等，其中Pb的矿产资源居全国第二，Cd保有储备量也非常巨大，使采选和冶炼企业排放的废水、废气和废渣（尾砂）中含有大量的Cd、Pb和Hg等重金属［22］.1992年，车河和大厂矿区年废水排放量为2500万t左右，废水中Cd达15.91mg/L、Pb达373.02mg/L，经过治理后水质已有所好转，但因受到洪水淹泡、灌溉以及尾砂影响的土壤中重金属等污染物含量是国家土壤环境质量三级标准的数十倍至数百倍，污染层厚度可达100cm以上；受矿产资源的影响，尾砂中Cd、Pb和Hg等重金属的含量也较高，其中Pb含量达0.50%左右，且尾砂的粒径较小，大部分的处理方式为堆积于尾砂库或露天堆积用植物覆盖，以往一项监测结果表明，大厂和车河矿区大气总悬浮颗粒、降尘和尾砂中Cd的含量分别为583.00、47.6、30mg/kg，Pb的含量分别为2100、1860、2400mg/kg，这3种介质中重金属的含量具有一定的一致性［22，38-39］.研究区域冶金加工行业主要以铅锌矿的冶炼为主，主要采用烧结锅—鼓风炉等传统的熔炼工艺，排放的主要重金属为Cd、Cr、Pb、As、Hg［40］.据2009年我国铅冶炼业Cd、Pb、As、Hg等重金属的总排放数据可知，重金属主要存在于废渣和烟尘中，其中Pb 83%在烟尘中，As 97%在废渣中，Cd 95%在废渣中，Hg 45%在烟尘中，54%在废渣中；废渣主要是存放于堆积库中，定期处理［41］，在地表径流、风扬和人类活动的作用下其向室内灰尘的迁移量很少，而烟尘经除尘脱硫后直接排放于大气环境中，在风场和大气沉降的作用下易于沉降于室内.本研究所选取的村庄坐落于刁江沿岸，位于大厂和车河矿区的下游和下风向（图1），使Cd、Pb和Hg在室内灰尘中的累积程度较高，且A、B村处于公路附近，机动车带来的含Cd、Pb等重金属的烟尘随空气扩散一定程度的在室内积累［42］，据此推断Cd、Pb、Hg主要来源于人群活动，以室外来源为主，包括采矿、选矿、冶金和机动车尾气. 第2主成分Cr、As和Hg的载荷量较大，Cr和As的累积系数均小于1，主要以室内来源为主.

4 结论

4.1 我国西南某矿区3个村庄家庭灰尘中w（Cd）、w（Cr）、w（Hg）为A村＞C村＞B村，w（Pb）为A村＞B村＞C村，w（As）为B村＞C村＞A村. 除Cr和As在不同家庭灰尘中富集系数小于1外，Cd、Pb、Hg在不同家庭灰尘中均有不同程度的累积，其中Cd的累积程度最为严重，累积系数为158.41～226.30，其次为Pb和Hg，为9.16～22.14 和6.17～7.86.

4.2 研究区域A村家庭灰尘中Cd和Pb、Cr和Hg可能具有相同的来源，B村Cd、Pb和Hg可能具有相同的来源，C村家庭灰尘中各元素均不存在显著相关关系. 由主成分分析得出，研究区域家庭灰尘中Cd、Pb和Hg主要来源于室外环境，包括金属的冶炼和采选以及机动车尾气所排放的废气、废渣；Cr、As和Hg主要来源于室内.

4.3 研究区域各村家庭灰尘重金属中Cd的潜在危害指数最高，属于极强生态危害水平，各村的综合潜在生态危害指数RI值依次为A村（7221.18）＞C村（6006.45）＞B村（5061.89）.各村家庭灰尘中重金属的综合潜在生态危害均达到了极强生态危害水平.

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The pollution and potential ecological risk assessment of the heavy metals in household dusts from mineral areas.

LI Liang-zhong1， HU Guo-cheng1*， ZHANG Li-juang1， YU Yun-jiang1， CHEN Mian-biao1， XIANG Ming-deng1，HUANG Chu-shan1， HAN Qian1， CAO Zhao-jin2， Wang Qiang2， ZHONG Ge-mei3（1.South China Institutes of Environmental Sciences， Ministry of Environmental Protection， Guangzhou 510655， China；2.Institute for Environmental Health and Related Product Safety， Chinese center for disease control and prevention， Beijing 510640， China；3.Guangxi Zhuang Autonomous Region Center for Disease Prevention and Control， Nanning 530021， China）. China Environmental Science， 2015，35（4）：1230～1238

Household dust is important exposure routs of heavy metals for human health. In the present study， Cd， Cr， Pb，As and Hg in 102 household dusts from three villages around the mineral areas， Southwest of China were analyzed and assessed the potential ecological risk. The results indicated that the concentrations of heavy metals in household dusts from three villages were w（Pb）＞w（Cr）＞w（Cd）＞w（As）＞w（Hg）. Cd， Cr， Pb， As and Hg in household dusts accumulated in different degree. Cumulative coefficients of Cd， Pb and Hg in the household dusts were higher than those of Cr and As. Cd had the highest cumulative coefficient of 226.30， followed by Pb and Hg. The cumulative coefficients of Cr and As were less than 1. Correlation analysis indicated that significant correlation among Cd， Cr， Pb， As and Hg has been found in household dusts of village A and village B， respectively. However， there was no significant correlation among the heavy metals in household dusts of village C. According to principal component analysis， Cd， Pb and Hg contamination mainly from outdoor， including the metal smelting and mining as well as vehicle exhaust gas emissions， waste and so on. The potential ecological risk index indicated that comprehensive potential ecological hazards of heavy metals in household dusts of village A， B and C had reached a very strong level.

household dusts；heavy metals；contamination；potential ecological risk；southwest of China

X503.1，X826

A

1000-6923（2015）04-1230-09

李良忠（1987-），男，浙江杭州人，助理工程师，硕士，主要从事环境毒理学及环境健康研究.发表论文14篇.

2014-08-28

国家环保公益性行业科研专项（201309049）；中央级公益性科研院所基本科研业务专项（PM-zx021-201407-052）

* 责任作者， 副研究员， huguocheng@scies.org