室内外PM10中多环芳烃相关关系及来源分析——以天津市某老年社区为例

刘江海，白志鹏*，韩 斌，刘雅婷，游 燕，张杰峰，周 剑（.中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室，北京 000；.南开大学环境科学与工程学院，天津 30007）

室内外PM10中多环芳烃相关关系及来源分析
——以天津市某老年社区为例

刘江海1，白志鹏1*，韩 斌1，刘雅婷2，游 燕2，张杰峰2，周 剑2（1.中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室，北京 100012；2.南开大学环境科学与工程学院，天津 300071）

为研究室内外PM10中多环芳烃相关性和来源特征，于2009年非采暖季、采暖季在天津市某小区36位住户室内和室外进行PM10膜采样，并分析其中12种PAHs浓度.结果表明，非采暖季较采暖季更为良好的室内外通风性，导致非采暖季室内外PM10中PAHs浓度没有显著差异（P＞0.05），而采暖季室内PM10中PAHs浓度显著小于室外浓度；非采暖季室内外PM10中各PAHs占总PAHs的质量百分比基本一致，而采暖季其室内外质量百分比有明显不同；采暖季和非采暖季室内外PM10中PAHs的I/O平均值均低于1，但采暖季I/O值小于非采暖季. 对参与者的时间活动模式分析表明，在采暖季和非采暖季，室内吸烟、清洁活动以及烹饪对室内PM10中PAHs浓度变化均没有显著影响（P＞0.05）. 室内外PAHs浓度线性回归分析表明，室内PM10中5～7环PAHs主要受到室外源的影响，2～4环PAHs主要受到室内源的影响，非采暖季和采暖季室内外PM10中总PAHs的有效穿透因子分别为0.73和0.51. 通过特征比值法对PM10中PAHs来源进行解析得出，燃煤源、柴油机动车是其主要来源.

PAHs；室内外相关性；I/O；有效透过因子；来源分析

我国是世界上大气污染较为严重的国家之一，且颗粒物是我国多数城市空气的首要污染物［1］.

可吸入颗粒物（PM10）是指空气动力学直径小于10μm的颗粒物，它可进入人体呼吸道，导致呼吸系统疾病.同时大部分半挥发性或不挥发性的有机污染物极易富集于颗粒物中，从而危害人体健康［2］.多环芳烃（PAHs）是大气气溶胶的重要有机成分之一，具有致癌、致畸、致突变的“三致”效应.流行病学与毒理学研究表明［3］:PAHs可通过皮肤、呼吸系统和消化系统被人体吸收，并可诱发皮肤癌、肺癌等［4-6］.PAHs在环境中有着广泛的分布，主要来源可分为自然源和人为排放源，（包括生物有机质的燃烧，汽车尾气排放，工业排放等）［7-11］，研究证实，在城市和工业区，环境中PAHs几乎全部来自人类排放源［12］.

研究表明，大多数人的一生大约有90%的时间在室内环境中度过，因此室内空气污染物暴露是人体总暴露的重要组成部分［13］.目前，国内外已在PAHs室内外浓度之间的联系方面开展了较多研究［14-16］. Naumova等［14］对美国Los Angeles， Houston和Elizabeth三城市的室内PAHs浓度进行了比较，发现三个城市的室内PAHs浓度均高于室外，5～7环的PAHs室内外浓度相似，由此判断5～7环PAHs多来自室外，从室内外PAHs浓度差别可以看出，室内源对室内3 环PAHs的浓度有显著影响，对4环以上PAHs浓度影响则较小.Masih等［15］于冬天同时测定了印度十位住户的室内外23种PAHs，结果表明室内环境中的PAHs主要来源为煤气燃烧、烹饪以及吸烟和烧香；然而室外最主要的来源则是汽油车与柴油车的尾气排放.

我国也有相关学者对室内外空气PAHs污染状况及其来源进行研究.张林等［17］对天津市4类典型室内环境PAHs的研究发现，由于室内外通风状况差，同时在燃煤取暖、烹调和吸烟等污染源存在的情况下，室内环境PAHs浓度往往高于室外对照点.朱利中等［18］对杭州市室内空气PAHs研究发现， 萘占总PAHs的60%左右，不同功能房间的PAHs浓度大小为卧室＞厨房＞客厅＞阳台.此外，对吸烟房间和不吸烟房间进行比较，发现吸烟房间中BaP的贡献率为67%.但是目前国内针对室内外颗粒物载带PAHs浓度的相关关系研究较少.

本研究以老年人居住社区为研究对象，对天津市采暖季非采暖季室内外颗粒物载带PAHs浓度的相关性及其来源进行了初步分析，评价了两季室内外PAHs的浓度差异以及污染源的变化，并且确立了室内外PM10中PAHs浓度的相关关系，对于PAHs室内外污染关系及老年人的PAHs暴露研究具有意义.

1 研究方法

1.1 研究对象

选取天津市某居民区作为研究对象，该小区占地面积为19×103m2，距离城市交通主干道约200m.小区主要由两座14层住宅楼和一座6层住宅楼组成，还有一座三层的活动站，一个标准门球场及一个日间照料站.主要居民是军队离退休干部及家属，采样期间居民平均年龄在65岁以上，身体状况良好，接受教育程度较高.选取该小区平均年龄为71岁（58～82岁）的80名老年人参与本次研究，分别进行了室内外PM10采样，共涉及36个住宅.

1.2 室内外样品采集

于2009年非采暖季（8月18日～9月24日）和采暖季（11月18日～12月24日）分别进行了室内和室外PM10采样.室内采样使用2个美国BUCK公司的个体暴露采样泵（PEM）和PM10切割头，采样装置固定在1.5m高的铝合金手推车上，并且位于客厅中心的位置，离地面高1m左右；保证周围1.5m范围内无障碍物；室外采样和室内采样类似，不同的是将采样头延伸到距离窗户1m远的室外，当遇到特殊天气（如大风、下雨、下雪、扬沙、浮尘、沙尘暴）时立即停止采样.室内样品采样时间为9:00～次日9:00，采样周期为24h.所有采样泵流量调节为（4±0.4）L/min，且置于自制的降噪木盒之中.使用37mm石英膜（Pall-Gelman，Ann Arbor， MI）进行居民室内和室外颗粒物样品采集.非采暖季得到72对室内外有效样品，采暖季得到41对室内外有效样品.

1.3 分析方法

采样前，所有的空白膜在实验室平衡［温度:（21±2）℃；湿度:（40%±5%）］48h.采集好的样品分析前在-20℃状况下保存.将适量样品剪碎，用150mL二氯甲烷超声提取3次（每次20min），合并上清液，并用旋转蒸发器浓缩至5mL，然后使用99.999%的超纯氮气流浓缩至1mL.然后进行固相萃取柱活化，将浓缩后的样品无损地转移至正己烷活化的固相萃取柱（硅胶柱）中，用正己烷（HPLC级）与二氯甲烷混合液［V（正己烷）:V（二氯甲烷）=1:1］淋洗，将萃取液和洗脱液使用99.999%的氮吹定容至1mL，加入由苝-d12、屈-d12、二氢苊-d12、萘-d8、菲-d10配制并由正己烷稀释至20mg/L的内标液，待测.

标准溶液系列由TO-13标准混合溶液（含待测的16 种PAHs） 通过二氯甲烷 （HPLC级）逐级稀释而得.采用安捷伦6890Plus-5973N型气相色谱—质谱联用仪（GC-MS）测试，色谱柱为DB-5MS，30m，液膜厚度为0.25μm，内径0.25mm.检测到的12种PAHs如下:菲（PHE），荧蒽（FlU），芘（PYR），苯并（a）蒽（BaA），（Chr），苯并（k）荧蒽（BkF），苯并（b）荧蒽（BbF），苯丙（a）芘（BaP），苯丙（e）芘（BeP），茚并（1，2，3-cd）芘（IND），苯并（g，h，i）苝（BghiP），晕苯（COR）.

1.4 质量保证

为了保证数据的代表性、准确性和可比性，进行了严格的质量控制，主要包括:所有试剂均是分析纯试剂；所有玻璃器皿在使用前用超声波清洗干净并且在150℃加热6h；采样前石英滤膜在800℃下烘烤4h以去除有机物；采样泵在采样前后均用皂膜流量计（mini-BUCK，美国BUCK公司）进行校准，且误差不得大于5%；采样后的滤膜需保存在-20℃条件下；滤膜称量前需要平衡且平行两次偏差小于5µg；通过对预处理的膜样品使用标准加入法来保证提取回收率；分析PAHs时， 每批次试剂和样品至少做一次空白试验， 且结果须低于方法检出限；PAHs的平均回收率为87%，不同PAHs的回收率变化范围为70%～104%.

1.5 数据处理

使用SPSS17.0进行t检验、方差分析、回归分析等工作.

2 结果与分析

2.1 研究对象基本特征

表1内容是80名参与者的基本活动特征.通过问卷调查发现，13名参与者有吸烟习惯（占人群总数的16.2%）.所有的家庭均有烹饪活动，但是烹饪类型有所不同:45.0%的人使用天然气而55.0%的人群使用电力.所有的参与者主要通过擦洗和拖地来清洁公寓，只有4人偶尔使用真空吸尘器来打扫房间.主要的交通方式包括步行（78.8%）、公共汽车（12.5%）、小汽车（8.7%）.研究对象的住宅通风情况与季节变化有关:所有的参与者在非采暖季均开窗通风，但在采暖季只有31.3%的参与者短期开窗通风或开细缝通风.

表1 研究对象基本特征（n=80）Table 1 General characteristics of participants and indoor activities （n=80）.

2.2 时间活动模式

表2 参与者在不同微环境时间所占百分比（%）Table 2 Time percentages participants spent in different microenvironments （%）

表2为采暖季和非采暖季老年人室内外颗粒物监测过程中同步进行的时间-活动日志信息.由表2可知，老年人在不同采样期间时间活动模式相似，其中在居室内度过的时间占很大比例（非采暖季平均84.1%，采暖季平均87.5%）；在室外度过的平均时间在非采暖季和采暖季所占比例分别为6.2%和6.6%；而交通在两季所占时间比例分别为2.5%与0.8%.

表3 室内颗粒物载带PAHs浓度与不同室内活动之间的关系（ng/m3）Table 3 Indoor PAHs associated with specific activities （ng/m3）

表3表示了不同活动对室内颗粒物载带PAHs浓度的影响.由表3可知，非采暖季不吸烟者室内PAHs浓度小于吸烟者室内PAHs浓度，而采暖季不吸烟者室内PAHs浓度大于吸烟者室内PAHs浓度，但是两季吸烟者与不吸烟者室内浓度均无显著性差异（P＞0.05），这可能是由于吸烟活动时间较短，因此造成的PAHs浓度差异较小.在非采暖季的室内PAHs浓度在有清洁活动时大于无清洁活动，而在采暖季有清洁活动时室内PAHs浓度大于无清洁活动，但有无清洁活动在2个采样季对室内颗粒物载带PAHs浓度均无显著差异（P＞0.05），可能的原因是拂尘擦洗和地面拖地活动使家具和地面上沉积的颗粒物减少，从而减少了PM10的起扬飘落，因此造成PAHs浓度的降低，导致清洁活动对颗粒物载带PAHs浓度影响不大.同样，在有无烹饪条件下，室内PAHs浓度同样在两个采样期间无显著差异（P＞0.05），但无烹饪活动时的PAHs平均浓度在两季均大于有烹饪活动时的浓度，原因是由于参与者烹饪时间有限.且通过调查问卷分析发现，参与者在烹饪活动中产生油烟的活动较少（老年人食物偏向清淡）；加之参与者在烹调时候一般会开启油烟机或增加开窗时间，所以烹调活动对室内PAHs浓度影响较小.

2.3 采暖非采暖季室内外PM10中各PAH的浓度

表4 采暖季非采暖季室内颗粒物中各种PAH浓度（ng/m3）Table 4 Indoor PAHs in the two sampling periods （ng/m3）

采暖非采暖两季室内外各PAH浓度值如表4、表5所示.非采暖季室内外PM10中总PAHs浓度范围分别为13.5～180.4ng/m3和13.5～176.7ng/m3，而采暖季室内外PM10中总多环芳烃浓度范围分别为43.4～1371.5ng/m3和87.8～2537.7ng/m3.采暖季室外平均浓度为559.8ng/m3，大于哈尔滨（85.7ng/m3）北京（268ng/m3）等城市，而非采暖季室外平均浓度为78.3ng/m3，大于哈尔滨（4.9ng/m3），北京（28.21ng/m3）等城市，造成较高的PAHs浓度的原因可能是本研究中采样点位位于城市交通主干道旁，受污染源影响更大［19-20］.单因素方差分析结果显示，采暖季的室内外各PAHs浓度均显著高于非采暖季（P＜0.01），这是由于北方采暖季以燃煤方式供暖，导致PAHs浓度增加.进一步分析采暖非采暖季室内外PAHs浓度，可以发现，非采暖季室内外浓度没有显著差异（P＞0.05），而采暖季室内浓度明显小于室外浓度（P＜0.05），这可能是由于非采暖季良好的通风性导致其室内外浓度及成分较为一致，而采暖季较差的通风性导致了PAHs浓度的较大差异所造成的［21-27］.其中两季的BaP浓度均高于国家二级标准浓度限值1ng/m3［28］.

图1 各种PAH占∑PAHs的百分比Fig.1 Mean contribution of individual PAHs to the total PAH masses

图1为采暖非采暖季室内外各PAH占其总PAHs质量浓度的百分比，可以看出:在非采暖季，良好的通风状况导致室内外空气混合均匀，室内外各PAH对总PAHs浓度的贡献率基本相同，而在采暖季室内外各多环芳烃的质量百分数有明显的差别.由图2可知，无论在采暖季、非采暖季，还是室内室外，四环、五环和六环的PAHs所占比重均较大，而三环所占比重较小.高分子的PAHs所占比例较大可以推断其主要来源为化石燃料燃烧［29］.

图2 不同环数PAHs在∑PAHs中的比例Fig.2 Mass distribution of individual PAH

2.4 采暖非采暖季室内外PAH的关系

室内浓度与室外浓度比值（I/O）通常用来描述各个PAH室内外关系.I/O值大于1表明室内源对室内多环环烃浓度有明显贡献，I/O≤1则表示以室外源为主［30］.

由图3可以看出，采暖季非采暖季各PAH的I/O值均小于1，这表明室内没有明显的PAHs污染源贡献.非采暖季I/O值显著大于采暖季I/O值（P＜0.05），且更接近于1，表明非采暖季室内外各PAH浓度更为接近，这主要是非采暖季良好的通风所致，这与前文所得到的结论一致.

对室内外各PAH浓度进行线性回归，以式（1）的形式:

式中:Cindoor和Coutdoor分别代表测量到的室内外PAHs浓度；m和b分别为线性回归得到的斜率和截距.其中m与室内外空气交换率以及颗粒物损失率有关，为PAHs的有效穿透系数， mCoutdoor可以指示室外源对室内PAHs浓度的贡献，b可以指示室内源对室内PAHs浓度的贡献［31-33］.

图3 采暖季和非采暖季各种PAHs I/O值Fig.3 I/O ratio of individual PAH in two sampling period

由表6可以看出，采暖季室内外5～7环PAHs其回归系数R2为0.71～0.77，这表明71%～77%的室内浓度是由室外浓度变化导致的.其回归方程斜率m与I/O值显著相关（P＜0.05），且其截距均值为1.19，表明室内源对污染物浓度的贡献较小.综上所述，室内PM10中5～7环PAHs浓度变化主要由室外源所致.而2～4环PAHs回归方程截距均值为3.01，R2值分别为0.29、0.34、0.54、0.71，可以推断，2～4环PAHs浓度变化主要受室内源的影响.

由于非采暖季室内外良好的通风性，其2～4 环PAHs与5～7环PAHs线性回归方程没有明显规律，但非采暖季各PAHs斜率除IND与BeP外，均大于采暖季，表明非采暖季室内污染水平比采暖季受到更多的室外污染源影响.总PAHs在非采暖、季采暖季的线性回归的斜率即室外颗粒物载带PAHs的有效穿透系数，其值分别为0.73和 0.51，与非采暖季较高的I/O值相吻合.

表6 采暖非采暖季各PAH I/O值和室内外PAHs线性回归参数Table 6 I/O ratio for the individual PAH and the slopes of the linear regression of the indoor and outdoor concentration for these PAHs

2.5 PAHs的来源分析

PAHs中一些示踪组分浓度能够对PAHs的产生源起到指示作用，而基于示踪组分浓度的特征组分比值法在PAHs的源解析中得到了广泛的应用［34-43］.表7为国内外研究中特征比值研究结果.本研究筛选BaA/（BaA+Chr），IND/（IND+BghiP），BaP/Bghip，Flu/（Flu+Pyr）等参数来识别PAHs的来源，其比值见表8.

表7 国内外特征比值相关研究结果Table 7 The diagnostic ratios of PAHs in other studys

BaA/（BaA+Chr）主要用来判断机动车排放源，汽油车燃烧排放值为0.08～0.24，柴油车燃烧排放值大于0.24.本研究采暖非采暖季室内外BaA/（BaA+Chr）的值均大于0.24，因此可判断其机动车排放源以柴油为主.

汽油车和柴油车的IND/（IND+BghiP）值分别为0.18和0.37，本研究中非采暖季室内外IND/ （IND+BghiP）比值均接近0.37，再次证明机动车排放源以柴油车为主.而采暖季室内外IND/ （IND+BghiP）值分别为0.49和0.55，与燃煤源特征比值接近，这表明采暖季室外PAHs主要污染源为燃煤源.

表8 采暖非采暖季室内外PAHs特征比值Table 8 The diagnostic ratios in this study

采暖季室外BaP/BghiP的比值为0.48，表明其受交通源影响较大，而且主要是柴油源.

本研究中Flu/（Pyr+Flu）在两个采样季室内外特征比值均接近于0.6，表明其均受到柴油源的影响.

尽管特征比值法存在一些缺陷和局限性，但是它能够帮助人们快速了解PAHs的产生源，在各种类型样品的PAHs源解析中有广泛的应用.本研究通过对比4组常用的特征分子比值对天津非采暖、采暖两季PM10样品中PAHs进行分析，结果显非采暖季天津市室内外PM10中PAHs主要受到柴油源的影响；而在采暖季，室内外PM10中PAHs浓度受到燃煤源、柴油源的共同影响.

3 结论

3.1 天津市采和暖季非采暖季颗粒物载带PAHs浓度显著不同（P＜0.01）.在非采暖季，室内外浓度没有显著不同（P＞0.05）；在采暖季，室外浓度显著大于室内浓度（P＜0.05）.

3.2 时间活动模式分析表明:吸烟、清洁活动和烹饪对老年人室内PM10中PAHs的浓度没有显著影响（P＞0.05）.

3.3 非采暖季和采暖季的室内载带PM10PAHs均主要受到室外源的影响.非采暖季由于良好的通风状况导致其室内污染水平受到室外源的影响较采暖季受到的影响更大.采暖季2～4环PAHs浓度主要受到室内源影响，5～7环PAHs主要受到室外污染源的影响.采暖季和非采暖季室外颗粒物载带对PAHs室内的有效渗透因子分别为0.73与0.51.

3.4 特征比值法对采暖季和非采暖季室内外PAHs来源分析可以得出，非采暖季天津市室内外PM10中PAHs主要受到柴油源的影响；而在采暖季，室内外PM10中PAHs浓度同时受到燃煤源和柴油源的共同影响.

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Sources and correlations of outdoor and indoor particle-bound polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） in acommunity in Tianjin， China.

LIU Jiang-hai1， BAI Zhi-peng1*， HAN Bin1， LIU Ya-ting2， YOU Yan2， ZHANG Jie-feng2，ZHOU Jian2（1.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment， Chinese Research Academy of Environmental Sciences， Beijing 100012， China；2.College of Environmental Science and Engineering， Nankai University，Tianjin 300071， China）. China Environmental Science， 2015，35（4）：1032～1039

In order to investigate the sources contributions and correlations of indoor and outdoor PAHs bound onto inhalable particulate mater （PM10）， PM10samples were simultaneously collected indoors and outdoors at 36 households in a community in Tianjin during the non-heating period （NHP） and heating period （HP） in 2009； concentrations of 12individual PAHs were measured. Indoor PAH concentrations in NHP were comparable to outdoor concentrations， but lower than outdoors in HP. Indoor individual PAH contributions to total PAHs mass were comparable to outdoor PAH contributions in NHP， but not in HP. The average indoor/outdoor （I/O） ratio in both sampling periods was less than 1， but was higher in NHP than in HP. Smoking， cooking and cleaning activities did not significantly affect the indoor PAH concentrations. Indoor of 5-7ring PAHs were mainly derived from outdoor sources， while the 2-4ring PAHs were mainly from indoor sources. The infiltration factors of PM10-bound PAHs were 0.73 in NHP and 0.51 in HP. Diagnostic ratios for PAHs showed that the dominant sources of PAHs were coal combustion and traffic emissions.

PAHs；indoor-outdoor relationships；I/O ratio；infiltration factor；air pollution sources；indoor air；particulate matter

X703.5

A

1000-6923（2015）04-1032-08

刘江海（1990-），男，山西忻州人，硕士，主要从事大气颗粒物污染健康效应研究.

2014-08-14

国家重点基础研究发展计划（973）项目（2011CB503801）

* 责任作者， 研究员， baizp@craes.org.cn