碎屑岩中长石的溶解机制及其对成岩作用的贡献

薛伟伟,谭先锋,2,李泽民,邱 雨,雍玉婷,蒋 威

(1.重庆科技学院石油与天然气工程学院，重庆 401331；2.复杂油气田勘探开发重庆市重点实验室，重庆 401331)

碎屑岩中长石的溶解机制及其对成岩作用的贡献

薛伟伟1,谭先锋1,2,李泽民1,邱 雨1,雍玉婷1,蒋 威1

(1.重庆科技学院石油与天然气工程学院，重庆 401331；2.复杂油气田勘探开发重庆市重点实验室，重庆 401331)

综述前人在碎屑岩中长石溶蚀方面的大量研究成果，从长石的溶蚀环境(开放—封闭)、长石溶蚀的制约因素(成分、结构、pH值、有机酸的类型)等方面深入探讨长石的溶蚀沉淀机制。通过长石颗粒骨架模型、表面反应溶蚀模型、热力学模型建立了有机酸条件下长石的溶蚀沉淀模型，从而讨论长石的溶解对成岩作用的贡献。长石在封闭富钾的环境中多溶蚀形成伊利石，在开放的流体环境中则形成高岭石，同时长石的溶解也是石英次生加大的原因之一；孔隙流体联通情况好，长石溶解形成的副矿物多溶解运移到其他地方，从而改善储层结构，新生石英和粘土矿物亦会对储层骨架起固结作用。

碎屑岩 长石 溶蚀 模型 成岩作用

长石是碎屑岩中主要的造岩矿物，在成岩过程中长石在流体及其它条件的参与下易风化而转变为一些粘土及硅质胶结物，因此长石的溶解动力学与成矿关系、矿物溶解迁移有重要联系[1]。20世纪70年代以来，已被证明次生孔隙的存在对能否形成油气藏有重要影响，尤其对于深埋藏条件下的砂岩储层，原生孔隙已被消失殆尽，次生孔隙成为油气的主要运移和储集场所[2]。砂岩储层中长石等骨架颗粒的溶解是形成次生孔隙的主要原因，因此，研究长石的溶蚀机理就显得尤为重要。

国内外很多学者对长石的溶蚀沉淀机理做了大量的研究， Surdam提出有机酸对次生孔隙的形成的重要性[3]，Emery等发现在某些开放体系中大气水对碎屑岩颗粒的淋滤作用也是产生次生孔隙的原因[4]，近年来，许多地学家围绕上面两种观点进行了大量的实验，其中包括长石本身的结构和类型、有机酸的种类、流体成分、温度压力等对长石溶蚀的影响[5-8]。统一的观点是，在深埋藏条件下碎屑岩颗粒的溶解多是由烃源岩热演化释放有机酸而促进的，而较浅层岩区远离烃源岩的地层中，大气水的表面淋滤作用对促进长石的溶解起到主要作用，不排除在浅成岩时期由大气水淋滤作用生成的次生孔隙随着岩层的继续埋深而保存下来。

在前人研究的基础上，对长石的溶解现象、溶解环境、制约长石的溶解因素等多个方面，通过建立长石的溶解理论模型，从化学动力学和化学热力学方面探讨长石的溶蚀沉淀机理及其对成岩作用的贡献。

1 长石的溶解现象

在电子显微镜下观察到长石颗粒普遍发育不同程度的溶蚀作用,多为首先沿着长石的解理方向发生初步溶解,后形成呈条带状分布的溶蚀孔隙最后演变成蜂窝状溶孔,甚至长石整个颗粒会被溶蚀成特大孔隙，如粒内孔和铸模孔。

李保力选用济阳坳陷始新世沙河街组的棕褐色含油长石砂岩，采用乙酸做溶剂进行了长石的溶解实验，实验结果表明，扫描电镜下长石溶蚀前后的图片对比，溶蚀后颗粒表面出现许多次生微孔隙，颗粒间裂隙、孔缝增多，长石的组成结构局部发生改变，有些棱角变钝，解理缝变宽，边缘呈港湾状等溶蚀结构[9]。

通过对长石颗粒溶解后矿物成分的对比，发现溶解前后粘土矿物和石英的含量显著增加，使长石溶蚀后所占空间体积变小，产生次生孔隙。

2 长石的溶解机制

2.1长石溶解环境

2.1.1 地层深部生烃体(烃源岩)附近砂岩中长石的溶解作用

Ezat等研究证实油气生成时，在80～120 ℃下，泥岩中的干酪根脱去羧基及酚形成大量有机酸，从而与铝硅酸盐形成有机络合物，促进长石的溶解；在120～160 ℃下，干酪根脱氧释重，羧酸阴离子脱羧生成大量CO2，从而控制长石溶解流体的酸碱度[10]，已被证明流体的酸度(pH值)在长石的溶解过程中亦有很大影响。

烃源岩中的有机质在成熟演化过程中释放出的有机酸、水、CO2对长石等碎屑岩骨架颗粒的溶解作用巨大(图1)，因此靠近生烃体的砂岩储层或与生烃体联通的储层是适宜长石溶蚀的环境之一。

图1 烃源岩在长石溶蚀过程中的作用

2.1.2 远离生烃岩开放—半开放体系

20世纪80～90年代以来，有机酸对碎屑岩储层成岩过程的重要性已被大多数人所接受，但直到20世纪90年代，人们才意识到远离烃源岩开放—半开放体系下大气水对砂岩骨架颗粒溶解的作用，碎屑岩的大气水表生淋滤作用通常发育在构造抬升或海平面下降的不整合面之下，黄思静以鄂尔多斯盆地三叠系延长组为例，探讨了在开放体系下大气水对碎屑岩次生孔隙形成的作用，从各个方面证明了鄂尔多斯盆地三叠系延长组在印支期暴露时间间隔下大气水的淋滤作用是次生孔隙形成的主要原因[8]。由于CO2在水中的溶解度较高，大气水通过表生淋滤作用参与到砂岩中长石的溶解，为长石溶解提供酸性流体，开放体系的淋滤作用中大气水具有高流速，常可正向或侧向驱动地层中的流体发生大规模运移，将长石溶蚀的产物移走，加快长石的溶解。

2.1.3 大气淡水淋滤与深部地层流体共同作用

研究表明，济阳凹陷孔店组储层中形成次生孔隙的主要原因是热循环对流[11]，其流体动力的主要来源：(1)大气淡水的表生淋滤作用；(2)地层流体体积膨胀、泥岩挤出水、压实作用等产生的动力。因此，由于地层中各种因素的不确定性，不能单一的认为长石的溶蚀环境是在某一特定流体来源影响下形成的。成岩作用是极其复杂的过程，由于流体来源的广泛性，温度、压力的不确定性，岩石成分的不均一性，使其影响因素多变，过程复杂。

2.2长石溶解理论模型

2.2.1 长石表面反应溶蚀模型

根据前人对长石溶解机理的大量研究[12]，长石颗粒的溶解被表面反应和扩散反应两种方式控制，并提出了表面反应和淋滤层扩散两种模式，简单的溶解机理模型如图(2)所示。

图2 长石的表面反应溶蚀模型

溶液中的H+离子通过长石颗粒表面的溶蚀凹陷进入骨架内与K、Na、Ca等阳离子发生离子交换反应，使碱性阳离子溶出进入溶液；同时，骨架内的Al3+与进入颗粒内部的H+发生水解反应，形成偏铝酸；有机酸还可在长石颗粒表面与Si4+发生络合反应形成络合物，这些络合物在晶体表面会降低表面的活化能，增大离子进入溶液的速率。

2.2.2 长石溶解的热力学模型

一定温度压力条件下，通过化学热力学反应方向及反应可行性的判据(ΔG)，对有关长石溶解过程的各化学反应方程式进行对比，从而建立长石溶解的热力学模型，了解成岩过程中各端元长石在不同热力学条件下的反应情况。

钙长石、钠长石、钾长石溶解生成高岭石的反应式分别为：

CaAl2Si2O8(钙长石)+2H++H2O=

Al2Si2O5(OH)4(高岭石)+Ca2+

(1)

2NaAl2Si3O8(钠长石)+2H++H2O=

Al2Si2O5(OH)4(高岭石)+4SiO2(硅质)+2Na+

(2)

2KAl2Si3O8(钾长石)+2H++H2O=

Al2Si2O5(OH)4(高岭石)+4SiO2(硅质)+2K+

(3)

由热力学原理可知，当ΔG≠0时，反应为不可逆过程，且当ΔG<0时，反应可自发进行，当ΔG>0时，反应不可能发生，ΔG的值越小，说明反应越容易发生，反应速率越快。不同压力、温度下，反应的GIBBS计算公式：

ΔG=ΔrH°(298.15K)-TΔrS°(298.15K)+

黄可可在不同温度、压力下，通过反应物质的吉布斯自由能增量方程式计算了不同温压条件下钾长石、钠长石、钙长石溶解形成高岭石的ΔG，实验结果可知，钙长石反应生成高岭石的ΔG比钾长石和钠长石反应生成高岭石的ΔG小的多(表1)，压力不变时，随温度的升高钾长石、钠长石的吉布斯自由能增量降低，反应更容易进行，所以高温使钾长石、钠长石有更强的溶解趋势；而钙长石则不同，通常温度较低，ΔG<0,而温度较高ΔG>0，因此，温度升高将限制钙长石的溶解[13]。

2.2.3 长石的溶蚀沉淀模型

通过长石颗粒的骨架模型、长石微观溶蚀模型以及长石的热力学模型建立了有机酸条件下长石的溶蚀沉淀模型(图3)。

图3 长石的溶蚀沉淀模型

当烃源岩成熟演化过程释放的酸性流体接触到长石骨架颗粒，长石颗粒将发生表面反应，出现物质的带入与带出，最终结果导致高岭石、石英等副矿物的生成。同时，由于地层中的未饱和地层水受地层及孔隙的压力在储层中持续流动，使溶蚀形成的高岭石与石英随着流体带入地层上部或裂隙中，使长石源源不断的溶解，从而产生次生孔隙改善储层结构。

2.3长石溶解的制约因素

2.3.1 长石的结构、成分

赖兴运通过长石的热力学相图证明斜长石中钙长石的比重越大，斜长石越容易溶解，往往是先溶解钙组分，并且钠组分的溶解量还与钙组分的比重成正比(图4)，由此推断斜长石溶解本身是选择性溶解[5]。因此，在成岩过程中，钙长石最易风化溶蚀，沉积过程中，地层较浅部由于温度较低，往往最先风化溶蚀钙长石的骨架颗粒，形成一定规模的次生孔隙，但是在地层逐渐埋深的条件下，随着压力增大，温度升高，早先形成的次生孔隙很容易在成岩过程中由于骨架破裂而被充填。

图4 溶液中斜长石溶解速率与含钙长石摩尔百分比的关系pH=3[14]

2.3.2 温度、压力

通常情况下，不同的埋藏深度长石的溶解程度有很大的差异，这除了有机酸、pH值等流体因素，不同埋深程度的地层温压条件对长石的溶蚀亦有很大影响。向廷生通过不同温度下羧酸中长石溶蚀现象的实验中得出，无论有机酸是否存在，升高温度都会增大溶液中阳离子的活性，从而促进长石的溶解[15]。因此，在其他条件相同的条件下，一般来说，温度升高，长石骨架颗粒的溶解量会增大，这无论与长石溶解的热力学和动力学方面都相符。

2.3.3 有机酸

罗俊孝对醋酸和草酸在不同pH值、不同温度下对长石溶解的热力学研究得出，一定浓度的有机酸除了络合阳离子外还对溶液的酸度有一定的缓冲作用，并且由于地层中草酸(乙二酸)浓度通常较小，不能缓冲酸性溶液，而醋酸(乙酸)却对酸性溶液起到巨大的缓冲作用[6]。向廷生等通过实验证实在pH=4、含乙二酸的NaCl溶液中Si和Al离子的浓度明显高于含乙酸的NaCl溶液，这是因为在含乙酸的NaCl溶液中钾长石的溶蚀直接形成高岭石和石英，而在含乙二酸的溶液中，有机酸根离子与硅酸形成了有机酸络合物[15]。

以上实验的研究成果可以得出，由于长石的溶解会使溶液酸度降低，因此有机酸在此过程中还起到溶液酸度的缓冲作用，实验表明草酸的缓冲作用显著小于醋酸，有机酸通过络合长石颗粒内的Al3+、Sl4+在晶体表面形成络合物，降低晶体表面的反应活化能，从而增大长石的离子溶出度，但只有在强酸条件下，有机酸阴离子才能通过络合作用促进长石的溶解。

2.3.4 pH值

向廷生探讨了不同pH值、酸性不同的溶液对长石溶蚀速率的影响，结果表明，在强酸条件下，低pH值使长石的溶解速率迅速加大，阳离子在溶液中的浓度普遍增大，而在中等酸性溶液中，pH值的改变对长石的溶解影响很小[15]。肖奕通过碱性环境下微纹长石的溶解研究证明随着溶液碱度的加大，长石的溶解速率明显加强[7]。由图(5)可知，三种端元长石随pH值的增加其溶解度图线近似U形，即pH值越小，长石的溶解度越大，在中性或偏碱性区域长石的溶解度最低，随着碱性的进一步加大，长石的溶解度又有回升的趋势，但仍旧不能达到强酸性溶液中的溶解度，并且钙长石随pH值的变化幅度较其余两类长石明显。

图5 25 ℃时三种端元长石(钾、钠、钙)溶解度随pH的变化[6]

3 长石溶解对成岩作用的贡献

矿物与水接触会发生全等溶解和非全等溶解反应，长石溶解后一部分离子进入溶液被流体带走，一部分则形成新生矿物，这些新生矿物的物质组成和结构与原先的长石不同，因此密度和占据的空间体积也不同于原始矿物。长石溶解产生的新生矿物主要是SiO2等硅质胶结物和高岭石、伊利石等粘土矿物，这些新生矿物对成岩作用有重要的意义。李宝利对济阳凹陷新世街碎屑岩中长石进行了溶解前后X-射线组分分析对比，发现长石溶蚀后石英及粘土矿物含量都显著增加[9]。

3.1粘土矿物胶结物来源

在开放性流体条件下，孔隙水流动性较好，长石溶解多形成高岭石，而在富K+的封闭条件下，孔隙流体流动缓慢，长石溶解多形成伊利石、蒙脱石。伏万军实验研究了塔里木盆地钾长石溶蚀形成自生粘土矿物，实验揭示了钾长石在弱酸条件下溶蚀表面会形成硅铝凝胶体和软水铝石，在孔隙流体流动性强的环境下由软水铝石晶化形成晶形较差的自生高岭石，孔隙水的流体流动性差的条件下与溶液中富集的K+反应容易生成伊利石[16](表2)。

表2 长石溶解形成伊利石、钠蒙脱石过程涉及的部分反应式[16]

3.1.1 高岭石

自生高岭石的形成与长石等碎屑岩骨架颗粒的溶解密切相关，且集合体晶型多呈蠕虫状、书页状、手风琴状。由反应式(1)、(2)、(3)可知，三种端元长石在一定条件下溶解的同时都会产生副矿物高岭石，可见长石的溶解是砂岩储层中自生高岭石的一种重要来源。自生高岭石与相对其他粘土矿物相比，析出时间较晚，多分布于碎屑颗粒之间，以孔隙式充填的方式胶结与岩石骨架之间。高岭石在地层中的大量存在多可作为长石溶蚀形成次生孔隙的标志矿物，同时，高岭石的含量还是判断碎屑岩次生溶孔发育程度的证据之一。

3.1.2 伊利石

自生伊利石多呈薄的片状、丝状、卷毛状赋存于长石颗粒表面或以搭桥式产状充填与矿物颗粒之间，通常情况下，二者都会使储层的孔渗度大大下降[17]。

黄可可在长石的热力学计算中得到，长石溶解形成伊利石的吉布斯自由能增量比溶蚀产物是高岭石的吉布斯自由能增量小的多，因此从热力学的角度伊利石应优先高岭石沉淀[13]。但是根据前人大量的研究，证明伊利石的溶解沉淀速率和成核动力学屏障都会限制伊利石的沉淀[18]，因此要使长石的溶解产生伊利石，外界的各种物化条件(长石成分、流体流速、离子浓度等)都对伊利石的沉淀有影响。黄思静通过探究自生伊利石的成因证明，当流体中K+/H+离子活度处于钾长石饱和点时，钾长石溶解为伊利石提供K+，反应式为[19]：

KAlSi3O8+Al2Si2O5(OH)4=

钾长石 高岭石

KAl3Si3O10(OH)2+2SiO2+H2O

(8)

伊利石

当地层流体中K+过饱和时，溶液中大量的K+为伊利石沉淀提供条件，反应式为:

3A12Si2O5(OH)4+2K+=

高岭石

2KAI3Si3O10(OH)2+2H++3H2O

(9)

伊利石

随着地层的埋深作用，蒙脱石会脱去层间水形成自生伊蒙混层，进而变为伊利石，这一过程也需要钾长石溶解的K+，反应式为：

4.5K++8Al3++蒙脱石→伊利石+Na++

2Ca2++2.5Fe3++2Mg2++3Si4+

(10)

因此，无论从动力学或热力学角度研究，伊利石的生成都离不开长石的溶解。

3.2硅质胶结物来源

Siever通过实验证明，钾长石在受溶蚀转化成高岭石的过程中，一分子的钾长石转化为两分子的二氧化硅，同时长石的高岭石化会引起碎屑储层中石英的次生加大。因此，长石的高岭石化是重要的硅质来源[20]。Glugas J发现深部碎屑岩储层中，由于长石的溶蚀会产生一部分二氧化硅，蒙脱石的伊利石化也会产生一部分二氧化硅，这成为石英次生加大的物质来源之一[21]。

由公式(1)、(2)可知，钾、钠长石溶解形成高岭石总伴随硅质胶结物的生成。肖奕[7]在微纹长石的溶解实验中证实，长石颗粒溶解过程中Si-O键较Al-O键难于破裂，因此溶解前期，颗粒内Al离子先于溶出，而后Al-O四面体替代Si-O四面体，将Si置换出来，从而形成新生矿物石英。长石溶解而溶出的硅质多为石英次生加大的来源，自生石英胶结物起到固结储层骨架的作用，通常自生石英发育的区域也是储层孔隙度较好的区域。

3.3储层结构改造

谭先锋研究了东营断陷盆地古近系孔店组成岩演化及控制因素，他认为长石的溶解作用是引起该地区储层改善的主要成岩因素之一[22]。李汶国利用长石的溶解反应式对长石溶解产生的次生孔隙体积进行了定量的计算，实验证明216.342 cm3的钾长石在H2O的参与下，生成高岭石与石英后体积之和为190.566 cm3，因此可能生成孔隙度约为：(216.342～190.566)÷216.342=11.91%,同时实验采用钠长石、钙长石做了类似的计算，结果都表明长石通过溶蚀生成高岭石和硅质胶结物的体积之和小于长石溶蚀前的体积，这成为储层形成次生孔隙的主要原因[23]。

图6 开放—封闭环境中长石溶解沉淀对储层结构改造

长石溶解改善储层结构需要一定的流体动力学条件，长石溶解流体成分主要为：(1)干酪根成熟演化过程中的释放水；(2)地层中泥岩的挤出水，包括伊蒙混层伊利石化的释放水；(3)大气水及地表水的渗入，这些未饱和水随水动力条件的加强将长石溶蚀生成的副矿物带走，从而改善储层的孔隙结构[5]。在孔隙联通性好的开放条件下，长石溶解形成的副矿物被流体运移带走(图6右)，长石颗粒间孔隙较大，且长石溶蚀程度加大；而孔隙连通性差的封闭条件下，长石溶解形成的副矿物堵塞孔隙(图6左)，抑制长石的进一步溶解。为了更好地改善储层结构，提高孔隙率，要求储层内流体流速需足够大，才能从发生溶解的孔隙中不断移除各种自生矿物。

4 结论

(1)长石的溶蚀环境受两方面因素的影响，一为烃源岩成熟演化过程中释放的有机酸，二为大气水的表面淋滤作用，不同的沉积—成岩环境，长石的溶蚀程度及溶蚀条件不同。

(2)根据长石的溶解理论模型发现长石的溶解与自身的骨架颗粒结构以及化学成分有密切联系，且长石的热力学研究是探讨长石溶解沉淀机理的重要手段。长石溶蚀条件是温度、压力、pH值、有机酸等共同作用引起的，不可单一认为某一因素决定长石的溶蚀沉淀机制。

(3)长石的溶蚀使元素重新组合形成次生孔隙，从而改善储层的结构，而溶蚀生成的高岭石及石英的次生加大又可能充填孔隙，破坏孔隙性能。但不能就此认为生成的粘土矿物和石英对成岩作用毫无意义。事实上，很大部分次生孔隙广泛发育的地区石英的次生加大现象显著，储层中由于长石的溶解形成的高岭石、石英，即使没有被流体运移出孔隙中，也不能单纯的认为对储层造成了破坏作用，这些粘土矿物和石英所形成的胶结物同时起到了固结储层骨架的作用，使储层中孔隙不易被压实作用所充填、破坏。因此，仅从长石的溶蚀对成岩作用的贡献方面，生成的粘土矿物及硅质胶结物对成岩作用起重要作用。

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(编辑 曹征远)

Dissolution mechanism of feldspar in the clastic rocks andits contribution to diagenesis

Xue Weiwei1,Tan Xianfeng1,2,Li Zemin1,Qiu Yu1,Yong Yutin1,Jiang Wei1

(1.PetroleumandNaturalGasEngineeringSchoolofChongqingUniversityofScienceandTechnology,Chongqing401331,China;2.ComplexOilandGasExplorationandDevelopmentoftheKeyLaboratoryofChongqingCity,Chongqing401331,China)

This paper reviews a large number of the researches on the dissolution of feldspars in clastic rocks.The mechanism of dissolution and precipitation of feldspars was studied from some aspects such as dissolution environment (open and closed)，influencing factors (component，structure，pH value，type of organic acid)，and so on.According to the skeleton model of feldspar particle，the surface reaction dissolution model and the thermodynamic model，the model of dissolution and precipitation for feldspars was built up under the conditions of organic acid.Thus the contribution of feldspar dissolution to diagenesis was discussed.Illite was mostly formed in the closed potassium-rich environment，and kaolinite was formed in open fluid environment.Meanwhile，the dissolution of feldspar was also one of the reasons of quartz overgrowth.Under the condition of good communication of pore fluid，accessory minerals formed by the feldspar dissolution can be dissolved and moved to other place.Thus this improved the structure of clastic reservoir.The neogenic quartz and clay minerals can also play a role in consolidation of reservoir matrix.

clastic;feldspar;dissolution;model;diagenesis

TE122.2

A

10.16181/j.cnki.fzyqc.2015.01.001

2014-12-02；改回日期2015-01-09。

收稿日期：薛伟伟，(1994—)，2012级本科生，主要从事成岩作用方面的研究工作。电话：18875019200，E-mail：771559432@qq.com。

国家自然科学基金项目(41202043)；中国石油科技创新基金项目(2014D-5006-0108)；国家级大学生科技创新训练项目(201311551001)；重庆市教委科学技术研究项目(KJ 1401316)。