北极斯瓦尔巴群岛土壤放射性核素分析

黄心怡

摘 要：用HPGe γ能谱仪测定北极斯瓦尔巴群岛中具有代表意义地点（朗伊尔城和巴伦支岛）的土壤样品中放射性核素。朗伊尔城的土壤样品中放射性核素的比活度值为：238U—41.586 Bq/Kg，226Ra—57.483 Bq/Kg，232Th—34.717 Bq/Kg，40K—309.466 Bq/Kg，137Cs—7.699 Bq/Kg；巴伦支岛的土壤样品中放射性核素的比活度值为：238U—65.009 Bq/Kg，226Ra—99.430 Bq/Kg，232Th—70.598 Bq/Kg，40K—426.462 Bq/Kg，137Cs—13.597 Bq/Kg。经分析，天然放射性核素238U、226Ra、232Th和40K主要来自原生成土母岩的侵蚀和风化，人工放射性核素137Cs来自以往核爆试验和切尔诺贝利核事故。由于未检出人工放射性核素134Cs，表明日本福岛核事故尚未影响北极斯瓦尔巴群岛的土壤。与世界各地土壤中放射性核素比活度值比较，朗伊尔城和巴伦支岛土壤样品中放射性核素238U、40K和137Cs的含量均处于中低水平，放射性核素226Ra和232Th的含量均处于较低水平。

关键词：北极斯瓦尔巴群岛 土壤中放射性核素比活度 来源分析

中图分类号：S153 文献标识码：A 文章编号：1674-098X（2015）07（b）-0094-03

1 研究背景

放射性核素可分为天然放射性核素和人工放射性核素两类。天然放射性核素以地球形成初期出现的放射性核素为主，大部分天然放射性核素的半衰期（放射性元素的原子核有半数发生衰变时所需要的时间）较短，残留至今的主要有226Ra（镭T1/2=1620年）、232Th（钍T1/2=140亿年）、40K（钾T1/2=13亿年）和238U（铀T1/2=45亿年）等，是天然环境中主要的辐射源[1]。天然放射性核素在环境中分布广泛，不仅存在于岩石、土壤、空气、水、动植物、建筑材料中，甚至在食品、人体中都含有天然放射性核素。

人工放射性核素是指通过核反应堆和加速器产生出来的放射性核素，其产物有134Cs（铯）、137Cs、90Sr（锶）、60Co（钴）等。核爆试验、核事故和日常运行的核电站均会将裂变产物释放到环境中[2]。这些人工放射性核素的质量数大多介于75～166之间，其中大部分半衰期较短，也有半衰期较长的，比如137Cs（T1/2=30.1年）等。Cs是一种碱金属元素，易挥发，在水中以离子态存在，易与粘土性物质结合，从而为 Cs进入土壤或沉积物提供了条件[3]。环境中137Cs易被人体吸收，并滞留在肌肉、脂肪等软组织中，从而增加致癌风险。由于134Cs（T1/2=2.1年）和60Co（T1/2=5.3年）半衰期短，若无核爆或核事故发生，在环境中是检测不出的，因此134Cs和60Co可作为核污染发生的主要指示物。

土壤是环境的重要组成部分，含有一定剂量放射性核素的土壤会危及生态系统及人体健康。放射性核素可通过外照射和内照射对人体产生影响。土壤中天然放射性核素U系和Th系的含量通常在10～102 Bq/Kg量级，40K在102 Bq/Kg量级[2]。土壤中人工放射性核素的污染主要来自大气中放射性核素气溶胶的沉降和受核污染水源的入侵，137Cs是土壤中人工放射性核素主要的辐射源。

放射性核素在出现α衰变现象或β衰变现象的过程中，γ射线同时伴随α射线或β射线发射。若对土壤样品中的α射线或β射线进行检测，需要经过一系列复杂的化学分离纯化过程；而采用γ能谱方法对土壤样品中的γ射线进行检测，具有样品处理过程简单易操作、且能够同时测量众多放射性核素等优点[2]。因此采用γ能谱方法检测放射性核素是一种更为简便有效的手段。

北极地区极其寒冷，人烟稀少，各国学者研究的重点主要放在对北极地区的地质地貌、气候环境、自然资源、生物生态、天文观察等领域。其中关于核污染对北极生态环境的影响仅一篇（该论文侧重研究俄罗斯核潜艇释放核污染对北冰洋水质的影响）。斯瓦尔巴群岛是通往高纬度地区的中转站，也是北极科学考察和旅游的首选之地。目前尚未开展对北极斯瓦尔巴群岛土壤放射性核素方面的研究。笔者通过2013年中国青少年北极科考的机会，来用HPGe γ能谱仪测定朗伊尔城和巴伦支岛的土壤放射性核素比活度，并分析土壤中放射性核素的来源。

2 材料与方法

2.1 采集点的地理信息及采样方法

本研究选择具有代表意义的朗伊尔（Longyearbyen）城和巴伦支（Barents）岛作为采集地点。

朗伊尔城位于斯匹茨卑尔根（Spitsbergen）岛，是斯瓦尔巴群岛的首府，也是全球最北端的城市，常住人口约1100人，大部分居民居住在自家的小木屋里；巴伦支岛位于斯瓦尔巴群岛的东部，是一个无人居住的小岛，常年被冰雪覆盖，仅夏季露出部分地表，岛上有大量的北极熊、北极狐、驯鹿、松鸡等北极动物活动。斯瓦尔巴群岛的地貌可分为冰蚀地貌、冰碛地貌和冰水堆积地貌三种类型[4]。冰蚀地貌是由冰川侵蚀作用形成的各种地貌形态，如冰斗、冰川谷、刃脊和角峰等；冰碛地貌是碛物堆积的各种地形总称，主要由相对高度数十米到数百米的冰碛丘陵、侧碛堤、终碛堤、鼓丘等构成；冰水堆积地貌是冰融水将原来冰川搬运堆积的物质经过再搬运堆积而成，多分布于山脚下或海岸边低洼处，冰水沿冰水河道下泻，夹带大量沙砾入海，从而形成外冲平原、冰水河谷和砾阜阶地等。由此可见，冰水堆积地貌处的土壤是由冰蚀地貌和冰碛地貌处的土壤由上至下汇聚而成。所以分别从朗伊尔城和巴伦支岛的砾阜阶地、外冲平原和冰水河谷采集的土壤样品等量混合后，可反映出斯瓦尔巴群岛普遍的土壤状况。在两个采集地点现场确定出的6个采集点（指取样的具体位置）地理信息见表1。

采集样品使用的工具有：GPS定位仪、采集铲、标本袋、弹簧秤、记录本等。2013年7月28日，在朗伊尔城选取外冲平原、冰水河谷和砾阜阶地3种地貌类型作为采集点，在每个采集点采集2Kg左右的土壤样品后，混装在同一塑料袋中，并做好相关记录，包括采集点的经纬度、采样时间、表观性状（颜色等）等；2013年8月3日，用同样方法采集巴伦支岛的土壤样品。

2.2 实验设备及检测方法

实验设备采用HPGe γ能谱仪（美国Canberra公司），发挥其高分辨率、无需化学处理的优势，直接测定土壤样品中多种核素的γ射线能谱，检测过程依照中华人民共和国国家标准（GB11743-89）《土壤中放射性核素的γ能谱分析方法》[5]的要求进行。

两个采集地点的土壤样品经烘干和反复研磨过筛后，各称取300g分别装入Ф75 mm×75 mm的聚乙烯塑料盒内，共准备3组以备重复检测。

本研究检测的方法及步骤如下：

（1）检测土壤样品前，先进行600 min γ射线能谱探测器的本底（未进样时探测器的信号值）检测，以获取残留探测器内部226Ra、232Th、40K和137Cs等放射性核素的本底γ能谱。

（2）将朗伊尔城的土壤样品放入探测器中进行600分钟的检测，以获取226Ra、232Th、40K和137Cs等放射性核素的γ能谱。

（3）用上述检测方法分别获取巴伦支岛土壤样品、国家标准土壤样品（中国计量院编号：GBW08304a重量为300 g）中相关放射性核素的γ能谱。

（4）在γ能谱上，每种放射性核素均有对应的特征峰能值，单位为keV（千电子伏特），由此可确定出放射性核素的种类（表2）。另外，γ能谱上对应的特征峰面积为该放射性核素γ射线的计数（以下简称计数），统计结果见表3。然后将两个采集地点的土壤样品和国家标准土壤样品中同种放射性核素的计数分别减去探测器中对应放射性核素的本底计数，从而得到两个采集地点的土壤样品与国家标准土壤样品中各放射性核素的净计数（表4）。

（5）分别将两个采集地点的土壤样品中某一放射性核素的净计数与国家标准土壤样品中对应放射性核素的净计数的比值乘以国家标准土壤样品中标明的对应放射性核素的比活度值（表5），计算出两个采集地点土壤样品中放射性核素的比活度值（表6）。该计算公式为X=A/B×C（公式1），其中X为样品中某一放射性核素的比活度值；A为样品中该放射性核素的净计数；B为国家标准样品中该放射性核素的净计数；C为国家标准样品中标明的该放射性核素的比活度值，单位为Bq/Kg（贝克/千克）。

将上述数据代入公式1可计算出两个采集地点的土壤样品中相关放射性核素的比活度值，见表6。

为了提高测定数据的可靠性，用上述方法对另外两组土壤样品分别进行检测（略），最后以三组数据的平均值作为分析数据。

3 结果及分析

3.1 采集地点土壤中放射性核素种类及含量分析

朗伊尔城与巴伦支岛土壤样品中放射性核素比活度结果见表7。可知从朗伊尔城与巴伦支岛土壤样品中均检测出天然放射性核素238U、226Ra、232Th和40K，人工放射性核素137Cs，未检出人工放射性核素134Cs和60Co。相关资料提供的世界各地土壤中放射性核素比活度（含量）的范围：238U为1.20～249 Bq/Kg，226Ra为2.20～1317 Bq/Kg，232Th为9.8～1215 Bq/Kg，40K为273～828 Bq/Kg，137Cs为0.92～32.2 Bq/Kg[2]。

经与上述世界各地土壤中放射性核素含量范围比较，朗伊尔城和巴伦支岛土壤样品中的放射性核素238U、40K和137Cs的含量均处于中低水平，放射性核素226Ra和232Th的含量均处于较低水平。

3.2 采集地点土壤中放射性核素的来源分析

自然界中土壤的天然放射性核素来自原生成土母岩、矿产开采和农业措施。矿产开采和农业措施产生的天然放射性核素可使局部地区的天然辐射本底增高。由于北极地区人为活动较少，所以可认为朗伊尔城和巴伦支岛天然放射性核素主要来自原生成土母岩。有研究表明，土壤中的天然放射性核素含量与成土母岩有着明显的相关性[1]。

人工放射性核素主要来源为核爆试验和核事故，当核爆试验和核事故发生时，通常会释放出大量的放射性尘埃，其中含有137Cs、134Cs和131I（碘T1/2=8天）等人工放射性核素。从1945年至今，全球共进行了2046次核爆试验。核爆试验除对其中心周围的土壤产生较大影响外，其产生的放射性烟尘进入大气后会随气流大面积扩散，可在降水的作用下沉积到土壤中，因此可认为以往的核爆试验是斯瓦尔巴群岛土壤137Cs的来源之一。在全球范围内，曾发生多次核事故，其中以前苏联切尔诺贝利核电站事故、日本福岛核电站事故最为严重。

1986年4月26日，前苏联切尔诺贝利核电站4号机组损毁，导致大量核物质泄漏，造成31人当场死亡，周围4300个城镇和村庄遭受严重的核污染。截至2006年，仍有150万人生活在受核污染的土地上，先后有9300多人死于核污染引起的癌症；事故发生后的几年，在我国江苏固城湖和安徽女山湖的沉积物中还发现了137Cs的累积[6]；日本海也发现了放射性落下灰，切尔诺贝利核事故产生的137Cs曾扩散至整个欧洲[7]。因此切尔诺贝利核事故也是斯瓦尔巴群岛土壤中137Cs的来源之一。

2011年3月11日，日本福岛核电站发生了自1986年苏联切尔诺贝利核事故以来最为严重的核泄漏事件。泄漏的放射性物质随大气环流在北半球地区广泛扩散，美国、加拿大、冰岛、瑞典、英国、法国、俄罗斯、韩国、中国和菲律宾等国在大气中均检测到放射性131I、137Cs和134Cs等物质。部分国家在饮用水、牛奶和蔬菜中也检测到了放射性131I、137Cs和134Cs等物质[8]。美国斯坦福大学的学者在《能源与环境科学》称福岛核电站核事故可能导致约2500人患癌症；研究人员MarkZ.Jacobson表示，如果不是81%的辐射物质都落在海面上，致癌案例可能扩大10倍。由于人工放射性核素134Cs的半衰期为2.1年，假设福岛核电站放射性核素已通过气流扩散到斯瓦尔巴群岛，那么在采集点土壤中一定会检测到134Cs；如果在采集点土壤中未检测到134Cs，则可认为福岛核电站放射性核素尚未通过气流扩散到斯瓦尔巴群岛。

4 结论

（1）朗伊尔城和巴伦支岛土壤样品中的放射性核素40K、238U和137Cs的含量与世界各地土壤含量范围比较处于中低水平，放射性核素226Ra和232Th的含量处于较低水平。（2）朗伊尔城和巴伦支岛土壤中天然放射性核素的主要来源为成土母岩的侵蚀和风化。（3）朗伊尔城和巴伦支岛土壤中均检出人工放射性核素137Cs，其来源为以往核爆试验和切尔诺贝利核事故。（4）朗伊尔城和巴伦支岛土壤中均未检出人工放射性核素134Cs，表明日本福岛核事故尚未影响北极斯瓦尔巴群岛土壤。

参考文献

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[2]刘广山，黄奕普，陈敏，等.南海东北部表层沉积物天然放射性核素与137Cs[J].海洋学报，2001，23（6）：76-84.

[3]李培泉，刘志和，卢光山，等.渤海近岸地区表层沉积物中 U，Ra，Th，40K，137Cs的Ge（Li）γ能谱仪测定及地球化学研究[J].海洋与湖沼，1983，14（4）：333-340.

[4]程振波，石学法，吴永华，等.北极地区挪威斯瓦尔巴德群岛及冰川地貌综述[J].海洋科学进展，2008，26（2）：262.

[5]GB11743-89中华人民共和国国家标准《土壤中放射性核素的γ能谱分析方法》[S].

[6]项亮，王苏明，薛滨.切尔诺贝利核事故泄露137Cs在苏皖地区湖泊沉积物中的蓄积及时标意义[J].海洋与湖沼，1996，2（2）：132-137.

[7]Miyao T，Hirose K，Aoyama， M，et al，Temporal variation of 137Cs and 239+240Pu in the sea of Japan. Journal of Environmental Radioactivity[J].1998，40（3）：239-250.

[8]夏治强.日本福岛核事故危害分析与救援回顾[C]//中国环境科学学会学术年会论文集，2012.