页岩气开采水环境压力与污染防治技术探讨

杨长军，田庆华，张　悦

(1.四川省环境保护科学研究院，成都　610041；2.四川省环保科技工程有限责任公司，成都　610041)

· 综述 ·

页岩气开采水环境压力与污染防治技术探讨

杨长军1,2，田庆华1，张悦1,2

(1.四川省环境保护科学研究院，成都610041；2.四川省环保科技工程有限责任公司，成都610041)

页岩气作为重要的非常规天然气资源，已成为全球能源领域的新亮点，但其开采技术独特，由此可能引发新的水污染和水资源短缺问题。详细介绍了页岩气开采废水(压裂返排液)的水质特征、污染成因以及处置方式，并对国内外压裂返排液处理工艺的原理、适用条件和存在问题进行总结和分析，在此基础上指出我国页岩气返排液处理未来可能的发展方向，为今后国内页岩气开发提供技术参考。

页岩气；水力压裂；压裂返排液；地下回注

页岩气作为一种非常规天然气因具有产量高、生产周期长等优点，已成为国际能源领域关注的焦点。目前，页岩气开采较多采用水压裂技术，该技术通过借助高压将大量水、沙子、以及化学物质的混合物打入地下，对页岩层进行液压破碎，从而将其中的天然气储备释放出来。

从北美的页岩气开采来看，压裂返排液带来的水污染问题在众多环境问题中尤为突出[1～3]。我国淡水资源相对缺乏，水资源短缺和水环境污染问题已成为制约我国页岩气大规模开发的关键因素之一。近年来，随着国内对页岩气开采各环节研究的逐渐深入，关于其压裂返排液防治技术的研究报道逐渐增多[4～6]。然而，有关不同矿区压裂返排液废水特性的对比分析、污染成因及国内页岩气开发主体单位的污染防治技术研究进展仍鲜有报道。基于此，本文在分析压裂返排液废水特性及污染成因的基础上，对国内外在压裂返排液污染防治中的管理经验和防治技术进行总结，以期为我国压裂返排液的污染防治工作提供借鉴和技术参考。

1　废水特性及污染成因

1.1废水特性

1.1.1耗水量和排放量巨大

据统计，水压裂技术大型单井需求压裂清水约2～4万方左右，压裂作业完成后在其生命周期中会有8%～15%[2]、10%～40%[3]和30%～70%[7]将返回至地表成为返排水。根据《页岩气发展规划(2011～2015年)》，到2015 年我国页岩气产量达到65 亿立方米，由此页岩气开采过程中的清水消耗量和压裂返排液排放量均十分惊人。

1.1.2成分复杂

压裂返排液中污染物种类繁多，除常规污染物外，还含有溶解性盐类、矿物质、重金属、挥发性有机物、细菌、悬浮物、微量放射性物质、残余添加剂及其降解产物等[1,8,9]。下表列出了美国Marcellus和Barnett页岩区压裂返排液的主要水质指标[10]。

表　美国Marcellus、Barnett页岩区压裂返排液主要污染指标对比

注：Marcellus页岩区基于17个地点取样，Barnett页岩区基于4个地点取样。

1.1.3污染物浓度高，处理难度大

压力返排液具有黏度大、矿化度高、可生化性差等特点，导致处理难度增大[11,12]。资料显示，部分压裂返排液的总溶解固体含量可高达30万mg/L[12]。

1.1.4对开发区域及下游的水生环境影响未知

压裂返排液中盐分含量可达10%以上，大量高盐废水进入水体，对水质和水生生物的影响将不可低估，页岩气开发区域及下游的水环境压力骤增。

1.2污染成因

通常，压裂返排液的水质特点与压裂液成分、返排时间及页岩区地质条件关系密切。

1.2.1压裂液成分

页岩气压裂液成分复杂，除含有90%～95%的水(清水或回用的压裂水)和5%～10%的砂子支撑剂外，还投加了0.1%～1%的化学添加剂，如酸、减阻剂、稠化剂、表面活性剂、交联剂、防垢剂、胶凝剂、pH调节剂、铁控制剂、防腐剂、除氧剂、黏土稳定剂和杀菌剂等[1,13,14]。压裂返排液中含有部分压裂液，众多化学添加剂的存在导致压裂返排液成分复杂难以降解。

1.2.2返排时间

通常压裂液在地下停留时间越长，溶解固体越多，返排液中污染物浓度越高。从上表可知，Marcellus页岩区压裂返排液的总硬度、氯离子、TDS和COD等指标含量在14天内均大幅上升，Barnett页岩区相关指标也呈现相同变化趋势。

1.2.3页岩区地层

由于不同深度和不同页岩区地层中地下水组成和储层矿物质成分差异较大，压裂液与其接触后被返排至地面，极大影响了压裂返排液的组成和浓度。从上表可知，Marcellus和Barnett页岩区的同一水质指标在相同时间内均不相同，其中氯离子含量相差高达数十万毫克每升，这与二者页岩区地质条件的差异密不可分。

2　防治手段

2.1处置方式

目前，美国针对页岩气压裂返排液的处置主要有深井灌注、处理后外排和现场回用3种方式。

2009年，美国地下水保护委员会对全美7个重点页岩区压裂返排液处理方式进行了调查分析[15]。结果发现，大多数页岩区压裂返排液的处理以深井回注为主，如Barnett、Haynesville和Antrim页岩区等；其次采用现场回用和处理后外排，如Marcellus页岩区；最后少部分采用土地利用技术，如Fayetteville 和Woodford页岩区。

2.1.1深井回注

深井回注是美国页岩气开采废水最简单的处理方式，目前在多个页岩气开发区域得到应用[16,17]。运营商可以直接将废水回注到Ⅱ类回注井，或聘请第三方公司将其运输至特定废水处理厂后再注入到回注井中。美国环保署依据《联邦安全饮用水法》制定了地下注入控制(UIC)计划，UIC计划对回注井的选址、建造、运行、维护、封闭、及相关责任等其它要求均做了详细规定。目前，美国40个州拥有Ⅱ类回注井。深井回注技术一般需要大量适宜的回注井，而部分页岩气井距离回注井较远，导致投资和运行费用较高。此外，深井回注由于受回注地层条件限制易造成地下水污染，回注时采用高压且井深较大，也存在诱发地震风险[18～20]。近年来，美国部分地区开始尝试以水资源再利用技术替代深井回注方式处理压裂返排液[3]。

2.1.2处理后外排

达标外排是将页岩气压裂返排液送至污水处理厂处理达标后直接排放至地表水体。在美国，处于成本考虑运营商通常不在页岩气井现场修建污水处理设施，而是将其运输至有处理能力的工业废水或市政污水处理厂进行处理，如宾夕法尼亚州目前有5个污水处理厂处理Marcellus页岩区压裂返排液。公共污水处理厂(POTWs)或工业废水处理厂对其废水处理负责，并确保处理后的出水排入附近地表水体时满足相应排放要求[21]。然而，由于压裂返排液中污染物成分复杂多变，POTWs在设计初并未考虑去除高浓度TDS，同时页岩气产业的快速发展导致其处理能力难以满足要求，该技术近年来面临巨大挑战[21,22]。此外，随着页岩气压裂返排液更严格排放要求的出台，美国部分地区(如Marcellus页岩区)的POTWs已不再收纳处理页岩气压裂返排液。

2.1.3现场回用

为保护水资源，降低页岩气开发成本，近年来人们开始将压裂返排液经现场处理后重新用于水力压裂。现场回用技术可以充分利用压裂返排液中残余的化学添加剂和水资源，减少无害化处理量，具有水处理成本低、环境污染小、页岩气的开采收率高等优点。统计显示，2008～2011年，美国Marcellus页岩区废水产生量由36.5万m3增长到168.2万m3，其中深井回注比例也从无升至20%左右，处理后外排由75%以上降至3%，而压裂返排液回用比例由不足10%骤增至75%以上[21]。

2.2处理技术

目前，国内外学者针对页岩气压裂返排液的处理主要通过蒸馏、过滤、除盐和氧化等手段来改善其水质特性，从而满足相应的排放及回用要求。

2.2.1蒸馏法

蒸馏主要利用压裂返排液中固、液组分的沸点不同实现固液分离。近年来，机械式蒸汽再压缩技术(MVR)在美国Barnett 和Marcellus等页岩区得到成功应用[23]。该技术通过重新回收蒸发和浓缩过程中的热量，减少和节约对外界的能源需求，实现对压裂返排液中盐分和重金属的脱除。目前，采用MVR技术处理压裂返排液时TDS的最高浓度为15万mg/L，处理后约有50%的水可以重复使用[24]。该技术主要存在换热器结垢的问题，主要由有机物沉积和浓盐水的析出引起，其中，前者可通过预处理措施去除油类物质、聚丙烯酰胺和其它有害物质，后者可通过及时清洗来缓解设备结垢堵塞和腐蚀。

2.2.2高级氧化法

高级氧化法是通过不同途径产生活性极强的羟基自由基，羟基自由基可无选择性地与水中绝大多数有机物发生反应生成小分子物质或直接生成CO2和H2O。根据产生自由基的方式和反应条件的不同，可分为臭氧氧化法、超声波强化氧化法、Fenton氧化法、超临界水氧化法、光催化氧化法、电催化氧化法和湿式氧化法等。

臭氧氧化是利用臭氧的强氧化性对压裂返排液进行脱色、除臭以及去除可溶性有机物(挥发性酸、苯系物和环烷酸等)、油类物质等。资料显示，利用臭氧强化过滤工艺可去除废水中超过80%的有机物[24]。传统的臭氧氧化法能耗较大，处理成本昂贵，且其臭氧氧化反应具有选择性。

研究表明，单独的臭氧、超声波和紫外线技术对部分高浓度废水的降解有限，采用多种高级氧化相互协同可以显著提高效果[25,26]。美国Ecosphere公司开发了臭氧、超声波和活性炭等技术相结合的OzonixTM压裂返排液处理工艺，并在此基础上开发了高效移动式处理设备，目前已在美国多个页岩气区得到应用[24]。

2.2.3膜处理法

近年来膜处理技术发展较快，微滤膜、超滤膜、纳滤膜、正/反渗透膜等技术逐渐被应用于页岩气开采废水的预处理或深度处理[27～29]。

反渗透和正渗透技术是目前海水淡化和苦咸水脱盐的主要处理技术。反渗透技术相对较为简单，仅需要提供外压。由于外界压力的存在，反渗透膜表面经常堆积大量污染物造成严重的膜污染问题。Miller等[27]利用多巴胺沉积法修饰后的超滤膜和反渗透膜对Barnett页岩区的压裂返排液进行了中试研究。结果表明：修饰后的膜经长时间运行仍可维持较高的膜通量和较低的跨膜压差。一般来说，反渗透可处理的废水盐度将受限于反渗透膜的压力耐受程度，目前，采用反渗透工艺可以处理TDS浓度高达4万mg/L的废水[24]。正渗透利用较低的渗透压差取代外压实现高盐度水的脱盐，通常正渗透的膜污染相对较小，对废水盐度的限制较低，因此更适宜处理污染物组分复杂、含量高的压裂返排液[30,31]。Jiang等人[32]利用陶瓷膜过滤和离子交换技术对Marcellus页岩区压裂返排液进行处理研究，结果表明：返排液经两级微滤和混床离子交换后，100%的TSS和99%以上的TDS均可去除，出水满足当地排放标准要求。

研究表明，膜的运行效果与膜的性能、运行参数、污染物的种类和数量密切相关。压裂返排液中油类物质和含盐量较高，极易使膜失去分离和渗透性能。因此，为提高膜处理的运行效果和延长膜的使用寿命，膜材料的改性修饰和膜应用前的预处理将是未来该领域重点研究方向。

2.2.4电化学法

电化学法是在外加电场作用下对废水中的污染物进行降解的水处理新技术。在压裂返排液处理中，较为常见的有电解气浮和电絮凝技术。

电解气浮法是通过电解水产生氢气、氧气和氯气(页岩气压裂返排液中含有大量氯离子)携带废水中的胶体微粒和油类物质共同上浮，达到油水快速分离的目的。电絮凝是利用铁、铝等金属物质作为阳极，经电解后产生铁离子或铝离子，在一定条件下生成大量羟基络合物和氢氧化物作为絮凝剂。絮凝剂通过压缩双电层、吸附架桥和沉淀网捕等作用使返排液中的胶体和悬浮杂质失去稳定性而实现分离。Esmaeilirad等人[33]采用软化和电絮凝技术联用对压裂返排液的处理效果进行了研究，结果发现：“水质软化+电絮凝”工艺最高可使浊度降低99%，同时返排液的TOC、Ba和Sr等物质含量均大幅降低。

2.2.5生化处理法

生化处理法因具有运行费用低、处理效果好和适用性强等优点，在油气田或高盐度废水的处理中被广泛应用。

目前，针对油气田废水和高盐废水研究较多的生化工艺有厌氧生化法、生物膜法、序批式活性污泥法等[4～6]。解庆林等人[34]采用“UASB+SBR”组合工艺对石油废水进行处理研究，当废水中Cl-浓度1.1～1.2万mg/L，COD浓度为150～400mg/L时，出水COD浓度为14～67mg/L，达到《污水综合排放标准》(GB8978-1996)的一级标准。黄文章等人[35]将经过脉冲电晕预处理后的钻井废液进行ASBR生化处理，可使进水COD和BOD5浓度分别为4897.36 mg/L和346.73 mg/L的钻井废液降低到150 mg/L和20 mg/L。

2.2.6组合工艺

研究表明，单一处理技术难以有效解决压裂返排液带来的水环境问题，采用多种工艺协同处理具有明显优势。国外不少水务公司据此开发了大量相关组合技术，并在此基础上研制了配套的移动式污水处理装置。

Veolia公司开发了集“混凝沉淀+媒介过滤+离子交换+RO”于一体的OPUSTM处理工艺，压裂返排液经处理后约可去除99.6%的TDS、99%的TOC和99.9%的硅等，90%以上的采出水可重新得到回用[23,36]。美国的CDM压裂返排液处理工艺包含“高级过滤、弱酸性阳离子交换软化、紫外线杀菌、低高压RO、蒸发和结晶”等阶段，压裂返排液经处理后约有97%的清水可以回用[23]。Halliburton公司研发的移动式CleanWaveTM水处理系统采用“水质调节+电絮凝+精细过滤”等技术联用，可去除压裂返排液中约99%的TS和总铁[37]。此外，Siemens、GE和Aquatech等水处理公司也各自研发了压裂返排液处理技术，确保页岩气开采废水经处理后可循环使用。

3　国内存在问题及现状

目前，国内部分页岩气田已进入规模化开发初期阶段。为加快发展页岩气产业，我国已相继制定了《页岩气发展规划(2011-2015年)》和《页岩气产业政策》等相关文件，明确指出“坚持页岩气勘探开发与生态保护并重”的基本原则。

我国部分页岩气开发区域水资源短缺，部分地区人口密度较大，而页岩气开采需要消耗大量的水资源，因此水资源短缺和水环境问题已成为制约我国页岩气大规模开发的关键因子之一。为此，国内不少企业和科研院所加大了页岩气开采过程中水环境保护技术的研究工作。中石油西南油气田分公司尝试开展我国页岩气压裂液返排液产排特征的资料收集和分析研究。延长石油集团开发了“微界面絮凝+催化氧化+定向脱色+强化固液分离”的页岩气压裂作业废液回用技术，并在此基础上研制了配套的一体化设备[38]。中石化近年来相继开展了页岩气压裂返排液的重复利用和达标排放技术研究，确定了以“物化处理+高级氧化”为主、化学处理为辅的联合处理工艺，获得了较好的处理效果[39,40]。然而，由于国内页岩气开采和压裂返排液处理技术研究起步较晚，且我国页岩气埋藏较深和地质条件复杂，导致压裂返排液处理难度较大，其污染防治技术目前还没有形成有效体系。

4　结　语

我国页岩气田基本属于新开发区块，附近既无合适的回注井，又距离城镇相对较远，外运处置成本较高，故深井回注和外运处置方式不适宜在我国推广应用。鉴于此，国内页岩气压裂返排液的处理宜考虑就地解决，废水经处理后现场回用实现重新压裂，或达标外排。

页岩气开采过程中水资源消耗巨大，为有效缓解开发区块的水资源压力，开展压裂返排液循环利用技术研究迫在眉睫。未来压裂返排液污染防治技术的研究应结合开发区块的具体特点，大力开发高效、低廉、方便、紧凑的污水回用技术及撬装设备，提高页岩气开采循环用水率，减少对清水资源的消耗，为我国页岩气产业的可持续发展提供环保技术支持。

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Discussion on Water Environment Pressure and Water Pollution Control Technologies in Shale Gas Exploitation

YANG Chang-jun1,2, TIAN Qing-hua1, ZHANG Yue1,2

(1.SichuanAcademyofEnvironmentalSciences,Chengdu610041,China;2.SichuanEnvironmentalProtectionScience&TechnologyEngineeringCo.,Ltd.Chengdu610041,China)

Shale gas, as an important unconventional natural gas, has become one of the hot topics in the global energy field. However, it may bring new water pollution and water resource shortage problems because of its special exploitation technology. In this paper, the water quality characteristics, pollution causes and disposal methods of the fracturing flow-back fluid of shale gas exploitation were introduced. Meanwhile, the mechanisms, application conditions and existing problems of the fracturing flow-back fluid treatment technologies are all summarized and analyzed in detail. Then, the probable develop direction of shale gas fracturing flow-back fluid treatment is put forward, which could provide reference for the domestic shale gas exploitation.

Shale gas; hydraulic fracturing; fracturing flow-back fluid; underground injection

2015-05-20

四川省科技支撑计划项目(2015SZ0007)。

杨长军(1982-)，男，河南南阳人，2013年毕业于四川大学环境工程专业，博士，主要从事环境污染防治研究。

X703.1

A

1001-3644(2015)04-0146-06