华南花岗岩型铀矿成矿元素运移及沉淀机理研究综述

许健俊，邵飞

（核工业270研究所，南昌 330200）

华南花岗岩型铀矿成矿元素运移及沉淀机理研究综述

许健俊，邵飞

（核工业270研究所，南昌 330200）

对热液成因脉型矿床为主的华南花岗岩型铀矿床成矿地质特征、含铀热液的流体来源、铀的迁移及沉淀机理研究状况进行了综述。含铀热液的大气降水是主要来源，次为幔源流体；铀的迁移形式和过程与铀在自然界的赋存状态有关，在含铀热液中铀主要以碳酸铀酰络合物和氟化铀酰络合物形式迁移，在氧逸度低的幔源流体中，铀可能以四价卤素元素络合物形式迁移；铀的沉淀与含铀热液物理-化学条件的改变有关，主要沉淀机制包括：温度和压力的快速降低、含铀热液浓缩作用及流体混合作用、幔源物质加入。对华南某一类型花岗岩型铀矿而言，可能是某一种沉淀机制发挥了主导作用，但这种沉淀机制不是惟一的，往往是多种沉淀机制相互叠加作用的结果。

含铀热液；铀的迁移；铀的沉淀机制；花岗岩型铀矿；华南

花岗岩型铀矿是我国重要的铀矿类型之一，主要集中分布于华南地区。我国花岗岩型铀矿床主要是热液成因的脉型矿床，在空间上和成因上与花岗岩类岩石密切相关，在时间尺度上，成岩事件和成矿事件是不连续的地质事件。为此，成岩后成矿元素的运移和沉淀机制，历来是花岗岩型铀矿研究的重要内容。在大量阅读、消化吸收前人文献成果的基础上，对其进行研究综述，这对花岗岩型铀矿床成矿作用及成矿理论的深入研究和指导铀矿找矿，无疑是有益的。

1 华南花岗岩型铀矿基本地质特征

华南花岗岩型铀矿绝大多数分布在后加里东隆起带内，受铀含量较高的花岗岩体控制，成矿作用是华南地区中生代110～80 Ma地壳伸展环境构造-岩浆热事件背景下的产物［1-2］。

华南产铀花岗岩一般为自加里东期至燕山期的多期多阶段侵入的复式岩体，燕山晚期酸性、中基性脉岩发育，与铀成矿直接有关的花岗岩体以较晚的燕山期为主，次为印支期，其岩石属高硅、高钾、过铝质的钙碱性岩，具陆内S型花岗岩特征，花岗岩源区与极成熟-成熟的大陆地壳具亲缘性［3-4］。产铀花岗岩体铀含量较高，一般＞10×10-6，岩体（近）外围一般都分布有铀含量高达16.53× 10-6～91.56×10-6的早寒武世地层，该地层为华南区域富铀花岗岩提供了初始铀源［5-6］。

花岗岩型铀矿床的分布与岩体出露面积大小有一定关系，大多数花岗岩型铀矿床都分布在大型花岗岩体内部及其接触带近外围。据铀矿床与花岗岩体的空间位置关系，将其分为内带型和外带型两大类铀矿床。前者可划分为硅质脉型、碎裂蚀变岩型、碱交代岩型、硅质脉交切中基性岩墙的交点型4类，外带型铀矿床主要产于岩体外接触带富含黄铁矿及有机质的沉积变质岩中切层断裂、层间断裂内。构造、地层、脉岩等对花岗岩型铀矿具明显控制作用。矿化类型主要为单铀型，矿石矿物主要为沥青铀矿及少量金属硫化物，脉石矿物主要是微晶石英、萤石及少量碳酸盐类矿物。成矿期的围岩蚀变主要有赤铁矿化、水云母化、黏土化、绿泥石化、硅化等，围岩蚀变与沥青铀矿的沉淀关系密切［7-11］。

华南花岗岩型铀矿含铀矿物的成矿年龄一般都小于100 Ma［12］，矿岩时差达数十至百余百万年。显然，大规模花岗岩浆期后热液活动并未发生铀成矿，成矿是花岗岩成岩后的地质事件。对华南主要产铀岩体铀成矿年龄统计，发现其与中基性、酸性脉岩年龄更为接近（表1），表明脉岩浆侵入活动与铀成矿具成因联系。

表1 华南花岗岩型铀矿成矿及脉岩年龄Table 1The ages of vein rock and uranium mineralization of granite type uranium deposits in South China

2 成矿热液来源

目前各种热液矿床可以识别的热液来源，包括：岩浆热液、变质热液、建造水、大气降水及幔源流体［17］。尽管已发现有岩浆型铀矿床，如美国新罕布什尔州的康韦花岗岩铀矿床、纳米比亚的罗辛矿床等［18-19］，但华南花岗岩型铀矿床是成岩后热液作用的产物。长期以来，众多学者基于对华南花岗岩型铀矿成矿地质特征认识的不断深化及对成矿流体包裹体的研究成果，认为华南花岗岩型铀矿成矿热液主要来源于大气降水［2，20-24］和幔源流体［25-28］，这两种热液及其混合产物对铀的迁移富集起重要作用。

2.1 大气降水

大气降水作为地球流体中的一个重要组成部分，在华南与燕山期花岗岩强烈活动有密切联系的铀及金、锑、汞、铅、锌、砷等中、低温矿床中具重要作用［2，29-30］，即大气降水为成矿热液主要来源，其在燕山期统一热场作用下的大范围流体运动促成了大规模成矿作用。

前人对花岗岩型铀矿床的成因观点可归纳为：岩浆热液说、热水浸出说［31］和表生成因说［32］。华南花岗岩型铀矿巨大矿岩时差的客观事实及矿床中流体包裹体成分研究、矿物中稳定同位素组成测试数据的积累，为其成矿热液源于大气降水提供了支撑，因而可以接受热水浸出说和表生成因说。尽管这两种学说，在成矿热液来源上不存在争议，但大气降水成因热液的运移方向及其是否可以浸取或溶解固相中足够的铀而演化为成矿流体，仍有不同的认识。此外，前人对成矿热液中矿化剂及其作用的研究较为薄弱（图1）。正因为如此，华南花岗岩型铀矿的加气（∑CO2）去气（∑CO2）成矿模式被提出［33-34］，该模式同样认为大气降水是成矿热液的主要来源，CO2作为矿化剂加入有利于成矿流体演化，去气作用促使铀发生沉淀。

图1 前人提出的花岗岩铀矿床成因示意图［34］Fig.1Genesis diagram of granite type uranium deposit proposed by previous researchers［34］

2.2 幔源流体

地幔流体是指富含地球内部原始成分，同时包含地壳再循环物质的超临界挥发份系统［35］。其特征是赋存于地球内部以富碱（K、Na、Li）、富挥发份（CO2、S、H2O）及原始气体（3He和36Ar）的超临界流体，具独特的溶解和输运力，极强的渗透能、化学反应能及反应速度极高的热容、萃取能力和分相不混溶性［36］。

地幔流体参与成矿在国内、外许多大型—超大型金属、非金属以及油气矿床得到证实［37］。基于对华南花岗岩铀矿矿石物质成分、与中基性脉岩具时空关联的“交点型”铀矿化类型等客观地质事实，结合成矿流体C、He和Ar同位素证据，幔源物质参与华南花岗岩型铀成矿越来越被重视［1，38-41］。综合前人研究成果，幔源物质在成矿热液组成中有3种观点：1）成矿热液全部或主要源自地幔流体；2）幔源CO2进入以大气降水为主的成矿热液；3）成矿热液为地幔流体与深部流体或大气降水的混合（图2）。

图2 华南花岗岩型铀矿床成矿模式图［1］Fig.2The metallogenic model for granite type uranium deposit in South China［1］

3 铀的迁移形式及其影响因素

3.1 铀在大气降水成因热液中的迁移

铀在自然界主要以六价铀酰（［UO2］2＋）络合物形式迁移。热力学计算表明：在pH＞8的天然水中，铀的主要迁移形式是UO2（CO3）34-；在pH＝8～5的天然水中，当∑PO4＞0.01 mg·L-1时，主要是UO2（HPO4）22-，否则为UO2（CO3）22-和UO2CO3，而在似纯水中铀迁移形式以UO2（OH）n2-n为主；在pH＜5的酸性似纯水中，以UO22＋为主；在F-、SO42-、∑PO4超出零态值的酸性水中，可形成UO2（SO4）n2-2n、UO2Fn2-n和磷酸铀酰的形式。可见，天然水的pH值、离子成分等对铀的迁移形式有重要影响［42］。

金景福根据302矿床包裹体溶液成分，对成矿热液中铀的迁移形式进行了计算，结果表明：从成矿前阶段到成矿阶段，热液中铀的迁移形式由UO2（CO3）34-向UO2F42-、UO2（CO3）22-和［UO2］2＋转变，这种形式的转变主要受热液温度和pH值下降、热液中HCO3-和CO2含量的减少及铀含量的大幅度增高所影响［43］。李学礼等对下庄花岗岩铀矿田成矿热液中铀的迁移形式也进行了计算，结果是成矿期热液中铀的迁移形式为UO2（CO3）22-和UO2F42-［21］。

据上所述，华南某些花岗岩型铀矿大气降水成因热液中铀的主要迁移形式是碳酸铀酰和氟化铀酰，这和铀与碳酸盐矿物、萤石共生的矿物推断法相一致。

3.2 铀在地幔流体中的迁移

限于花岗岩型铀成矿过程中地幔流体认识上的不统一，地幔流体中铀迁移形式文献报道较少。

有的学者［28］基于地幔流体富∑CO2特征及铀与碳酸盐矿物共生、铀矿床中方解石为主要脉石矿物等客观地质事实，同时考虑到碳酸铀酰是成矿流体中一种最稳定和最主要的搬运形式［44］，据此认为地幔流体中的铀以碳酸铀酰形式迁移。凌洪飞［22］认为地幔流体氧逸度低，除非其富含卤素元素，否则将不具有大量浸取铀的能力，或者只有当地幔流体温度降低到一定程度时，才具有较强的与铀酰结合为碳酸铀酰的能力。李子颖等［45］认为幔源流体中铀主要以四价氟、氯等络合物形式迁移。

目前，铀在地幔流体中的迁移，倾向于六价铀的碳酸铀酰和四价铀的卤素元素络合物形式。

4 铀的沉淀机制

铀与其他成矿元素一样，从热液流体中析出并沉淀与流体在成矿位置的物理化学环境的改变有关［17］。研究铀在含铀热液中的沉淀机制，可以根据铀在热液中的溶解度来考虑。影响铀溶解度的因素很多，主要有温度和压力的变化、热液与围岩反应引起的pH和Eh变化、热液中CO2的逸出［46］和热液运动状态的改变［9］等。这些因素对铀溶解度的影响，往往表现为相互叠加作用。

4.1 温度、压力的改变

世界各国积累的大量关于铀矿床矿物中气液包裹体的测温数据表明，含铀热液的温度在成矿过程中是逐渐降低的，即铀和其他元素是在降温背景下从含矿热液中沉淀和形成矿石矿物的［47］。华南花岗岩型铀矿，成矿前热液温度一般为350～250℃，成矿期含矿热液温度多为250～150℃［1］，这一温度与晶质铀矿在水中较大溶解度的温度区间相吻合（图3）。降温导致铀沉淀，取决于铀在热液中的存在形式，温度降低可以使铀酰络离子的稳定常数减小、络离子离解作用增强，有利于六价铀被还原沉淀。

图3 晶质铀矿在水中的溶解度与温度的关系（p（H2O）＝7.5×10-7Pa）（据勒穆瓦纳，1975）Fig.3Relationship of uraninite solubility to temperature in the water（p（H2O）＝7.5×10-7Pa）（After Lemoine，1975）

与温度降低相比，单纯的压力变化对铀溶解度的影响作用不大，压力变化对金溶解度的影响也不是十分明显［48］。减压而发生的含铀热液沸腾和CO2等气体的去气作用，是促使铀沉淀的关键。

温、压降低导致金属沉淀和矿床定位需满足2个条件，1）热液中矿质浓度较高；2）含矿热液的温、压在较局部范围和短距离内大幅度下降，温、压的缓慢变化不具成矿意义［49-50］。华南受陡倾硅化破碎带控制的花岗岩型铀矿化，其铀沉淀机制是含铀热液的快速降温、减压。整个过程化学反应式如下：

4.2 含矿热液浓缩作用及流体混合作用

人们早就认识到，只有当含矿热液中矿质浓度浓缩到饱和或接近饱和时，才会发生矿质沉淀。成矿热液系统矿质浓缩的主要方式包括：水-岩反应中的热液蚀变带的形成与水的浓缩；含矿热液中C、S等组份促进水的浓缩作用；含矿热液的沸腾、酸碱分异及流体相的浓缩［51］。华南花岗岩型铀矿围岩蚀变发育，蚀变具多阶段、多期次叠加特征，近矿围岩蚀变往往是有效的找矿标志，水-岩作用的产物——围岩蚀变导致含铀热液浓缩及矿质沉淀。此外产于花岗岩外带富含黄铁矿、有机质的沉积变质岩中的铀矿化，其铀沉淀一般被认为是黄铁矿、有机质还原作用的结果，但铀沉淀的本质可能是水-岩作用促使S2-、Fe2＋、C等组份进入含铀热液，继而发生矿质浓缩及沉淀［52］。

流体混合作用历来被认为是铀沉淀的重要机制，混入的流体破坏了原含铀热液的化学平衡，促使铀沉淀［17，53］。流体混合作用促成矿质沉淀的机制有：稀释作用、增大氧逸度和pH值、还原作用等，由于流体-流体间的反应速度远比流体-固相间的反应快，因而对矿质的沉淀效果也更为显著［54］。华南花岗岩型铀矿主要是大气降水成因的大规模流动区域流体与含矿热液混合导致矿质沉淀的结果。

4.3 幔源物质加入机制

热液矿床形成过程中新物质的加入是含矿热液形成和矿质卸载的重要机制，加入的新物质可分为两类，1）重要的矿化剂组份，如CO2、H2S等；2）氧化剂或还原剂［49］。幔源CO2在华南热液铀矿床成矿过程中的作用，已为众多学者所认识［1，9，12，20，25，28，33-34］。与基性脉岩有关的“交点型”铀矿床的存在［55］，为华南花岗岩型铀矿幔源物质加入促成矿质沉淀提供了事实支持（图4）。

基性脉岩侵入在带来热量的同时，也带来幔源CO2、H2S、CH4等矿化剂组份，它们有效并且快速促成含铀热液的形成，其在热驱动作用下运移，硅化破碎带是有利运移通道，随着温、压快速降低及气体逸出，矿质在脉岩与硅化破碎带交点处或硅化破碎带内沉淀。基于含铀热液形成是成矿作用基本前提的本质认识，可以充分理解幔源物质的加入是华南交点型铀矿化矿质沉淀的重要机制。

图4 小水铀矿床地质略图［55］Fig.4Geological sketch of Xiaoshui uranium deposit［55］

5 结语

华南花岗岩型铀矿成矿作用历经数十年研究，就矿床成因问题，众多学者提出了各种各样的看法，主要包括：岩浆热液说和热水浸出说［31］、表生成因说［32］、加气（∑CO2）去气（∑CO2）说［33-34］、幔源成因说［39-41，55］等。

各种成因对铀成矿流体来源、迁移形式及过程、沉淀机制都做了相应阐述。总而言之，大气降水是最重要的成矿流体来源，其次为幔源流体。铀的地球化学性质及其在自然界的赋存形式决定了铀的迁移形式和过程，在大气降水成因的含铀热液中铀主要以六价的碳酸铀酰络合物和氟化铀酰络合物形式迁移，在氧逸度低的幔源流体中不排除铀以四价卤素元素络合物形式迁移。铀的沉淀机制以往从外在的物理表现形式归结为“降温、减压、排气”，成矿作用是一种化学、动力学过程，铀的沉淀机制最重要的是：温度和压力的快速降低、含矿热液浓缩作用及流体混合作用、幔源物质的加入等。某一沉淀机制可能在华南某一类型花岗岩型铀矿中占主导地位，但不是惟一的机制，在各种类型铀矿化成矿作用过程中，往往是多种沉淀机制相互叠加作用的结果。

尽管华南花岗岩型铀矿研究成果丰硕，特别是近年来研究进展很大，但仍有许多问题尚待解决。如：幔源流体作为成矿热液来源，其组份由液体和气体共同组成还是以气体为主；理论上铀可以四价态的卤素元素络合物形式在热液中迁移，但这种迁移形式在华南花岗岩型铀矿床成矿过程中是否广泛存在还需要进一步证实。温压的改变及流体混合作用是铀沉淀的重要机制，这些作用是否会导致含铀热液运动状态的改变并促使矿质沉淀，也需要进一步研究。燕山期华南地区经历了统一热场作用下的区域流体运动和大规模中、低温成矿作用，并形成了不同元素组合的成矿分带［30］，这种区域流体运动在铀成矿过程中的作用也有待进一步研究。

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Review of study on transportation and deposition mechanisms of oreforming element for granite type uranium deposit in South China

XU Jianjun，SHAO Fei
（Research Institute No.270，CNNC，Nanchang 330200，China）

This paper reviewed the study on the uranium metallogenetic geological characteristics，source of uranium-bearing hydrothermal fluid，mechanisms of uranium transportation and deposition of granite type uranium deposits which are dominated by hydrothermal vein types in South China. Uranium-bearing hydrothermal is mainly originated from atmospheric precipitation，and the mantlederived fluids come to the second.The form of uranium transportation is related to the occurrence state of uranium in nature.In uranium-bearing hydrothermal solution，uranium is mainly transported as uranyl carbonate complex and uranyl fluoride complex.The deposition of uranium is related to the change of the physical and chemical conditions of uranium-bearing hydrotherm.The main deposition mechanisms include rapid fall of the temperature and pressure，inspissation of the uranium-bearing hydrothermal solution and fluid mixing，and joining of the mantle-derived material.For a certain granite type uranium deposit in South China，one kind of deposition mechanism may play a leading role.But it is not the only one，it is often the result of the mutual superimposition of multiple precipitation.

uranium-bearing hydrotherm；uranium transportation；mechanisms of uranium deposition；granite type uranium deposits；South China

P619.14；P595结果A

1672-0636（2015）03-0132-07

10.3969/j.issn.1672-0636.2015.03.002

2014-04-02

许健俊（1989—），男，江西南昌人，助理工程师，主要从事铀矿地质勘查及科研工作。

E-mail：xjj270@163.com