莺歌海盆地底辟带DF区天然气地球化学特征差异及其成因

吴红烛，黄志龙，裴健翔，童传新，朱建成，刘 平，朱珊珊

(1.中国石油大学 油气资源与探测国家重点实验室，北京 102249； 2.浙江省地球物理地球化学勘查院，杭州 310005； 3.中国海洋石油总公司 湛江分公司，广东 湛江 524057)

莺歌海盆地底辟带DF区天然气地球化学特征差异及其成因

吴红烛1,2，黄志龙1，裴健翔3，童传新3，朱建成3，刘 平3，朱珊珊3

(1.中国石油大学 油气资源与探测国家重点实验室，北京 102249； 2.浙江省地球物理地球化学勘查院，杭州 310005； 3.中国海洋石油总公司 湛江分公司，广东 湛江 524057)

以现代天然气地质学理论为指导，综合运用天然气地球化学分析技术、流体包裹体技术及油气成藏储层示踪技术，对莺歌海盆地中央底辟区中深层高温高压带天然气地球化学特征、成因类型、充注期次、碳同位素序列局部倒转的成因及纵横向天然气地球化学特征差异形成原因进行了研究。结果表明：高温超压带内天然气皆为热成因煤型气，其烷烃气碳同位素系列局部倒转是多期次不同成熟度天然气混合所致；高温超压带内存在4期流体充注，前2期为成熟—高成熟烷烃气，后2期为高—过成熟烷烃气和无机成因CO2，且高—过成熟天然气充注期早于无机成因CO2；底辟活动影响强度差异及天然气运移通道类型和发育方式不同，是形成不同地区高温高压带天然气地球化学特征差异的主要原因，底辟多期活动和超压带周期性愈合导致D1-1底辟核部区及其周缘D13-1区高温高压带内、外天然气地球化学特征差异。

多期混合作用；碳同位素倒转序列；高温高压带；底辟带DF区；莺歌海盆地

莺歌海盆地中央底辟带具有优越的天然气成藏条件[1]，目前已在盆地异常高温高压带(压力系数>1.8)外部莺歌海组二段上部—乐东组(称浅层)中发现了大量油气，这些天然气成分复杂，具有成藏期近、成藏时间短[2-3]及高温幕式充注[4]等特点。近年来，莺歌海盆地天然气勘探方向逐渐转向中深层异常高温高压领域，有学者认为盆地中压力系数大于1.8的强超压区天然气难以成藏[5]。目前D11、D14和W1等井先后在D1-1、D13-1和D13-2区高温高压带黄流组和梅山组大型叠置海底扇砂体储层中，获得重大天然气突破[6-9]。笔者通过对比分析D1-1、D13-1、D13-2气田高温超压带内外天然气组分和同位素特征、气藏储层包裹体均一温度及黏土矿物含量资料，结合前人成果，对盆地中央底辟区中深层高温超压带天然气成因类型、充注期次、碳同位素序列局部倒转的成因及纵横向天然气地球化学特征差异形成原因进行了研究，以期丰富高温高压带天然气成藏理论。

1 区域地质概况

莺歌海盆地是在前古近系基底上发育的新生代高温高压盆地，盆地以①号断裂和黑水河大断裂为界，可划分为3个一级构造单元：莺东斜坡、莺西斜坡、中央坳陷(图1)。其中，中央坳陷内的莺歌海凹陷发育5排底辟构造(底辟构造所在区域称为中央底辟带)，研究区位于底辟带北部，包括D1-1底辟核部区及底辟波及区的D13-1、D13-2和D13-2w区(图1)，目的层位黄流组(N1h)和梅山组(N1m)处于高温超压带。前人研究表明，盆地存在2套气源岩：渐新统崖城组和中新统三亚—梅山组[10-11]。崖城组是一套海岸平原含煤烃源岩，在临高地区及其东北可能有分布。中新统烃源岩主要分布于中央坳陷区，是底辟区浅层气田的主要气源岩。截至2012年底，研究区内成功钻探20余口高温高压探井，在异常高温高压带发现大量岩性气藏和构造—岩性气藏。

2 天然气地球化学特征及其差异

2.1 天然气组分特征及其差异

中央底辟区高温超压带天然气组分由烃类和非烃类2部分组成，其组成特征与浅层天然气相同(表1)：(1)天然气组成中甲烷和二氧化碳含量差异大：底辟核部区D1-1气田及其周缘D13-1气田天然气甲烷和CO2含量变化范围宽(与该气田浅层N2y天然气特征相似)，甲烷含量为22.21%～84.66%，二氧化碳含量为1.94%～69.40%；距离D1-1较远的D13-2气田天然气组分变化范围相对较窄，以烃类为主，CO2含量低；D29-1气田超压带内天然气组成与浅层的相似，以低烃类含量和高CO2含量为特征。(2)重烃含量低，一般不超过3.0%，且随碳数增加，重烃含量逐渐降低。(3)天然气干燥系数(C1/C1～5)介于0.95～0.99，大都属典型干气。(4)天然气中N2含量介于1.31%～30.15%，多数气藏中N2含量大于5.0%。

图1 莺歌海盆地区域构造划分与地层柱状图 据中海油湛江油田分公司(1999), 略修改。

2.2 天然气组分同位素特征及其差异

与浅层天然气相比，中深层高温超压带内天然气组分碳同位素具有如下特征(表1)：(1)甲烷碳同位素(δ13C1)分布范围较窄(-39.27‰～-30.28‰)，重δ13C1样品更多，未见小于-40.0‰样品，表明中深层高成熟度天然气会更多；(2)乙烷和丙烷碳同位素分布范围明显较宽，超压带内天然气δ13C2为-24.0‰～-27.0‰，δ13C3为-23.0‰～-27.0‰，δ13C2和δ13C3较中浅层天然气偏轻1.0‰～2.0‰，且有较多的样品δ13C2、δ13C3小于-27.0‰，反映深部气源贡献更大；(3)超压带内天然气δ13CCO2为-20.0‰～0‰，与浅层的基本相同，具有机和无机2种成因。

不同地区高温超压带内天然气组分碳同位素还具有差异：底辟波及区D13-2气田天然气δ13C1明显轻于底辟核部D1-1气田及其周缘的D13-1气田天然气(表1)；D13-2气田天然气δ13CCO2值多小于-10.0‰(表1)，以有机成因为主，D13-1气田和D1-1气田天然气δ13CCO2为-10.5‰～-0.65‰，多数样品大于-6.0‰，为无机成因。说明距离底辟较远的D13-2气田可能是一个相对独立的成藏单元，受底辟影响很弱。

此外，高温超压带内的天然气多见碳同位素局部倒转序列，但倒转天然气样品数在不同地区分布也有差异；底辟核部D1-1气田天然气多数样品局部倒转，底辟周缘D13-1气田部分样品局部倒转，距离底辟区较远的D13-2气田则以正序列为主(表1)。

表1 莺歌海盆地D区浅层与高温高压带天然气组分、碳同位素特征统计

*表示未检测到C4烷烃气。

图2 莺歌海盆地中央底辟区中深层高温超压带内烷烃气类型及二氧化碳成因

3 天然气地化特征差异形成原因

3.1 天然气成因类型分析

戴金星等[12]认为δ13C2>-27.5‰的烷烃气是煤成气，δ13C2<-29.0‰的是油型气；王世谦[13]、张士亚等[14]、刚文哲等[15]指出煤型气δ13C2>-29.0‰。而研究区中深层超压带内的天然气δ13C2介于-28.79‰～-22.32‰，若采用董伟良等[16]的莺—琼盆地煤型气划分标准(δ13C2>-28.0‰)，则D13-2气田的W4气藏和D11气藏天然气为油型气(δ13C2<-28.0‰)，这与研究区源岩有机质类型为Ⅲ型的事实相悖，因此，笔者认为研究区煤型气划分标准定为δ13C2>-29.0‰更合适(图2a)。此外，天然气iC4/nC4比值大小也能反映其成因类型，煤型气该值一般大于0.8[17]，研究区天然气主要是煤型气(图2b)。天然气δ13C1皆大于-40.0‰，δ13C2-δ13C1为4.6‰～11.9‰，不难判断其应为热成因气。

研究区各气藏中，CO2气体含量和同位素特征差异较大。D1-1和D13-1气田超压带内的δ13CCO2介于-9.37‰～0.65‰(一般重于-6.0‰)，CO2含量都在20%以上(图2c)，属于典型的无机成因气；而D13-2气田超压带内CO2以有机成因为主(δ13CCO2偏轻，一般小于-10‰)，其含量低，一般不足2%，与富甲烷烃类气体伴生。

3.2 天然气来源与期次剖析

3.2.1 高温超压带内天然气来源

根据沈平等[18]建立的莺—琼盆地δ13C1-Rc关系方程(δ13C1=60.21 logRc-36.24)和莺歌海盆地气源岩埋深D-Rc关系方程(D=4 801.7 logRc+3 666.2)，东方区高温高压带天然气主力气源Rc为0.89%～1.26%，埋深为3 400～4 100 m，即烃类主要来自黄流组和梅一段上部泥岩，这显然与本地区地质实际情况不符。利用“九五”梅山组岩样测定结果建立的莺—琼盆地δ13C1-Rc关系方程(δ13C1=10.388Rc-47.864)计算，发现其Rc值较沈平等[18]公式计算结果略高，D1-1和D13-1气田黄流组和梅山组天然气为高成熟气(对应Rc值为1.34%～1.69%)，D13-2气田黄流组天然气为成熟—高成熟气(对应Rc值多介于0.83%～1.43%)，推测其主力气源岩为梅山组泥岩，这与“十一五”研究成果“烃类主要来自梅山组”和前人[2,6-7,19]研究认识基本一致，也符合东方区成藏期近和幕式充注的地质条件。东方区目前尚无中新统三亚—梅山组泥岩镜质体反射率数据，但盆地高温高压带源岩演化受强超压抑制作用已被证实[11]。采用中央凹陷D1、邻区LD22-1-7和受超压抑制作用明显的LD30-1-1A[20]3口井泥岩Ro与深度关系，推测东方地区(不论是底辟区还是底辟波及区)埋深小于4 000 m的黄流组泥岩Ro不足0.75%(图3)。因此，中央底辟区深层超压带内天然气主要来自深部梅山—三亚组烃源岩或渐新统烃源岩，莺—黄组烃源岩贡献较小。

图3 莺歌海盆地中央底辟区中深层高温 超压带内天然气成熟度与泥岩成熟度对比

3.2.2 高温超压带内天然气充注期次

D12井黄流组Ⅲ气组储层包裹体均一温度表明，该气藏至少存在2期流体充注(图4a)。从气藏现今的天然气组分含量和同位素来看，这2期流体是以烷烃气为主，CO2含量低，2期天然气混合充注也导致了该气藏烷烃气碳同位素的局部倒转(表1)。此外，从D12井黏土矿物中伊利石含量、伊—蒙混层中蒙脱石含量随深度演化关系看，气藏所在储层的伊利石含量(<35%)明显低于周围的泥岩(>42%)，伊—蒙混层中蒙脱石含量(约20%)高于围岩(<10%)，这与该气藏存在早期天然气充注、抑制了储层黏土矿物的转化是密切相关的。

D13-1气田E4井黄流组Ⅰ气组和E6井黄流组Ⅱ气组储层包裹体均一温度显示，这2个气藏存在3期流体充注(图4b, c)，第三期流体是以无机成因二氧化碳(δ13CCO2>-4.0‰)为主(表1)，气藏CO2含量皆大于40%，它对应于郝芳等[4]分析的D1-1浅层气田第四期充注流体，即CO2为最后一期充注。该气藏δ13CCO2>-4.0‰，可能是深部无机碳酸盐岩分解形成的，这期流体充注时温度很高(>190 ℃)，导致气层段储层黏土矿物转化异常，即黏土矿物中伊利石含量明显高于周围的泥岩。

超压带内δ13C1>-34.0‰的天然气(对应Rc>1.33%)既有与无机成因CO2伴生的，也有与有机成因CO2共生的(CO2含量都不高)(图5, 表1)，表明存在一期δ13C1>-34.0‰的高—过成熟烷烃气的充注，这期天然气与无机CO2(对应郝芳等[4]认为的第四期天然气)并非同一期充注的，它也有别于D1-1中浅层气田第二和第三期流体(据郝芳等[4]研究，其δ13C1介于-40.0‰～-36.0‰)。前人研究也指出，中央底辟区烷烃气充注早，无机CO2为晚期充注[2,4]，充注期在距今0.4 Ma之后[6]。综合分析认为，盆地深层超压带存在4期充注，其中，前3期为热成因烷烃气充注，高—过成熟天然气和无机CO2为最晚的2期，但高—过成熟天然气充注要早于无机成因CO2。

3.3 天然气碳同位素倒转成因

有机成因天然气碳同位素序列局部倒转成因有4种[21-24]：(1)烷烃气的某一或某些组分被细菌氧化；(2)有机成因气与无机成因气混合；(3)油型气与煤型气混合；(4)同源不同期气或同期不同源气的混合。

图4 莺歌海盆地中央底辟区深层高温超压带内气藏储层包裹体均一温度

图5 莺歌海盆地中央底辟区深层高温超压带内天然气充注期次分析

3.3.1 倒转不是某组分被细菌氧化所致

目前，这些碳同位素倒转的天然气，随碳数增大其烷烃气含量依次减小，故其碳同位素倒转不是细菌氧化作用造成的。并且很多倒转序列气藏埋深大于2 000 m，气藏温度在95～145 ℃之间，缺乏细菌氧化作用存在的条件。此外，在生物降解过程中，丙烷含量的降低速度较异丁烷的大得多。根据天然气C2/iC4-C2/C3关系图(图6a)不难看出，中深层超压带天然气并未遭受过生物降解，其组分含量的变化主要是热成熟度变化引起的。

3.3.2 倒转不是有机与无机烷烃气的混合

有机与无机成因气δ13C1一般为-30.0‰[21]，且无机成因气烷烃碳同位素系列完全倒转(即δ13C1>δ13C2>δ13C3>δ13C4)[17]。目前，莺歌海盆地所发现的天然气δ13C1皆轻于-30.0‰，也不存在完全倒转的碳同位素系列，说明并不存在无机成因烷烃气。

3.3.3 倒转不是油型气与煤型气的混合

目前，在盆地中央底辟区浅层和中深层高温高压带内所发现的天然气，其δ13C2>-29.0‰，多数样品的δ13C2>-27.0‰，主要为煤型气，不存在确切的油型气(表1)。此外，中新统和渐新统烃源岩有机质类型皆为腐殖型[11]，缺乏腐泥型有机质，即不具备油型气形成的物质基础。因此，油型气和煤型气混合也不是导致研究区天然气碳同位素倒转的主要原因。

3.3.4 倒转是多期混合作用的结果

按照James混合气判识方程，D1-1气田黄流—梅山组和D13-1气田黄流组天然气皆落在高演化阶段天然气混入区，D13-2气田黄流组天然气则处于低演化阶段天然气混入区(图6b)，即3个气田的天然气是不同成熟度天然气混合形成的。前文研究表明，深层超压带内存在3期烃类充注，前2期成熟度相对较低，后1期为高—过成熟天然气。此外，前人研究也显示D1-1气田中浅层至少有3期流体充注，前2期充注流体以CH4为主，仅含少量有机CO2，并且第二期烃类碳同位素重于第一期[19]。因此，东方地区存在多期富甲烷天然气充注，且各期天然气成熟度有较大差异，这可能是导致研究区碳同位素倒转的主要原因。

3.4 天然气地化特征分布差异的成因

3.4.1 天然气地化特征平面差异及其成因

前文已述，底辟核部D1-1区和D13-1区存在4期天然气充注。而D13-2区W9井在莺歌海组中下部发现的气藏中，检测到天然气组分以无机成因CO2为主(表1)，证实该地区也存在第三期和第四期天然气充注，说明不同地区超压带天然气在气源和充注期次方面并无太大差异。

底辟活动影响强度可用距离远近来反映(图7)，随距底辟距离增大(强度减弱)，CH4含量升高，CO2含量降低，13C1减小(成熟度降低)，13CCO2也减小(逐渐变成有机成因为主)，说明底辟活动影响强度造成其周边不同地区的同一层段(或带)天然气地球化学特征和聚集规律的差异。同时，由图7可判断D1-1底辟的影响范围应在距核部10 km之内，10 km之外影响可能很弱(或不受其影响)，因此，D13-2区天然气品质变好，以发育富烷烃天然气为主。

天然气地化特征的这种平面差异与这3个地区的输导通道类型及组合方式的差异相关。D13-2区以微断裂为主要垂向输导通道，这些近直立的微断层不仅断距小，其延伸长度也大小不一，多发育在中新统地层内部，地震剖面上表现为同相轴轻微扭曲，被近年的勘探证实是真实存在的(以前无法确认)，这种通道不利于幕式流体运移。该区高温高压带天然气的聚集与传统的浮力作用下渗滤型充注模式相似，聚集规律上表现为先充注形成的气藏受后期改造作用弱(如W1、W3、W4等井黄流组)，晚期生成的天然气则多向浅层圈闭中进行聚集(如W9井莺歌海组)。D1-1底辟核部及周缘D13-1区则以底辟为主要运移通道，它由密集微断裂和裂缝组成，跨越梅山—三亚组，甚至有可能沟通盆地深部渐新统烃源岩，有利于深部来源流体垂向运移、多期混合和改造，即该地区在盆地异常超压体破裂—愈合—再破裂—再愈合的循环过程中，既是天然气有利运移和聚集区，也是已聚集气藏改造最为强烈地区。因此， D1-1、D13-1区多形成这种“高成熟度、富无机成因CO2组分、碳同位素序列局部倒转”的多期混合改造型天然气气藏。

图6 莺歌海盆地中央底辟区深层高温超压带烷烃气碳同位素倒转成因

图7 莺歌海盆地中央底辟区中深层高温超压带内天然气组分、碳同位素与其距底辟距离的关系

3.4.2 天然气地化特征垂向差异及其成因

底辟核部D1-1、D13-1气田天然气组成和同位素特征基本相似(表1, 图7)，说明二者具有相同的气源。这2个气田高温高压带天然气以后期高—过成熟烷烃气、富无机CO2组分为主，其浅层还发育一类与有机CO2伴生的成熟—高成熟烷烃气(图8)。笔者认为，这是D1-1底辟的多期活动及盆地超压的周期性释放[4,25]形成的成藏特征：即早期未发育超压的黄流组(或梅山组)储层中，首先聚集了成熟—高成熟天然气(这种天然气以富烷烃和有机成因CO2为特征)，直至该地层中超压的形成和底辟的再次活动，已聚集成藏的成熟—高成熟天然气遭受破坏，大部分发生再运移(或散失)至浅层莺歌海组聚集，形成次生气藏；而中深层黄流组被破坏的气藏中则再次聚集后期生成的高—过成熟天然气和无机成因二氧化碳，气藏中残留的天然气与后期高—过成熟天然气混合，便形成了底辟核部及周缘气藏中烷烃气碳同位素序列局部倒转的面貌；除此之外，还有部分高—过成熟天然气和无机成因CO2向浅层运移成藏。这样便形成了该地区高温高压带发育多期混合改造型气藏，其外部正常压力带(或压力过渡带)发育次生型成熟—高成熟烷烃气藏和后期充注的富无机成因CO2、高—过成熟烷烃气组分的气藏。

图8 莺歌海盆地热成因天然气组分碳同位素与深度关系

D12、E4、E6井中包裹体均一温度研究显示，中深层超压带内存在有1期成熟—高成熟烷烃气(对应100～140 ℃)充注，但D1-1和D13-1气田黄流组(或梅山组)现今所发现的天然气均为高—过成熟天然气，这种矛盾正是超压带内外分期运移替换、分段再聚集成藏模式的真实反映。此外，D11井3 410～3 450 m井段梅山组天然气甲烷碳同位素为-30.69‰(计算Rc为1.65%)，C1/C1～5却为0.85，表现出湿气特征，盆地内这种反常的天然气正是超压带内高—过成熟天然气与早期残留成熟天然气混合所致。

4 结论

(1)莺歌海盆地高温超压带天然气为热成因煤型气。在高温高压带，底辟核部D1-1气田及其周缘D13-1气田烷烃气为高—过成熟天然气，CO2以无机成因为主；D13-2气田发育成熟—高成熟天然气，CO2多为低含量的有机成因。

(2)中央底辟区高温高压带热成因煤型气存在4期流体充注，前2期为成熟—高成熟烷烃气，后2期分别为高成熟—过成熟煤型气及无机二氧化碳，高成熟—过成熟气充注期早于无机二氧化碳；多期次不同成熟度煤型气混合是形成烷烃气碳同位素系列局部倒转的主要原因。

(3)造成底辟核部D1-1气田及其周缘D13-1气田富集“高成熟度、富无机成因CO2组分、碳同位素序列局部倒转”的多期混合改造型天然气，而底辟波及区D13-2气田则发育“富烷烃、含低含量有机成因CO2、烷烃碳同位素正序列为主”的早期原生型天然气这种平面分布差异的主要原因是底辟活动影响强度、各地区输导通道类型及组合方式差异。底辟多期活动和超压带周期性愈合导致底辟核部区中深层富集多期混合改造型天然气，其浅层发育再运移形成的次生气藏。

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(编辑 徐文明)

Causes of natural gas geochemical differences in the high-temperature and overpressure zone of DF1-1 diapir belt, Yinggehai Basin

Wu Hongzhu1,2, Huang Zhilong1, Pei Jianxiang3, Tong Chuanxin3, Zhu Jiancheng3, Liu Ping3, Zhu Shanshan3

( 1.StateKeyLaboratoryofPetroleumResourceandProspecting,ChinaUniversityofPetroleum,Beijing102249,China;2.ZhejiangGeophysicalandGeochemicalExplorationInstitute,Hangzhou,Zhejiang310005,China;3.CNOOCZhanjiangBranch,Zhangjiang,Guangdong524057,China)

Natural gas geochemistry, fluid inclusion analysis and gas reservoir accumulation tracers, have been used to study natural gas geochemical characteristics, genetic types, filling period, cause of carbon-isotope partial inverse sequence and the causes of gas variability both vertically and horizontally in the high-temperature and high-pressure belt in the central diapiric zone of the Yinggehai Basin. In the high-temperature and overpressure area, natural gas is thermogenic coal-type gas, and the partial inversion of carbon isotopes of alkane gas is caused by the mixture of multi-period gases that are of different maturities. There are four periods of fluid filling in the high-temperature and overpressure area. The first two periods are mature or high-maturity alkane gas, while the second two periods are high-maturity or over-mature alkane gas and inorganic CO2.The filling period of the high-maturity and over-mature alkane gas is earlier than that of the inorganic CO2. The influence of different diapiric activity, together with different gas migration channel types and development is the main reason for gas differences in different high-temperature and high-pressure zones. Multi-periodic diapir activity and periodic occurrence of overpressure caused the gas chemistry differences inside and outside of the high-temperature and high-pressure zone in the diapir core of D1-1 and nearby D13-1.

multi-period mixing; carbon isotope inverse sequence; high-temperature and overpressure zone; DF zone in diapir belt; Yinggehai Basin

1001-6112(2015)02-0211-09

10.11781/sysydz201502211

2014-03-24；

2015-01-11。

吴红烛(1985—)，男，博士，从事油气藏形成与分布研究。E-mail:wuhongzhu_001@163.com。

国家科技重大专项项目“莺琼盆地低品位天然气成藏机制与潜力分析”(2011ZX05023-004-008)资助。

TE122.1

A