He／H离子辐照损伤及其对ODS钢显微硬度的影响研究

韩录会，法 涛，，赵雅文，张 丽，向 鑫，刘柯钊

（1．中国工程物理研究院，四川绵阳 621900；2．表面物理与化学重点实验室，四川绵阳 621907）

He／H离子辐照损伤及其对ODS钢显微硬度的影响研究

韩录会1，法 涛1，2，赵雅文1，张 丽1，向 鑫2，刘柯钊2

（1．中国工程物理研究院，四川绵阳 621900；2．表面物理与化学重点实验室，四川绵阳 621907）

为研究氧化物弥散强化铁素体钢（ODS钢）中的He／H离子协同辐照效应，本文开展了室温条件下ODS钢的He／H离子单一及复合辐照实验，并研究了辐照损伤对其显微硬度的影响。实验结果表明：He／H离子主要分布在损伤峰值附近；H离子辐照对ODS钢显微硬度的影响大于He离子；H离子的引入导致He离子低温解吸峰消失，而He离子的注量减半则使其热解吸起始温度升高；He、H离子与材料中缺陷相互作用不同是影响显微硬度及正电子寿命结果的主要因素。

ODS钢；He／H离子；辐照损伤；显微硬度

氧化物弥散强化铁素体钢（ODS钢）具有优良的高温强度和抗辐照肿胀性能，特别是用此合金做成的核燃料包壳管，使用在快堆上具有抗液体钠腐蚀和与钠液有良好的相容性等特性，因而是未来聚变堆、快堆的优良候选结构材料［1］。然而，在聚变堆中，高能中子辐照不仅在材料内产生大量离位损伤，还会通过（n，α）、（n，p）嬗变反应在材料内产生大量氢和氦，这些因素共同作用会对材料性能造成严重影响［2］。文献［3－4］表明，单一H或He离子辐照在一定条件下均会使材料力学性能褪化。然而，两种离子协同辐照对材料性能的影响及其微观机制尚不清楚，因此有必要对此问题开展研究［5］。

本文对ODS钢开展室温下He／H离子单一和复合辐照实验，对辐照前后ODS钢的显微硬度变化进行分析，并研究其微观变化机制。

1 实验

试样为12Cr－ODS钢，辐照实验前采用SRIM软件对多能量He／H离子在ODS钢中的分布及产生的离位损伤进行模拟，结果如图1所示。

确定相应参数后，在北京大学核物理教育部重点实验室开展室温条件下的He／H离子辐照实验，离子能量及注量比例由图1的SRIM模拟结果确定，离子注量列于表1。

辐照实验完成后，首先在CAMECA IMS 4f二次离子质谱仪上对He／H离子深度分布进行分析，分析时采用能量为10keV的Cs＋离子作为离子源；然后利用200g载荷对样品显微硬度进行分析；最后采用常规正电子寿命谱仪、氦检漏仪及透射电镜对材料中的辐照损伤开展分析研究。

表1 离子注量Table 1 Fluence of ion

2 结果与讨论

图2为He／H离子深度分布曲线（He离子分布曲线中小峰为探测器本身的噪声信号），其中He、H离子注量均为1×1015cm－2。对于H离子，峰值浓度Cm和投影射程RP分别为2．57× 1019cm－3和4．77～4．79μm，对于He离子则分别为3．38×1019cm－3和4．33～4．39μm。与图1对比可知，He／H离子深度分布数据与SRIM模拟结果吻合较好，两者存在微小差别的原因为：1）SRIM模拟未考虑离子辐照过程中的温升效应引起的间隙原子扩散；2）SRIM模拟未考虑材料微观结构的影响，如离子沟道效应等［6］。He／H离子与辐照产生的微缺陷相互作用，从而对显微硬度及正电子寿命等结果产生影响。

图1 ODS钢中多能量He／H离子的分布及离位损伤SRIM模拟结果Fig．1 SRIM simulation results of multi－energy He／H ion distribution and displacement damage in ODS steel

图2 He／H离子深度分布曲线Fig．2 Depth distribution curve of He／H ion

图3为样品辐照前后的显微硬度，可看出：1）显微硬度随离子注量的增加而增大；2）在相同注量条件下，显微硬度从大到小依次为H离子、He／H离子及He离子。第1个现象可归因于辐照硬化，即更高注量离子辐照产生更多的空位团及位错环等缺陷，这些缺陷阻碍了晶粒间的相对滑移，粒子间摩擦应力增大使材料显微硬度增加［7］；第2个现象则源于He／H离子与缺陷的相互作用差异。在He／H离子辐照条件下，预先引入的He离子与辐照产生的空位缺陷结合形成缺陷复合体，这些缺陷复合体又成为H离子的有效捕获中心，H－He－空位复合体演化成的气泡进一步阻碍了位错滑移，使硬化效应增强［8］，这是相同注量条件下He／H离子辐照显微硬度大于He离子辐照的原因；此外，H离子辐照条件下会形成极高数密度的小尺寸位错环及微孔洞［9］，而He离子辐照条件下会在位错、晶界、弥散颗粒界面形成氦泡，当He离子含量较低时（＜1．0%（原子百分比）），氦泡对位错的阻止势垒小于位错环及微孔洞，当He离子含量较高时才能通过冲出位错环机制对位错滑移形成强的阻止势垒［10］。本实验中He／H离子含量小于1．0%，这可能是H离子辐照显微硬度大于He离子辐照的原因。

图3 样品辐照前后的显微硬度Fig．3 Micro hardnesses of un－irradiated and irradiated samples

图4 样品辐照前后的正电子寿命结果Fig．4 Positron lifetimes of un－irradiated and irradiated samples

图4为样品辐照前后的正电子寿命结果，可看出，经离子辐照后短寿命τ1略有增加，从辐照前的123ps增加到高注量H离子的131ps，而长寿命τ2从277ps增加到296ps。对于H离子辐照样品，τ1、τ2随离子注量增加而增大，对于He离子、He／H离子辐照样品，τ1、τ2则随离子注量增加而减小。τ1为正电子在单空位、位错环等小型缺陷中的寿命，而τ2为正电子在空位团簇等大型缺陷中的湮灭寿命。H原子易于在金属中扩散，大部分H原子都扩散到晶体点阵间隙，少部分可能被空位、位错、晶界等缺陷捕获；而He原子为惰性气体原子，倾向于被空位团簇捕获，且H－空位复合体解离能小于He－空位复合体解离能，因此H离子辐照样品由于空位团缺乏填充原子而寿命变大，He离子、He／H离子辐照样品由于空位团被He离子、He／H离子填充而寿命减小［11－13］。

图5为单束He离子辐照样品与He／H离子共辐照样品的热氦解吸曲线，与单束He离子辐照样品相比，He／H离子共辐照样品370℃附近的热解吸峰消失，且氦热解吸起始温度升高。H离子的引入和更多的He离子及空位形成了缺陷团簇，随温度升高缺陷团簇逐渐演化成气泡，从而降低了低温区氦的解吸量，这是He／H离子共辐照样品370℃附近的低温区热解吸峰消失的原因［14］；此外，由于氦的热解吸温度随离子注量的增加而降低，He／H离子共辐照样品中，He离子的注量减半，因而其热解吸起始温度升高［15－16］。

图6为样品辐照前后的透射电镜结果。辐照前样品中主要缺陷为位错，辐照后样品中出现了微缺陷（空洞或泡）。在峰值损伤区，He离子辐照效应最明显，H离子辐照损伤最小，这与图1的SRIM模拟结果一致；在入射程上，H离子辐照样品中微缺陷数量最多，He／H离子共辐照样品次之，He离子辐照样品微缺陷数量最少，这些微缺陷是位错滑移的阻止势垒，且与微缺陷数量呈正比关系，而位错滑移阻止势垒的高低决定了显微硬度的大小，这从微观上解释了He／H离子辐照样品显微硬度不同的现象。

图5 辐照ODS钢样品的热氦解吸曲线Fig．5 Thermal helium desorption curve of irradiated ODS samples

图6 样品辐照前后的透射电镜结果Fig．6 TEM results of un－irradiated and irradiation samples

3 结论

1）注入的He／H离子在ODS钢中主要分布在损伤峰值附近。

2）H离子易于扩散至晶格点阵内，而He离子倾向于被空位团等缺陷捕获，且H－空位复合体解离能小于He－空位复合体解离能，这是He、H离子辐照样品正电子寿命存在差异的原因。

3）H离子的引入导致He离子低温区解吸峰消失，而He离子的注量减半使其热解吸起始温度升高。

4）He、H离子辐照形成的缺陷对位错滑移阻止势垒的高低是影响显微硬度的主要因素，且与单束He离子辐照样品相比，后引入的H离子使显微硬度进一步增加。

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He／H Ion Irradiation Damage and Effect on Micro Hardness of ODS Steel

HAN Lu－hui1，FA Tao1，2，ZHAO Ya－wen1，ZHANG Li1，XIANG Xin2，LIU Ke－zhao2
（1．China Academy of Engineering Physics，Mianyang621900，China；
2．Science and Technology on Surface Physics and Chemistry Laboratory，Mianyang621907，China）

In order to study the synergetic effect of He／H ion in ODS steel，single and co－irradiation experiments of ODS steel were carried out at room temperature，and the effect of irradiation damage on micro hardness of ODS steel was investigated．The experimental results show that He／H ion is mainly distributed around damage peak，H ion irradiation has greater influence on the micro hardness than that of He ion，the introduction of H ion causes the disappearance of He ion low temperature desorption peak，the fluence of He ion reduced by half makes the initial desorption temperature rise，and the micro hardness and positron lifetime results can be mainly ascribed to the difference of He and H ion interaction with defects．

ODS steel；He／H ion；irradiation damage；micro hardness

TL341；TG142．23；TL46

：A

：1000－6931（2015）03－0567－05

10．7538／yzk．2015．49．03．0567

2013－12－07；

2014－11－04

国家自然科学基金资助项目（91026017）

韩录会（1982—），男，四川绵阳人，助理研究员，硕士，从事核材料辐照损伤研究