内蒙狼山成矿带东升庙多金属硫化物矿床硫的来源及矿化过程*

2015-03-15高兆富朱祥坤张衎罗照华包创唐超

岩石学报 2015年12期

高兆富朱祥坤张衎罗照华包创唐超

GAO ZhaoFu1，2，ZHU XiangKun1＊＊，ZHANG Kan1，LUO ZhaoHua2，BAO Chuang1，2 and TANG Chao1，2

1. 中国地质科学院地质研究所，国土资源部同位素地质重点实验室，大陆构造与动力学国家重点实验室，北京 100037

2. 中国地质大学地球科学与资源学院，北京 100083

1. MLR Key Laboratory of Isotope Geology，State Key Laboratory of Continental Dynamics，Institute of Geology，Chinese Academy of Geological Sciences，Beijing 100037，China

2. School of Earth Sciences and Resources，China University of Geosciences，Beijing 100083，China

2015-06-01 收稿，2015-09-08 改回.

狼山造山带位于华北板块北缘西段，经历了新太古代和古元古代结晶基底形成与变形、元古宙时期被动陆缘裂解(翟明国和卞爱国，2000;彭润民等，2010)、海西期以来的挤压造山(彭润民等，2007b)等一系列构造演化过程。该造山带记录了西伯利亚板块与华北板块离散及汇聚的历史，保存了古亚洲洋扩张、消亡以及华北古大陆边缘增生和造山等重要信息，并赋存大量的锌、铅、铜、铁、金等矿产资源，是中亚成矿域的重要组成部分(彭润民和翟裕生，2004;彭润民等，2007a)。元古宙时期形成了与被动陆缘裂解过程相关的铜铅锌硫化物矿床(图1)，而海西期以来挤压造山过程中的岩浆热液活动不但形成了少量斑岩型矿床，而且对早先形成的矿床产生了明显的叠加改造作用(彭润民等，2007b)。

东升庙矿床是狼山成矿带最大和最典型的铅锌多金属硫化物矿床，其成因研究对于狼山成矿带成矿机制的解析具有重要意义。目前该矿床硫的来源及成矿过程仍存在争议。前人研究表明，东升庙矿床的硫既可能来自于古海水(或层间水)硫酸盐的还原作用(王可南，1984;李兆龙等，1986;夏学惠和赵晓，1990;夏学惠，1992a)，也可能有岩浆来源硫的参与(李兆龙等，1986;夏学惠和赵晓，1990)。另外，修世荫(1987)和夏学惠(1992a)认为细菌还原作用是成矿过程中主要的硫酸盐还原方式，而缪远兴和冉崇英(1992)认为非生物还原作用在硫酸盐还原过程中占主导。

硫化物的硫同位素特征很早就被认为可以用来指示硫源和成矿机制(Ohmoto and Rye，1979)，但目前东升庙矿床的硫同位素研究缺乏系统分类。热液矿床中围岩与矿石中的硫化物通常具有重要的成因联系，二者对比研究对矿床成因机制的限定有重要意义。本文对东升庙多金属硫化物矿床矿石和围岩中硫化物的硫同位素地球化学特征进行对比研究，从而探讨东升庙矿床硫的来源和矿化过程。

图1 华北板块北缘西段古环境示意图(据涂光炽，2000)1-陆洋边界;2-重要矿床;3-推测基底断裂;4-主要地名Fig.1 A sketch map of paleogeography in the northwestern margin of the North China Craton (after Tu，2000)1-border lines between mainland and ocean;2-key deposits;3-speculated basement faults;4-main geographic names

1 地质概况

内蒙古狼山地区新元古代狼山群(彭润民等，2010)覆盖于太古宙乌拉山群变质杂岩之上，是一套浅变质的细碎屑岩-碳酸盐岩地层，被认为是裂谷沉积序列(彭润民等，2007a)，并在后期造山过程中发生了一定程度的剪切变形(Zhong et al.，2015)。除了少量石炭纪-二叠纪的海相地层外，其它古生代沉积地层在狼山地区很少出露(图2)。另外，大部分古老地层都被侏罗纪-第四纪的陆相沉积物所覆盖(图2)。晚古生代的黑云母花岗岩、花岗闪长岩以及各类中性侵入岩在本区大量出露(图2)，另外有少量元古宙、加里东期和燕山期的小型侵入岩体(彭润民等，2007b)。

狼山成矿带铅锌硫化物矿床的赋矿地层是新元古代狼山群第二岩组(夏学惠和赵晓，1990;夏学惠，1992a，b;江晓庆，1994)，相当于渣尔泰山群的“增隆昌组+ 阿古鲁沟组”，含矿岩系原岩属克拉通边缘断陷盆地滨浅海-海湾或泻湖相的富含碳质、泥质的粉砂岩-碳酸盐岩建造(彭润民和翟裕生，2004;彭润民等，2007a)。含矿岩系下部有一薄层含铜石英岩，中上部为一套白云石大理岩和绢云石墨片岩互层的类复理石建造(缪远兴和冉崇英，1992)。

狼山-渣尔泰山裂陷槽呈近东西向展布于华北地台北缘西段，总长约400km，宽30 ～50km，一般分为南、北两带，其中的三级断陷盆地被认为是各个典型硫化物矿床产出的具体场所(图1;彭润民等，2000)。成矿带内迄今已找到了产在新元古界狼山群中的东升庙、炭窑口等大型和超大型多金属硫化物矿床以及与海西期以来造山过程中次火山活动和岩浆侵入作用有关的欧布拉格斑岩型铜金矿床等(彭润民等，2007b)。

东升庙矿床是产在狼山南带的一个超大型的铅锌多金属矿床，矿区层状、角砾状以及块状富硫化物矿石大量产出，硫铁矿储量在2 亿吨以上，主要的工业用途是生产硫酸。黄铁矿和磁黄铁矿是硫矿石最主要的硫化物类型(图3a-c)。硫化物矿石以变晶结构为主，另可见到交代结构、变余胶状结构、变余斑状结构等;矿石构造以块状矿石为主，另外常见条带状、纹层状、角砾状、浸染状、网脉状矿石，赋存于白云石大理岩及云母片岩等围岩中。部分富硫化物矿石可见纹层状黄铁矿与掺杂围岩碎屑的磁黄铁矿互层(图3c)。铅锌矿石以角砾状构造和块状构造为主，成矿晚于热液成因的黄铁矿矿石(张志斌等，2010;高兆富等，2014;Zhong et al.，2015)。

以绢云石墨片岩为主的黑色岩系是东升庙矿床最重要的赋矿围岩，其中大量产出不规则状的黄铁矿(图3d-f)。另外，东升庙矿床可见重晶石产出(图3g)，从显微镜照片可以看到黄铁矿颗粒有典型的糙面现象，与重晶石紧密共生，重晶石板状晶体，三组完全解理，夹角等于或近于90°(图3h，i)。

图2 狼山地区地质图(据彭润民等，2007b)Fig.2 Geological map of the Langshan area (after Peng et al.，2007b)

2 分析测试方法与结果

本次研究分别选取硫化物矿石中的黄铁矿、黄铜矿、方铅矿及磁黄铁矿单矿物样品和绢云石墨片岩中的黄铁矿单矿物样品进行硫同位素分析测试，测试工作在中国地质科学院矿产资源研究所国土资源部同位素地质重点实验室完成。实验以Cu2O 做氧化剂制备SO2，并用冷冻法收集，然后用MAT253 气体同位素质谱仪分析硫同位素组成。测量结果以V-CDT 为标准，实验结果如表1 所示。

东升庙矿床的硫化物均明显富集硫的重同位素，其中绢云石墨片岩中黄铁矿的δ34S 值在+19.4‰～+23.4‰之间，平均值为+ 21.0‰(n = 6);而矿石硫化物的δ34S 值在+28.3‰～+31.3‰之间，平均值为+29.8‰(n=9)。

3 讨论

3.1 绢云石墨片岩中黄铁矿硫的来源

硫化物矿床中还原态硫的形成机制主要有三种:海水或者海水蒸发岩的热化学还原作用(TSR)、细菌还原作用(BSR)以及含硫有机质的分解作用，其中后两种一般会产生较大的硫同位素分馏效应(Emery and Robinson，1993)。硫酸盐细菌还原反应主要发生在小于100℃的温度条件下，所生成硫化物的硫同位素组成变化范围极大，且常见硫的重同位素亏损(Ohmoto and Rye，1979)。而硫酸盐热化学还原反应一般发生于超过150℃的温度条件下，形成的硫化物常富集硫的重同位素(Emery and Robinson，1993)。

地质历史时期海水的硫同位素值在+ 10.0‰ ～+35.0‰之间变化(Farquhar et al.，2010)。李兆龙(1986)通过对东升庙矿床的铅同位素研究，认为矿化发生在780Ma;另外彭润民等(2010)在狼山地区赋矿地层中识别出820Ma 的火山岩。研究表明，840 ～700Ma 期间海水硫酸盐的δ34S 值基本稳定在+17.5‰ ～+19.0‰之间(Gorjan et al.，2000)。另外，古地理研究认为狼山群的第二岩组相当于渣尔泰山群的“增隆昌组+阿古鲁沟组”，它们形成时代相近，变质程度相同(彭润民和翟裕生，2004)。通过对渣尔泰山群阿古鲁沟组地层中石膏硫同位素的研究，Ding and Jiang(2000)推断当时海水的δ34S 值在+21.4‰～+22.5‰之间。本次研究获得的绢云石墨片岩中不规则状黄铁矿的δ34S 值在+19.4‰～+23.4‰之间，平均值为+21.0‰(n =6)，与当时海水硫酸盐的δ34S 值(Gorjan et al.，2000;Ding and Jiang，2000;Canfield，2004)十分相近。根据质量平衡原理可知，孔隙水(海水)中的硫酸盐在被完全还原的情况下不发生硫同位素分馏，形成的黄铁矿与海水硫酸盐具有相似的硫同位素组成。因此推测，绢云石墨片岩中的不规则黄铁矿是

图3 东升庙矿床硫化物手标本及显微照片(a-c)富硫化物矿石;(d-f)绢云石墨片岩中的不规则状黄铁矿;(g)重晶石-黄铁矿矿石;(h、i)重晶石与黄铁矿反射光和单偏光镜下照片Fig.3 Photographs showing the occurrences of sulfides in the Dongshengmiao deposit(a-c)S-rich ores;(d-f)irregularly shaped pyrites in mica schists;(g)barite-pyrite ores;(h，i)microscopic features of barite and pyrite with reflected light and plane polarized light respectively

孔隙水(海水)硫酸盐在被完全还原的情况下形成的。

3.2 富硫化物矿石硫的来源及矿化过程

金属硫化物矿床中硫化物的硫同位素组成特征可用来指示硫的来源和矿床成矿机制(Ohmoto and Rye，1979)。不同于世界上一些典型铅锌矿床(如北美地区的Reddog 铅锌矿、澳大利亚的Century 铅锌矿等)具有相对较宽的硫同位素组成变化范围(Farquhar et al.，2010)，东升庙矿床的硫同位素组成变化范围较窄且明显富集硫的重同位素。本次获得的硫化物δ34S 值和前人已发表的东升庙矿床硫化物的δ34S值具有相似的分布范围(夏学惠和赵晓，1990;Ding and Jiang，2000)，但通过对矿石和围岩中的硫化物进行区分，发现两者的硫同位素组成存在明显差异:相比围岩中的黄铁矿(+ 19.4‰ ～ + 23.4‰)，矿石中的硫化物(+ 28.3‰ ～+31.3‰)更加富集硫的重同位素(表1、图4)。

一般认为SEDEX 型矿床硫化物的硫的最终来源是海水硫酸盐，但由于元古宙时期海水中的硫酸根离子含量较低(Farquhar et al.，2010;Leach et al.，2010)，正常海水硫酸盐经还原作用形成狼山成矿带巨量硫化物的可能性不高。有学者认为东升庙矿床成矿环境属于缺少正常海水硫酸盐补给的局限或半局限盆地，成矿所需要的硫主要来自盆地海水硫酸盐的细菌还原或非生物还原作用，快速沉淀使得硫同位素分馏效应降低(夏学惠和赵晓，1990)。然而这种解释存在两个问题:首先，若海水硫酸盐的还原过程有大量硫酸盐还原细菌参与，必然导致硫化物的硫同位素组成分布范围大且相对富集硫的轻同位素，这与狼山地区硫化物明显富集硫的重同位素特征不符;其次，东升庙矿床矿石硫化物的δ34S值明显高于绢云石墨片岩中的黄铁矿，指示两者可能具有不同的硫的来源和矿化过程。

表1 东升庙矿床硫化物的硫同位素组成(‰)Table 1 S isotope compositions of sulfides in the Dongshengmiao deposit (‰)

图4 东升庙矿床硫化物的硫同位素分布特征Fig.4 Distribution of S isotope compositions of sulfides in the Dongshengmiao deposit

除直接的海水来源外，沉积岩系中早期沉淀的硫酸盐(膏盐层)也可能是硫化物矿床的重要硫源(Large et al.，2005;Leach et al.，2005，2010;Pirajno et al.，2015)。溶解膏盐层中的硫酸盐形成的高盐度流体对成矿物质的萃取及运移都十分有利，世界上许多富集重硫的铅锌矿床的硫被认为来源于对膏盐层的溶解(Large et al.，2005;Leach et al.，2010;Pirajno et al.，2015)。研究表明，现代富含铅锌的卤水(Carpenter et al.，1974;Hanor，1996;Kharaka and Hanor，2007)呈弱酸、氧化态，被认为是可以与大多数铅锌矿的成矿卤水相类比(Large et al.，2005;Leach et al.，2010)。相比还原性热液，氧化态的硫占主导的热液流体可以携带更多的铅、锌等金属(Cooke et al.，1998;Leach et al.，2010)。

硫酸盐还原作用是导致氧化态硫占主导的热液流体中铅、锌等金属发生沉淀的最重要的因素(Cooke et al.，2000)，而且当温度超过100℃时，硫酸盐热化学还原作用相对细菌还原作用更占优势(Jones et al.，1996;Large et al.，2005)。硫酸盐热化学还原反应生成的硫化物一般相对富集硫的重同位素(Jones et al.，1996)，这与东升庙矿床明显富集硫的重同位素的特征相符。目前狼山成矿带中东升庙矿床、炭窑口矿床和甲升盘矿床都发现了与成矿关系密切的石膏、重晶石等硫酸盐矿物(王可南，1984;Ding and Jiang，2000;彭润民和翟裕生，2004)，为硫酸盐占主导的成矿流体的存在提供了间接证据。同时，狼山群地层中富含有机质的沉积岩可提供大量的还原剂。由此推断，膏盐层溶解形成的硫酸盐占主导的热液流体在遇到富含有机质的沉积岩时会发生热化学还原反应，从而造成硫化物的卸载，形成硫化物矿床。这与澳大利亚北部一些产在富含有机质片岩中的铅锌矿体的成矿机制类似(Large et al.，2005)。

4 结论

东升庙矿床矿石与围岩中的硫化物具有明显的硫同位素组成差异，指示两者有不同的硫的来源和矿化过程。围岩中黄铁矿的硫同位素分布范围较窄，其δ34S 值与当时海水硫酸盐十分相似，是孔隙水(海水)中的硫酸盐在被完全还原的情况下形成的。富硫化物矿石同样具有较窄的硫同位素分布范围，但相比围岩中的黄铁矿更加富集硫的重同位素，指示了其与围岩黄铁矿可能具有不同的成因:蒸发岩地层溶解形成的氧化态硫占主导的热液流体可萃取大量的铅锌等金属，当其遇到狼山群富含有机质地层时会发生热化学还原反应，从而造成硫化物卸载形成矿体。

致谢野外工作得到了内蒙古东升庙矿业有限责任公司总经理凌世彬及其他技术人员的大力帮助;硫同位素分析测试工作由中国地质科学院矿产与资源研究所王成玉和陶华完成;谨此致谢。

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