裂隙场址条件下处置场核素迁移的计算

滕柯延，汪 萍，熊小伟，盛 青，孙宏图，吕彩霞

（环境保护部核与辐射安全中心，北京 100082）

裂隙场址条件下处置场核素迁移的计算

滕柯延，汪 萍，熊小伟，盛 青，孙宏图，吕彩霞*

（环境保护部核与辐射安全中心，北京 100082）

核素随地下水在裂隙中的迁移与在孔隙中的迁移比较，不论从地下水与岩石的接触过程还是介质对核素的吸附作用来说都有很大不同。本文以国内某基岩裂隙场址低中放射性固体废物处置场为例，运用Ecolego软件对核素在裂隙中的迁移过程进行模拟，深入探讨了计算过程中的模型建立、参数选取等关键问题，并对计算结果进行了分析，得出裂隙对核素迁移影响的结论。

裂隙；核素迁移；处置场

为确保放射性固体废物长期安全的处置［1］，国内各大核电集团公司都在开展处置场选址工作［2］，而选址的重点之一就是地质条件对核素迁移的阻滞能力［3］。目前国内研究核素迁移的介质主要有黄土介质、工程材料［4］。而对于某些特定的场址条件，处置场中的核素主要是通过赋存于裂隙中的地下水为载体进行迁移，裂隙介质条件下核素伴随地下水运动迁移的研究逐渐成为当前的研究热点，国内研究较多的裂隙岩体主要是针对放射性废物深地质处置库所依托的地质体，多以花岗岩裂隙岩体为主。

目前国际上对裂隙中核素迁移的研究从理论和试验两个方面都开展了大量的工作，并取得了一定的成果。例如瑞典利用粒子追踪方法模拟岩体三维裂隙网络中溶质迁移的问题，在粒子追踪时考虑了对流、纵向弥散和横向弥散，并对野外实际钻孔进行了模拟示踪试验，模拟结果与实测结果的一致验证了理论的科学性［5］；日本对高放处置的研究开展了很多年，在公布的《Performance Assessment of H12 Reference Case Modelusing AMBER》报告中重点介绍了核素与裂隙介质的反应原理，并用AMBER软件进行了模拟计算。

本文在消化吸收国内外工作经验的基础上，运用Ecolego软件对我国北方某低中放处置场关闭后正常景象下核素在裂隙中迁移过程进行模拟计算。

1 场址背景

该处置场位于海边，距海约400m的距离。根据地勘单位提供的资料，处置场所在区域内存在分水岭，分水岭走向大致为北东向，在分水岭以南地下水流向为东南向，排泄于沟谷等低洼地段后排向大海，该处置场位于分水岭以南，地下水直接排向大海。场址坐落在一块完整的花岗岩上，基岩中主要发育了三条导水裂隙带，地下水通过大气降雨，汇集在裂隙带中，最终流向大海。

场址在开挖前地下水位埋深为2m，为满足设计要求，在施工过程中将采用盲沟工程降低地下水位，盲沟埋深约9m。为防止核素穿透处置单元壁直接进入盲沟，设计上在处置单元周边增加了2m厚的夯实粘土。另外考虑到施工过程中，开挖爆破会使围岩产生裂隙，故在处置底板下对裂隙进行水泥回填。具体设计情况如图1所示。

图1 处置单元设计示意图Fig.1 Disposalunit schem atic design

2 软件计算

2.1 软件介绍

Ecolego软件是由瑞典辐射防护局支持，瑞典FaciliaAB开发的主要用于放射性废物管理安全评价和动态模拟计算的软件。该软件以MATLAB/Simulink为计算引擎，包含了完整的放射性核素及其衰变链等数据库，可以模拟放射性核素的释放和迁移过程［4］。

Ecolego在模拟处置系统时，考虑了吸附、弥散、衰变等作用，根据概念模型将系统分成一系列的库室，每个库室是具有一定边界的空间。假设污染物进入库室就立即混合，则整个库室的污染物浓度均匀。迁移过程是通过迁移比率来表示的，迁移比率表示t时刻单位时间内某库室由于迁移失去或者得到的某种核素活度与该库室t时刻该核素的总活度比值。

2.2 模型建立

基于库室模型的评价计算，由于各库室的参数条件以及迁移模式不一致，需要将核素的迁移过程根据介质的不同划分为不同的库室。本次评价的库室主要分为两类：一类是评价中经常遇到的空隙介质库室，另一类是裂隙介质库室，裂隙介质库室同时也是本次评价所关注的重点。

本次计算，根据场址的实际条件和处置场设计的具体方案，假定在处置场关闭后核素从处置单元中渗漏出来并通过地下水流的迁移最后进入生物圈的过程。因此，在本次评价计算中，假设核素首先从水泥固化体中渗透出来，并在处置单元中均匀混合，考虑到大气降雨补给地下水的垂向迁移，核素将穿过处置底板进入到回填层，由于回填层底部是不透水的完整花岗岩，核素将随着地下水水平迁移，进入到花岗岩的三条主导水裂隙带，最终排入大海。

图2 核素随地下水迁移示意图Fig.2 Theschematic of radionuclidem igrationw ith groundwater

2.3 裂隙中核素迁移的考虑

Ecolego软件在使用过程中提供了一个开放的界面，用户可以根据自己的需求输入相应的方程。在本次评价中，主要考虑了裂隙中的对流、沿裂隙的机械弥散、沿裂隙的分子扩散、由裂隙向孔隙骨架的分子扩散、裂隙壁上的吸附、岩体内骨架的吸附、放射性衰变［5］。核素在裂隙中迁移的过程如图3所示。

根据质量守恒定律，核素在裂隙和岩体迁移过程中水动力弥散方程主要由下面两个数学表达式表达：

式中，F为核素从裂隙表面向岩体扩散的有效面积因子，无量纲；U为地下水流速；λ为衰变常数；C为核素浓度；D为纵向对流弥散系数；R为化学反应相。

2.4 计算过程及结果

根据AP1000机组运行预期以及退役期产生的废物量和放射性活度，并参考其他核电厂及低、中放废物处置场实际工程经验，统计出该处置场拟接收废物的主要的核素组成及活度，详见表1。

表1 处置场关闭时各核素总活度Tabel1 The totalactivity of each nuclideatdisposalsite after closed time

本次计算将整个计算过程分为三个一级库室反映到Ecolego软件界面中，分别为：处置单元内、回填裂隙层和主导水裂隙带。然后在每个大库室中继续划出小库室，目的就是为了让计算结果与真实情况更加相符。主导水裂隙带作为核素阻滞作用最重要的一个屏障，如果库室建立太少会造成计算结果失真，过多又会导致软件中的偏微分方程组的解不唯一，因此本次计算中将其分为760个细胞库室，具体见表2。

表2 库室数量Table2 ThenNum ber of library units

点击软件运行得出计算结果，图4给出了处置场关闭后100年，处置顶板失效，核素入海的浓度随时间变化的关系。

从计算结果可以看出：迁移最快的核素为3H，在300年左右活度浓度达到最大值，之后活度浓度随着时间的推移逐渐减小；239Pu作为评价核素中质量数最大的核素，其迁移到生物圈的速度也是最慢的；半衰期较短的核素在处置场关闭后500a左右，其释放到生物圈的活度浓度将呈下降趋势。

图4 处置顶板100年开始失效核素入海浓度与时间变化图Fig.4 The relationship between radionuclide concentration and time after 100 yearsof disposalsite

经过进一步计算得出，通过食入、岸边沉积、游泳、水上活动等途径所致公众剂量最大值为8.03×10-6mSv·a-1，小于公众剂量约束值0.25m Sv·a-1［6］，关键核素为239Pu。

3 几个关键问题

在整个评价计算中，为了使计算结果更加真实合理，作者在模型建立、参数选取以及情景假设等方面做了各种尝试，并对每一种尝试都进行了正反论证，总结一些经验和观点如下。

3.1 裂隙迁移数学模型

计算时，首先需要确定围岩中所有裂隙的分布，然后根据计算精度的要求，将裂隙按尺寸（数学模型处理过程中采用导水系数常对数的概率分布进行离散，导水系数与隙宽的平方成正比）分布进行离散。并且对于花岗岩层，无论是围岩中的单个裂隙通道，还是主导水裂隙通道，均需要建立如下假设［7］：

（1）一个饱水的岩块为一条平直、等宽的裂隙切割，而且裂隙的宽度比长度小得多；

（2）裂隙中的介质为地下水，而且水流速度是常数；

（3）每条裂隙的起始端存在一个固定的污染源，对于围岩，每条裂隙的源强为该裂隙的概率与放射性核素从工程屏障中释放率的乘积。对于主导水裂隙，其源强为放射性核素从围岩中的释放率，即放射性核素从所有裂隙中的释放率；

（4）核素通过扩散作用迁移到岩体中，而且裂隙壁和岩体对核素的滞留作用为线性、可逆和瞬时的吸附过程；

（5）不考虑胶体、微生物和有机物对核素迁移的影响。

3.2 数学模型建立

Ecolego软件为用户提供了一个开放的操作平台，用户在使用过程中可以根据具体的设计情况和主观考虑对核素的迁移过程进行一个概化模拟。该处置场在货包码放时将HIC放在处置单元中间的位置，其他各层分别有200 L、400 L桶，在考虑核素释放时若对每类货包的核素释放单独模拟将需要掌握很多不确定项，因此在计算时保守简单考虑：核素在处置单元内均匀释放完全混合。对核素在天然屏障中迁移的各种途径也进行了对比，认为三条主导水裂隙是核素迁移最快，最贴近现实的迁移途径。

对于低中放固体废物处置场，其本身就在生物圈中，模型的变化会对评价结果产生很大影响［8］，但是模型的考虑太复杂将会增加过多的不确定项，所以建立的物理模型既需要符合实际的场址条件又要满足简单、保守原则［9］。

人工屏障模型：该模型主要包括核素从水泥固化体中释放出来，并从处置单元内迁移出来的过程。除了考虑所有的保守假设条件外，更应该准确掌握处置场的设计情况，包括废物桶的码放、处置单元的大小、处置底板的厚度和空隙类别等。只有将掌握的情况准确的反映到模型中才能使计算结果与实际效果更加接近。

天然屏障模型：该模型主要包括核素从处置单元出来后进入生物圈的过程。场址的水文地质情况在该模型中应该准确的反映出来，包括：地下水流速、水位、走向以及天然屏障的阻滞能力，对于裂隙介质需要掌握裂隙的发育情况，包括裂隙的岩性、隙宽、延伸长度等。远场模型对核素阻滞作用是最大的，也是生物圈的最后一道屏障，在建模过程中应该对地下水流向的各种可能进行对比，选择地下水流速最快、核素阻滞能力最小的方向进行建模。

3.3 参数选择

在评价模型完成的基础上，参数的选取将直接影响评价结果，本次计算进行了单参数变化对比，从对比结果可以看出，地下水流速和分配系数（Kd值）对评价结果的影响较大［10］。

地下水流速反映了地下水对核素的搬运能力，分配系数反映了天然屏障对核素的阻滞能力［11］。在实际的工程中地下水流速是实测结果，而分配系数是实验结果。因此在评价参数获取时应该尽可能采用场址的实际数据，若数据缺失，可以引用文献值或经验值，但必须进行保守处理［12］。该场址通过实验得出的各核素Kd值与IAEA报告中的Kd值有出入，鉴于Kd值的实验方法及方案没有统一的标准，本次评价中只能选取数值较大的Kd值进行计算，保证计算结果的保守性。本次评价所选用的Kd值见表3。

表3评价核素Kd值对照表Table3 The tableabout radionuclide Kd value

4 结论

通过建立数学模型对本次评价的过程进行总结，并对评价结果进行分析，可以得出以下结论：

（1）裂隙导水系数大的运移途径对核素的迁移起着主导控制作用［13］；

（2）在处置场关闭初期，由于假设岩块中核素的初始浓度分布为零，岩块有足够的容量吸附从裂隙中扩散而来的核素。此时，岩块对核素迁移的阻滞作用最强。在关闭后期，由于吸附作用岩石中核素接近饱和，特别是随时间变化核素浓度递减而导致裂隙中核素的浓度分布降低时，裂隙和岩块之间核素的浓度差减小，岩块对核素迁移的阻滞作用也随之减弱［14］；

（3）放射性核素在沿裂隙迁移过程中不断地扩散到两侧岩块中，这种发生在岩块中的迟滞和衰变作用对阻滞放射性核素沿裂隙的迁移有着十分重要的意义，对处置场的安全性能有积极的正面效应［15］。

［1］全国人民代表大会.中华人民共和国放射性污染防治法［S］.北京：全国人民代表大会，2003.

［2］易树平，马海毅，郑春苗.放射性废物处置研究进展［J］.地球学报，2011，32（5）：16-19.

［3］赵金艳，王金生.pH值对包气带土壤吸附铅和贡的影响实验［J］.水文地质工程地质，2005（6）：16-19.

［4］钱会，马致远，李培月.水文地球化学［M］.北京：地质出版，2012.

［5］Erping BI，Torsten SCM IDT.Determination of Soil-Water Distribution Coefficients of Organic Compounds［J］.Earth Science Frontiers，2005（12）：199-208.

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［7］赵竹占.地球物理勘察技术在广东核电站废料处置场选址中的应用［J］.地址与勘探，2000，36（1）：51-54.

［8］国务院.中华人民共和国国务院令第612号：放射性废物安全管理条例［S］.北京.中国法制出版社，2011.

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［12］郑春苗，孙晋玉.地下水污染物迁移模拟［M］.北京：高等教育出版社，2009.

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Calculation ofNuclidesM igration InadisposalSite under Fractured Conditions

TENGKeyan，WANGPing，XIONGXiaowei，SHENGQing，SUNHongtu，LVCaixia*
（Nuclearand Radiation SafetyCenter，MEP，Beijing100082，China）

Comparedw ith the nuclidesmigration in the factureand pore，there arebig diffirentsnomatter from the process of the contactaboutgroundwater to rock or the adsorption effectaboutmedium to the nuclides.Thispaper take radioactive disposalsite under fissure bedrock for example，by using Ecolego software，simulate theprocessofnuclidem igration in the fracture，and discuss the key issuesabout thecaculation processbetweenmodelestablishmentand parametersselection.The conclusion is that the fractureaffect radionuclidem igration ingroundwater.

fissure；radionuclidem igration；disposalsite

X 591

：A

：1672-5360（2015）04-0048-05

2015-09-05

2015-10-18

环保公益性行业科研专项，项目编号201509074

滕柯延（1983—），男，湖南常德人，硕士研究生，现主要从事辐射防护与环境保护审评工作

*通讯作者：吕彩霞，E-mail：lvcaixia@chinansc.cn