罗子沟盆地有机质热演化对砂岩物性的改造作用

柳 蓉，杨小红，董清水，刘冬青，林 斌，徐银波，张 超

1.吉林大学地球科学学院，长春 130061

2.吉林大学东北亚生物演化与环境教育部重点实验室，长春 130026

3.油页岩与共生能源矿产吉林省重点实验室，长春 130026

0 前言

20世纪70年代，在砂岩中发现大量的次生孔隙。80—90年代，由于有机酸具有强溶蚀能力和对阳离子的络合迁移能力，人们普遍认为有机酸对次生孔隙的形成具有巨大的贡献［1］。国内外许多学者通过实验模拟和油田勘探实践详细地论述了有机酸成分、影响有机酸产量的各个因素和有机酸对砂岩物性的改造机理［2－6］。然而，关于大量产生有机酸的热演化阶段，不同的学者有不同的见解。一些学者研究认为古温度为80～120℃，对应镜质体反射率Ro＝0.50%～0.70%，即有机质成熟阶段早期大量产生有机酸［7－9］，同时伴生有大量的次生孔隙。有的学者认为有机酸产生的温度范围跨度比较大［5，10－11］，但是当地 温 低于80 ℃ 时，微 生 物 作 用 会消耗掉有机酸，所以一般地温80℃或者镜质体反射率Ro＝0.50%～0.60%定为有机酸生成并能保存在砂岩储集层中的最低值［12］。另外有学者认为，在有机质热演化阶段为成熟期，即Ro＜0.5%时，有机酸就 已 经 大 量 产 出［11，13－14］。Surdam 和 Boudou 均研究认为有机质未熟—低熟阶段能够产生大量的有机酸，同时干酪根的核磁共振（NMR）谱图也证明了这一观点［11］。

本次研究的罗子沟盆地大砬子组泥页岩中有机质镜质体反射率Ro＝0.40%～0.44%，岩石热解Tmax＝435～455℃，为有机质热演化未熟—低熟阶段；砂岩为岩屑长石砂岩和长石砂岩，长石和岩屑内次生孔隙十分发育，石英次生加大边和自生石英发育。笔者结合砂岩的物性特征，提出了研究区有机酸大量存在并造成溶蚀作用的证据，证明了未熟—低熟的有机质热演化阶段能够产生大量的有机酸及其对砂岩物性的改造作用，从而扩展了次生孔隙发育的有利区带。由于我国富含未熟—低熟有机质的泥页岩分布范围广，所占泥页岩的比重大，所以，通过研究对于油田开发和次生孔隙发育带的预测具有一定的指导意义。

1 盆地概况

罗子沟盆地位于吉林省汪清县罗子沟镇，面积约为200km2。区域构造归属两江—安图北东向构造带北端，北东向构造与早期的北西向构造复合控制了盆地的形成，总体为一坳陷型盆地。区内发育北东向、南北向和北西向3组主控断裂，盆地呈近南北向展布①董清水，朱建伟，柳蓉，等.延边地区石油地质条件战略调查报告.长春：吉林大学，2013.（图1）。

罗子沟盆地基底为古生界二叠系柯岛组浅变质岩，区内的岩浆岩主要为海西期花岗岩和燕山期花岗岩，主要分布在南部。沉积盖层为泉水村组和大砬子组。泉水村组主要在盆地边部出露，由火山熔岩和碎屑岩组成。盆地内主要出露的地层为研究目的层白垩系下统大砬子组。

罗子沟盆地中生界白垩系大砬子组分别为下部砂砾岩段和上部砂页岩段（图1）。下部砂砾岩段以黄色凝灰质砂砾岩、砂岩、砂质页岩和黄色砾岩为主；上部砂页岩段分布范围较大，由互层状浅灰色砂岩与页岩组成，共见29层油页岩，有7层为可采油页岩，并呈透镜状或层状产出［15－16］。

本次野外实测剖面和取样位置位于公路两侧的罗子沟小学东山（大砬子组下部砂砾岩段）和中学后山剖面（大砬子组上段油页岩段）（图1），代表了该盆地大砬子组上下段的主要岩性特征。由于建筑施工对剖面进行不断刨挖，剖面新鲜且地层出露较全。剖面处所取的砂岩和页岩样品较完整地揭示了该盆地砂岩物性和页岩中赋存有机质的特征。本次砂岩样品的岩石矿物成分鉴定、铸体薄片鉴定、压汞测试、孔隙度和渗透率测试由中国石油勘探开发研究院廊坊分院完成，扫描电镜和X衍射测试由吉林大学测试中心完成。

2 砂岩的物性特征

图1 罗子沟盆地地质图、野外取样位置图和盆地综合柱状图Fig.1 Geology map of Luozigou basin，sampling location in the field and comprehensive stratigraphic column

通过薄片鉴定、铸体薄片、压汞等手段分别从砂岩的成分和结构特征、发育的孔隙类型、孔隙的结构特征和渗透率角度对砂岩的物性特征进行了全面分析研究。

砂岩以岩屑长石砂岩为主，其次是长石砂岩。石英为单晶石英，平均体积分数为37.90%；长石的平均体积分数为30.02%，以斜长石为主，平均体积分数可达24.67%，钾长石平均体积分数仅为5.35%；本区砂岩样品中含有体积分数为4.92%的云母；岩屑以基性岩屑为主，平均体积分数为7.12%。本区砂岩杂基主要为泥质杂基，且体积分数多大于15%，说明砂岩以杂砂岩为主，同时可见少量的铁质胶结物（表1）。碎屑颗粒之间的胶结方式为基底式胶结和孔隙式胶结，局部可见石英次生加大边。颗粒在杂基中呈悬浮状－点状接触，磨圆为次棱角—次圆状，分选差—中等。

本区砂岩主要为次生孔隙类型，占总孔隙度面孔率的88%，原生孔隙和微裂缝占12%。次生孔隙粒间溶孔占55%，粒内溶孔和铸模孔分别为27%和6%。粒间溶孔主要由长石、岩屑等颗粒边部溶解形成，可见溶蚀的港湾状结构；其次为杂基内部颗粒溶蚀形成的微孔隙，孔隙的个体很小，连通性很差。长石和云母颗粒沿着解理缝发生溶蚀，基性岩屑内部发生选择性溶蚀，形成粒内溶孔。原生孔隙较少发育，砂岩内部和脆性矿物颗粒内部微裂缝较发育。

压汞曲线为细歪度、缓峰的细喉型曲线，表现为随压力增加，最初毛细管压力曲线压力值迅速上升，但汞饱和度变化很小，为一陡斜段。当压力增加到一定程度时，汞饱和度随压力增加迅速增加，曲线缓慢上升（图2）。该缓斜段斜率大，但是位置较高，所需的毛细管压力大，后面没有明显的陡斜段，说明岩石孔喉分选不均，且整体偏细。孔隙结构的特征参数如表2所示，排驱压力为0.60～2.15MPa，平均为1.32MPa，最大喉道半径为0.34～1.23μm，平均为0.71μm。孔喉的中值半径代表了平均孔喉半径的大小，分布范围为0.03～0.13μm，平均值为0.07μm，与中值压力呈现很好的负相关性；孔喉的分选系数为1.79～2.43，均值为2.12；负偏态，平均孔喉比平均值为2.77，平均配位数平均值为2.14，面孔率平均值为3.54%。

图2 砂岩的特征压汞曲线Fig.2 Mercury injection curves of sandstones

表1 罗子沟盆地大砬子组砂岩碎屑成分体积分数Table 1 Sandstone clastic components contents of Dalazi Formation in Luozigou basin %

表2 罗子沟盆地砂岩的压汞参数和铸体薄片参数Table 2 Mercury injection and cast thin section parameters of Luozigou basin

3 罗子沟盆地大砬子组有机质热演化过程对砂岩物性改造作用的探讨

罗子沟盆地泥页岩中赋存的有机质埋藏深度不超过1 000m，镜质体反射率Ro＝0.40%～0.44%，处于热演化的未熟—低熟阶段。根据前人研究，有机质热演化对砂岩的改造作用实质就是演化过程中有机酸以及伴生的CO2对砂岩孔隙度渗透率的改造作用［17－18］。

3.1 有机质热演化对砂岩物性改造作用的证据

罗子沟盆地砂岩次生孔隙极为发育，其形成原因需要开展进一步研究。前人研究表明砂岩的次生孔隙与有机质的热演化密切相关［19－20］。笔者就未熟—低熟的有机质热演化过程能够产生有机酸，并且对砂岩的物性改造作用开展了研究，论证如下。

1）罗子沟盆地泥页岩具备产生溶蚀物质——有机酸的物质条件。有机质热演化过程有机酸的总产量与单位质量干酪根产酸量、泥页岩厚度和有机质丰度呈正相关［4］，有机质类型是单位质量干酪根产酸量的决定因素。大砬子组泥页岩分布广泛，最大厚度可达20m，最小厚度5m，平均厚度12.5m；含油率为3.51%～14.37%，平均6.04%；有机碳质量分数较高，最大可达17.96%。显微组分镜检和岩石热解参数分析表明，显微组分主要为壳质组分和镜质组分，氢指数为237～492，综合判断有机质类型为II型。综上所述，研究区具备生成有机酸的物质基础。

2）有机质所处未熟—低熟的热演化阶段，能够产生充足的有机酸。干酪根热演化过程中H/C和O/C随成熟度的增加而较低，演化早期O/C下降程度比成熟晚期更大，即早期干酪根显著脱氧（图3）。李汶国［21］总结了国外一些学者（B.帝索，1975，1978；J.埃斯皮塔利埃，1977；B.帝索，J.埃斯皮塔利埃等，1974；B.帝索，D.韦尔特，1978）的研究成果，归纳出各类干酪根热演化过程中元素的变化，其中II型有机质在未成熟阶段O/C从0.190变化为0.076，是主要的脱氧阶段。罗子沟盆地有机质有机元素分析显示，O/C为0.09，说明了未熟—低熟的热演化过程已显著脱氧成酸。

异戊间二烯烷烃是研究源岩生物降解作用的有效参数［22－23］。 研 究 区 的 有 机 质 中 显 示，Pr/nC17＝0.77～0.95和Ph/nC18＝9.35～30.57的高值，表明微生物对有机质进行了降解作用。由于埋深较浅，淡水注入过程携带的甲烷菌等使有机质发生降解，该过程也产生有机酸［12］。综上所述，处于未熟—低熟热演化阶段的有机质能够生成大量的有机酸。

图3 范克雷费伦图Fig.3 Van Krevelen diagram

3）酸性不稳定矿物的大量存在并发生溶蚀，证明了酸性溶蚀作用的存在。研究区砂岩的主要类型为岩屑长石砂岩、长石砂岩，长石和岩屑的大量存在为发生溶蚀作用提供了物质基础［15］。铸体薄片和扫描电镜下均可见长石和岩屑的溶解作用。长石边部和杂基颗粒发生溶蚀，形成粒间溶孔（图4a）；钾长石内部发生溶蚀作用，部分形成铸模孔（图4b）；斜长石和云母多沿解理缝发生溶蚀，扫描电镜下可见呈蜂窝状溶孔（图4c），长条状粒内溶孔（图4d、e）；岩屑内部发生选择性溶蚀作用（图4b）。伴随的自生矿物有石英的自生加大边和自形的极富硅的石英颗粒（图4b、f、g），同时在长石溶蚀作用原地伴生有自生的片状高岭石（图4d）。长石等酸性易溶蚀矿物发生的溶蚀作用，无疑是有机酸改造砂岩物性的最好证据。

此外，值得注意的是有机质演化过程中伴随有CO2的生成，并且当沉积物埋藏小于2 000m时，大气降水过程伴随的CO2对其成岩过程具有一定的影响［24］。Ronald C.Surdam 等［11］研究表明，当铝的硅酸盐发生溶解作用时，三价铝离子从系统中发生迁移，次生孔隙大量生成，并且无碳酸盐残留；说明CO2含量较少、分压较低。研究区砂岩内成分鉴定、X衍射以及扫描电镜下均无碳酸盐，溶蚀作用主要发育在铝的硅酸盐内，所以研究区的溶蚀作用主要是由热演化有机酸造成的。

图4 砂岩的镜下及能谱特征Fig.4 SEM photos and spectrums of sandstone

4）砂岩和泥页岩的接触关系，有利于有机酸直接作用于砂岩的成岩作用。富含有机质的泥页岩与砂岩储层相邻，可以最大程度地保存和提高孔隙度［11］。研究区砂岩与有机质的接触关系属于下伏接触和互层接触，差异压实过程有助于沉积时所含的水向砂岩中渗透［25－26］，为有机酸在砂岩内运移提供载体；同时，互层和下伏的接触关系能够为热演化过程生成的有机酸提供最短途的运移，便利了砂岩内部酸性不稳定矿物发生溶蚀作用，物性被改造。此外，砂岩内部微裂隙发育，为酸性流体和溶蚀产物在砂岩内部运移提供了通道（图4a、b）。

3.2 有机质热演化对砂岩物性的改造作用

如表2所示，罗子沟盆地砂岩的孔隙度为16.2%～26.4%，渗透率为0.06～1.96mD，属于高孔特低渗型储层。砂岩孔喉特征参数、平均孔喉比和平均配位数均表明孔隙结构较差，压汞曲线特征也表明孔喉整体偏细，所以岩石的渗透性较差。

研究区砂岩的次生孔隙发育是酸性溶蚀作用的结果。由于砂岩的成分成熟度低，含有大量的酸性易溶物质，在酸性介质条件下，遭受溶蚀作用，形成了大量的次生孔隙，改善了砂岩的孔隙度。溶蚀生成的产物或原地沉淀形成石英和高岭石等黏土矿物，或以络合物的形式被搬运，当带有不同电荷的离子或络合物与之相互作用时便形成沉淀，形成了次生的复杂化合物（图4h）。这些化合物以不规则状分布在颗粒表面和孔隙内部，并且阻塞了喉道，降低了孔隙的孔喉比以及平均配位数，形成了研究区砂岩特低渗的特征。

综上所述，对于塑性组分和杂基含量较大的低成熟度砂岩，岩石抗压实能力差，机械压实作用几乎能使所有的原生孔隙都消失，未熟—低熟的有机质热演化过程产生的有机酸对这类砂岩的孔隙度具有很好的改善作用。但是，其形成的次生产物能够对砂岩的渗透作用起到一定的破坏作用，使得研究区砂岩渗透率极低，形成了研究区砂岩高孔特低渗的物性特征。

4 结论

1）研究区砂岩的成分成熟度和结构成熟度低，主要由岩屑长石砂岩和长石砂岩组成。砂岩的孔隙类型以次生孔隙为主，粒间溶孔和粒内孔发育；其次为铸模孔，微裂隙较发育。其表现为孔隙度较高，渗透率极低的高孔特低渗型物性特征。

2）研究区富含未熟—低熟的有机质的泥页岩有机碳含量高、厚度大，O/C、Pr/nC17和 Ph/nC18等参数表明有机质能够并已经生成了大量的有机酸；酸性易溶矿物的溶蚀以及石英的次生加大和自生石英晶体的出现均已证明了砂岩内发生了酸性溶蚀作用，泥页岩与砂岩的产状特征及微裂隙的发育为发生酸性溶蚀作用提供了便利条件。

3）有机酸性流体使酸性不稳定矿物溶蚀，形成次生孔隙，较大程度地改善了砂岩的孔隙度。然而当基性岩屑和云母等含镁铁类矿物较多时，次生产物的相互作用生成的沉淀物质能够堵塞喉道，从而降低孔隙的渗透率，即形成了本区高孔特低渗型物性特征。

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