惰性基质燃料元件Doppler系数分析

于 涛，谢金森,2，李志峰，刘紫静，左国平，李小华

(1.南华大学 核科学技术学院，湖南 衡阳 421001；

2.中国原子能科学研究院 反应堆工程研究设计所，北京 102413)

裂变核能可持续发展需解决的问题之一是高放核废物的妥善处置。低浓铀轻水堆卸料中的次锕系核素(MA)对环境和生物圈有较大危害。MA的直接产生途径是238U的多次辐射俘获反应，因此去除核燃料中的238U可有效从源头上降低MA产量。源于此，惰性基质燃料(IMF)被提出[1-2]。惰性基质是中子吸收能力很弱的物质(如Al2O3、ZrO2、MgO及其混合物)，或难以形成MA的物质(如232Th)。IMF由PuO2颗粒弥散在惰性基质中构成，由于IMF产生MA的量极少，因此它使得在大装机容量的动力堆中嬗变附加的MA成为可能，同时IMF燃耗Pu同位素，对于削减库存Pu有积极意义。

IMF是一种弥散型核燃料，需解决惰性基质与PuO2的相容性、燃料辐照性能等问题，国际上正在开展这方面的研究[3-6]。同时，从中子学角度考虑，无论是UO2燃料还是MOX燃料，其中均含有大量的238U，作为一种可转换并具有共振吸收特性的核素，238U在确保负Doppler系数、降低燃耗-反应性波动方面起着重要作用。如果IMF中完全没有238U核素，势必使得IMF的Doppler系数的绝对值降低(甚至为正)，同时燃耗-反应性波动增大，这对IMF的利用提出了挑战。

本文选定几种典型的IMF，研究分析各种元素对Doppler系数的贡献。

1 Doppler系数问题描述

IMF的Doppler系数问题为无限棒-水栅问题。IMF芯块直径D为8.2 mm；忽略芯块与包壳间隙，包壳厚度d为0.65 mm，包壳材料为Zr-4；栅距P为13.085 mm；慢化剂密度ρ为0.712 2 g/cm3。选择了8种典型IMF(其成分[7-9]列于表1)，广泛考察反应堆级Pu、武器级Pu、232Th及不同可燃毒物对IMF的Doppler系数的影响。

表1 IMF成分

2 Doppler系数分析

2.1 Doppler系数计算

Doppler系数对反应堆功率不可控上升具有快速抑制作用，是反应堆实现自稳的一种机理。根据定义，栅格的Doppler系数定义为：

(1)

本文基于ENDF/B-Ⅶ.1数据库制作表1中所有核素的600 K与900 K的连续能量ACE格式数据库。通过MCNP计算600 K与900 K两种温度情况下惰性基质燃料棒-水栅格的无限增殖因数，由式(1)计算不同IMF的Doppler系数，结果列于表2。

从表2可看出：本文计算得到的Doppler系数与参考平均值在趋势上符合得很好；在相同惰性基质情况下，武器级Pu燃料的Doppler系数的绝对值小于反应堆级Pu燃料(编号1～4)的；不含232Th的燃料(编号1、2、5、6)的Doppler系数远小于含232Th燃料(编号3、4、7、8)的；可燃毒物对IMF的Doppler系数有较大影响，编号5和6均采用反应堆级Pu惰性基质燃料，添加Er2O3燃料的Doppler系数的绝对值增大，而采用B可燃毒物则使Doppler系数的绝对值减小，使固有安全性能降低。

IMF有希望用于轻水堆焚烧Pu及嬗变MA，在比较不同IMF的Doppler系数的同时，将计算值与UO2燃料PWR栅格的Doppler系数进行对比，对IMF的实用化有重要意义。文献[10]的计算结果表明，UO2燃料的Doppler系数在-1.928 34～-4.111 54 pcm/K之间。从表2可明显看出，无232Th的IMF的Doppler系数的绝对值均小于UO2燃料的，仅采用PuO2弥散在Al2O3、ZrO2、MgO等惰性基质内，无法确保全堆装载IMF足够负反馈安全裕量，只有在添加一定量的共振核素(232Th、167Er)后，IMF才可能具有与UO2燃料相当的Doppler系数。

2.2 不同物质对Doppler系数的贡献

由于IMF不同于MOX及UO2燃料，有必要从微观上研究不同IMF的Doppler系数差异的机理。根据式(1)，对于无限棒-水栅格系统，则无限增殖因数可表示为：

(2)

其中：f为热中子利用系数；υ为平均裂变中子数；Σf、Σnof分别为燃料的宏观裂变截面和宏观非裂变吸收截面。

将式(2)代入式(1)，得到Doppler系数的表达式：

(3)

若将式(3)右端分子、分母均乘以燃料的通量φ(r,E)，并对能量E和空间r积分，即可得到以反应率表示的Doppler系数计算公式：

(4)

其中，Rf和Rnof分别为裂变反应率和非裂变吸收反应率。

将式(4)中的吸收反应率按核素展开，得到i核素对Doppler系数的相对贡献为：

(5)

采用MCNP内置的核反应道标号FM=-6和FM=-2分别统计燃料中i核素的裂变反应率和非裂变吸收反应率。为方便，令式(5)中的fυ因子等于1，得到i核素对Doppler系数的相对贡献，结果示于图1。

从图1可看出，IMF中Doppler系数的主要贡献者为239Pu、240Pu、242Pu、Zr、B、Er和232Th，Al、Mg、O等元素对Doppler系数几乎无贡献。同时，虽然反应堆级Pu和武器级Pu中的241Pu存在正的Doppler系数贡献，但由于其核子密度低，正效应几乎可忽略。

比较图1a、b、c、d、g、h可看出，反应堆级Pu较武器级Pu的Doppler系数更负，其主要原因是：反应堆级Pu中240Pu和242Pu的含量更高，而这两种核素均属于阈裂变共振核素，燃料温度升高后240Pu和242Pu共振吸收中子能力增强，对负Doppler系数有一定的贡献。

从图1c、d、g、h可看出，当IMF中加入232Th后，Doppler系数更负，原因是232Th也是一种阈裂变共振核素，燃料温度升高后，232Th的共振吸收中子的能力明显增强。

比较图1e、f可看出，IMF中不同可燃毒物对Doppler系数的贡献不同，Er2O3具有负的Doppler系数贡献，而B对Doppler系数的贡献为正。原因是Er元素中相对丰度最高的167Er在0.3～0.4 eV能区有一很强的共振吸收峰，300 K时其峰值截面达10-20cm2，同时在1～103eV能区共振吸收峰密集[11]。当燃料温度升高后，峰值截面高且密集的共振吸收峰将产生明显的共振吸收能力，起到增大Doppler系数的作用。而B元素中最重要的中子吸收体10B，在宽泛能区内(eV～几MeV)的中子吸收截面基本服从1/v规律[11]，当温度升高后，燃料内的平均中子能量提高，反而使得10B的有效中子吸收截面降低，导致B对Doppler系数的贡献为正，使得绝对值原本较小的Doppler系数进一步减小。因此，选用可燃毒物压制过剩反应性及缓解过大燃耗反应性波动时，应优先选择具有共振吸收特性的核素，防止Doppler系数的进一步恶化。

图1 IMF成分对Doppler系数的相对贡献

3 结论

本文采用MCNP程序，基于ENDF/BⅦ.1数据库，计算了8种典型IMF的Doppler系数，计算结果的趋势与文献[9]的符合较好。通过推导给出了以反应率表征的各种核素对Doppler系数的贡献的表达式，细致分析了IMF中各核素对Doppler系数的贡献。结果表明：武器级Pu惰性基质燃料的Doppler系数的绝对值小于反应堆级Pu的；232Th是IMF负Doppler系数的最重要贡献者，添加232Th可使IMF获得与低浓UO2燃料相近的Doppler系数；采用无共振特性的可燃毒物(如B)，可进一步使原本绝对值就较小的Doppler系数更趋于正值，而采用具有共振特性的可燃毒物(如Er2O3)则可进一步增强IMF负Doppler系数。

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