惠州凹陷珠江组泥岩地球化学特征及其地质意义

余 烨,张昌民,李少华,朱 锐,杜家元,2,王 莉

(1.长江大学油气资源与勘探技术教育部重点实验室,湖北武汉430100；2.中海石油(中国)有限公司深圳分公司,广东广州510240；3.中石化胜利油田胜利采油厂,山东东营257061)

元素地球化学方法最初主要应用于火山岩的研究，目前其判别环境领域扩展到了沉积岩，并在研究地质过程、构造背景、沉积物物源及沉积环境中得到了广泛应用[1]。沉积物中有些特征元素化学性质比较稳定，主要受物源控制，相对独立于沉积环境和成岩过程，在风化剥蚀、搬运、沉积及成岩过程中其含量基本保持不变，使沉积区和物源区具有一定的对比性，可作为良好的物源指示元素[2-3]。因此，研究沉积岩的化学成分对于追溯物源区性质和判别其构造背景具有积极的意义。同时，元素在地层中迁移富集，不仅取决于元素自身的物理化学性质，而且还受到古气候、古环境等外界条件的影响[4]。地层中元素的分配、比值变化及组合都在一定程度上指示了古气候环境的演化，因此，可以利用沉积物中元素地球化学的变化特征来分析沉积环境。笔者以珠江口盆地惠州凹陷新近系珠江组地球化学元素分析结果为基础，对泥质岩的主量元素、微量元素及稀土元素组分含量和某些特征元素的比值进行探讨，为研究区物源判别及其沉积环境识别提供可借鉴的理论方法。

1 地质背景

珠江口盆地位于欧亚、印度洋和太平洋三大板块交汇的南海北部大陆架上，是在拉张断陷基础上发育起来的中新生代断陷盆地，自北向南依次划分为北部断阶带、北部坳陷带、中央隆起带、南部坳陷带和南部隆起带等5个北东向构造单元，各个构造单元又细分为若干个凹陷和低隆起[5]。盆地先后经历了晚白垩纪—早渐新世多幕断陷裂谷阶段、晚渐新世—中中新世裂后断坳转换沉降阶段和晚中新世后断块升降阶段三大构造演化阶段，多幕断陷裂谷阶段沉积包括神狐组、文昌组和恩平组，裂后断坳转换沉降阶段沉积包括珠海组、珠江组和韩江组，断块升降阶段沉积包括粤海组、万山组和第四纪地层[5-6]。惠州凹陷次级构造单元位于北部坳陷带(珠一坳陷)中部(图1)，是南海北部海域最富烃的凹陷之一，其新近系珠江组是该区油气勘探的主要目的层。珠江组沉积时期主要发育了一套三角洲—滨岸沉积体系，三角洲沉积主要发育在惠州凹陷西北部和东部，而滨岸沉积主要发育在惠州凹陷南部[7-9]。

2 样品及分析

为了详细了解珠江组泥岩的地球化学特征、物源演化规律及其古沉积环境特征，在前期珠江组物源方向研究成果[10]的基础上，笔者在惠州凹陷选取了8口井，分三个区块对珠江组泥岩进行取样分析，其中西部1口井，3个泥岩样品；东部2口井，5个泥岩样品；南部5口井，10个泥岩样品。所有样品首先压碎至200目，然后在高温炉中保持650℃恒温2 h以剔除有机质及沉积物内黏土矿物中的层间水，采用HF+HNO3混合酸处理。样品中主量元素采用电感耦合等离子光谱仪(IRIS ADVANTAGE ICP-AES)，微量元素采用电感耦合等离子质谱仪(VGX7 ICP-MS)，分析中使用国际标样(GSR5、GSR6、GSR9)、空白样品进行校正，样品精确度及准确度由国际标样及空白样品监控。样品处理及测试在同济大学海洋地质国家重点实验室完成，测试数据分别见表1～3。

图1 惠州凹陷构造略图及取样井位图Fig.1 Simplified tectonic map of Huizhou depression and diagram of sampled well location

3 泥岩地球化学特征

3.1 主量元素特征

从表1中可以看出，珠江组泥岩中的SiO2和Al2O3含量普遍较高，总平均含量分别为69.92%和13.59%，其中SiO2含量以西部和南部区域较高，平均含量分别为74.00%和74.16%，而东部区域SiO2含量相对较低，平均值为68.99%。Al2O3含量表现为同样的特点，西部和南部区域较高，而东部区域含量偏低。与澳大利亚太古宇页岩(PAAS)主量元素相比，研究区珠江组泥岩富 SiO2，贫 Al2O3、Fe2O3、K2O、MgO和Na2O(PAAS数据来自Taylor和Mclennan，1985)。SiO2主要赋存在花岗岩等酸性岩浆岩中，SiO2富集的程度较高，说明研究区珠江组母岩类型以花岗岩等酸性岩浆岩为主，而Al和K元素常富集于长石和伊利石、高岭石等黏土矿物中[11]，Al2O3和K2O的亏损与这些矿物含量较少有关。值得注意的是，在东部区域CaO特别富集，而在西部区域和南部区域CaO则存在亏损；且MgO在东部区域中亏损得少，而西部和南部区域中亏损得多，Ca一般与碳酸盐岩有关、Mg则主要存在于基性岩中，说明这3个区域沉积环境存在差异或母岩性质发生了变化。

表1 珠江组泥岩主量元素含量及元素比值Table 1 Major element contents and element ratios of mudstone in Zhujiang formation %

3.2 微量元素特征

由表2可知珠江组泥岩微量元素区域上变化规律很明显，主要体现在东部的 Sc、V、Cr、Zr、Nb、Ba、Th及U等元素其平均含量相对较低，而Sr元素含量相对较高。与大陆上地壳微量元素值相比，研究区珠江组泥岩微量元素中亲石元素Ba含量较低，但高于下地壳丰度值。过渡元素Cr含量略高于上地壳丰度值，而远远低于下地壳丰度值，而Cr通常富集于基性和超基性岩石中，说明研究区相对上地壳而言也存在基性和超基性岩石。不相容元素Th含量高于上地壳丰度值，远远高于下地壳丰度值，而Th常富集在中酸性岩石中，说明研究区以中酸性岩石为主。高强场元素Zr、Hf、Nb含量在东部接近下地壳丰度、远低于上地壳丰度值；而在西部和南部则相反，其含量接近上地壳丰度、远高于下地壳丰度值。低强场元素Rb、Th、U含量略高于上地壳丰度或与其相当，远高于下地壳丰度值；而Sr含量在东部远高于上地壳丰度值，在西部和南部则远低于下地壳丰度值，说明东部和西部、南部沉积环境存在差异或母岩性质不同。

3.3 稀土元素特征

从表3可以看出，研究区泥岩的稀土元素丰度变化较大，最大值与最小值相差悬殊，反映了母岩源区具有多源性的特点，但是在不同区域上平面规律很明显。主要表现在南部的∑REE相对最大，其平均值为212.42×10-6；而西部区域的∑REE次之，其平均值为183.7×10-6；东部的∑REE相对较小，其平均值为134.89×10-6，说明研究区这3个区域的沉积物可能来自不同的物源区或者遭受了不同的分异作用。

经球粒陨石标准化后，各样品数据除分异程度不一样外，各区域稀土元素的分布模式相似(图2)，均表现为轻稀土元素富集，重稀土元素分布平坦，Eu显著负异常。指示轻重稀土元素分异程度的(La/Yb)N为8.3～11.69，各区域平均值除南部略低于PAAS的值(9.2)外，西部和东部平均值都大于PAAS值，且东部(La/Yb)N的平均值为11.31；指示轻稀土元素分异程度的(La/Sm)N为3.54～4.62，变化范围相对较小，且平均值都在4左右；指示重稀土元素分异程度的(Gd/Yb)N为1.4～2.1，东部平均值相对较大，为2.01，而西部和南部平均值都约为1.6；Eu负异常在东部和西部相对高点，其平均值分别为0.61和0.6，而在南部平均值相对低点，整体都略低于PAAS的Eu异常(0.66)。

表2 珠江组泥岩微量元素含量Table 2 Trace element contents of mudstone in Zhujiang formation 10-6

图2 珠江组泥岩球粒陨石标准化的REE配分图Fig.2 Chondrite-normalized REE distribution patterns for mudstone in Zhujiang formation

3.4 多元统计分析

在上述各主量、微量及稀土元素特征描述介绍的基础上，从样品数据结果出发，利用多元统计分析方法对研究区珠江组泥岩样品的地球化学数据进行统计分析。聚类分析是研究分类问题的一种多元统计方法，其实质是根据样品或变量之间的相似程度或亲疏关系将其逐步分类的方法。不同沉积区的沉积物，由于母岩类型和沉积环境的不同，其地球化学元素组成必然存在一定差异，因此，利用样品聚类分析可以对同一时期的沉积物是否来自同一个母岩区或同一个沉积环境进行区分。以不同井各深度点18个泥岩样品的主量、微量及稀土元素共39种元素(数据来自表1、2、3)进行Q型聚类分析，从惠州凹陷珠江组泥岩地球化学元素Q型聚类谱图(图3)上看，所有样品明显地被分为2个样品区，即东部区域的L井区和西部、南部区域的X、H井区，说明东部区域L井区与西部、南部区域的X、H井区存在一定的差别，可能来自于不同的母岩类型或形成于不同的沉积环境。

图3 珠江组泥岩地球化学元素Q型聚类谱图Fig.3 Q-type cluster plots of geochemical elements of mudstone in Huizhou depression

表3 珠江组泥岩稀土元素含量及元素比值Table 3 REE contents and element ratios of mudstone in Zhujiang formation 10-6

4 地质意义探讨

4.1 物源区性质分析

稀土元素、Th、Sc和高场强元素在水中停留时间短，几乎全部进入了沉积物中，这些相容和不相容元素的比例能够区分碎屑岩中长英质、镁铁质来源的成分[13]。相对于基性岩，长英质岩石中La和Th含量高，而Co、Sc和Cr则富集于基性岩中。因此，利用上述元素的相关特征，Floy and Leveridge提出了利用 La/Th-Hf的源岩属性判别图解[14](图4(a))，而Gu等[15]提出了利用Co/Th-La/Sc的源岩属性判别图解(图4(b))，从而对碎屑岩样品的原始属性进行分析。从图4(a)中可以看出，东部区域的泥岩样品主要落在长英质和基性岩的混合物源区，西部区域泥岩落在长英质物源区，南部区域泥岩落在长英质物源区和被动大陆边缘物源区。从图4(b)中可以看出，研究区珠江组的泥岩样品主要落在长英质火山岩和花岗岩之间，且靠近长英质火山岩的区域，反映源岩以长英质岩为主，可能有花岗岩混入的特点。

图4 珠江组泥岩物源属性判别图Fig.4 Discrimination diagram for provenance attribute of mudstone in Zhujiang formation

在指示盆地沉积源区性质的指标中，稀土元素特征是很好的标志，其中稀土元素分布模式是最可靠的指标。相关研究表明，上地壳组分具有轻稀土元素(LREE)富集、重稀土元素(HREE)含量相对稳定和明显的负Eu异常的特点[16]。珠江组不同区域的泥岩经球粒陨石标准化后，稀土元素分布表现为富轻稀土元素、重稀土元素含量均一、Eu元素具明显的负异常(图2)，这与上地壳中稀土元素的分布形态相似，说明研究区沉积岩的原始物质来自上地壳，但可能遭受了一定的分异作用。

K2O/Al2O3值可以用来确定泥岩源区岩石的成分，在碱性长石中，K2O/Al2O3值为0.4～1.0，在伊利石中约为0.3，在其他黏土矿物中接近于0[17]。研究区珠江组泥岩的K2O/Al2O3值在0.19～0.26之间，其平均值为0.22，表明母岩中碱性长石的含量较低。Girty等[18]认为，沉积物中Al2O3/TiO2值小于14时，沉积物物源可能来源于镁铁质岩石，而Al2O3/TiO2值在19～28时，物源可能来源于花岗闪长质和英云闪长质(或安山质和流纹质)岩石。研究区珠江组泥岩的Al2O3/TiO2值为16.56～27.67，东部和南部的值相对较高，其平均值分别为23.23和19.6，西部的值相对较小，其平均值为18.01，表明其物源主要来源于长英质岩石，且西部可能有少量的镁铁质岩石。

4.2 构造背景判别

Roser和Korsch[19]根据对世界不同地区已知构造背景的古代砂岩、泥岩及现代砂泥岩沉积物的主量元素特征的分析，认为主量元素的K2O/Na2O比值是反映构造环境的最有效的指标，提出了SiO2-K2O/Na2O构造背景判别图解。惠州凹陷东部区域的珠江组泥岩样品点落在活动大陆边缘区域，而西部和南部区域样品点都落在被动大陆边缘区域(图5(a))，表明研究区东部区域珠江组时期的物源区具有活动大陆边缘的构造背景，西部和南部区域珠江组时期的物源区具有被动大陆边缘的构造背景。

陆源碎屑中的微量元素及稀土元素与主量元素相比，稳定性相对较好，特别是La、Th、Sc等元素，在风化搬运和沉积过程中很少受其他地质作用的影响，因此，陆源碎屑微量元素特征可以研究源区类型及其大地构造背景。鉴于此，Bhatia和Crook[20]通过对东澳大利亚5个已知构造背景的古代杂砂岩的微量元素的地球化学特征研究，提出了非迁移性微量元素La-Th-Sc组成的构造背景判别图解。应用Bhatia的构造背景判别图解(图5(b))，研究区珠江组泥岩样品主要落在大陆边缘区域内，属大陆边缘环境。

图5 珠江组碎屑岩构造背景判别图Fig.5 Discrimination diagram for tectonic setting of mudstone in Zhujiang formation

稀土元素特征常被用来判断现代和古沉积物的构造背景或物源区性质。Murry[21]对加利福尼亚海岸圣弗兰西斯科湾侏罗纪和白垩纪的燧石和页岩的研究表明，Ce异常与沉积盆地的构造背景有关，以北美页岩作为标准化值，距洋脊顶400 km之内的扩张脊附近，有明显的Ce负异常，δCe为0.29；大洋盆地为中等Ce负异常，δCe为0.55；大陆边缘区(陆块1000 km之内)的Ce异常消失或为正异常，δCe为0.90～1.30。惠州凹陷珠江组各区域泥岩的δCe值(以北美页岩作为标准化值)均为1.02～1.11，且西部、东部和南部区域其平均值分别为1.04、1.06和1.05，属大陆边缘区。

4.3 沉积环境分析

不同成因的泥岩在物质来源、沉积环境及物理化学条件等方面存在差异，故不同环境的泥岩岩石化学成分必然有所不同，其相关化学特征值及比值也会存在明显的差异[22]。古水深、古盐度及古气候是古沉积环境的一个很好的体现，因此利用元素地球化学特征比值对它们进行研究对于了解古沉积环境具有重要的意义。

(1)古水深。Veizer指出，Sr是沉积相分析的有力工具，其a值更能体现沉积相变化的特点[23]。从表1中可以看出，西部区域中a值为0.05～0.23，平均值为0.17；东部区域中为0.02～0.03，平均值为0.02；南部区域中为0.29～0.77，平均值为0.45。a值具有随着沉积环境水体的加深、其值显著变大的规律，说明研究区珠江组沉积时期南部水体较深，西部和东部区域水体相对较浅。

大量研究表明，V元素在还原条件下易于富集，而Cr元素在氧化条件下易于富集，因此在氧化条件下V/Cr比值低，反之在还原环境中比值较高，从而判断沉积环境水体的深浅[24]。从表2中可以看出，西部区域中 V/Cr比值为1.32～1.49，平均值为1.41；东部区域中V/Cr比值为1.09～1.38，平均值为1.17；南部区域中V/Cr比值为1.37～2.28，平均值为1.54；说明研究区珠江组时期南部区域处于还原条件，水体较深，西部区域水体次深，而东部区域处于氧化条件，水体相对较浅。

(2)古盐度。根据沉积岩层中MgO的亲海性和Al2O3的亲陆特征，可以建立镁铝比值b来判断水体盐度的咸淡[25](表1)。沉积环境由淡水向海水过渡时，b值会随着水体盐度的增大而增加，淡水沉积环境b＜1，陆海过渡性沉积环境b为1～10，海水沉积环境b为10～500，陆表海环境(或泻湖碳酸盐岩沉积环境)b＞500。由表1可知，研究区西部和南部区域珠江组的b值绝大多数在1～10之间，仅个别在10～500之间，说明它们属陆海过渡沉积环境。东部区域珠江组b值相对较高，其平均值为19.32，这可能与东部区域当时的古地理环境有关。由于珠江口盆地海水是从西南部进入惠州凹陷的[26]，故珠江组沉积时期惠州凹陷东部为一个相对半封闭的环境，盐度相对较高，表现为海水沉积环境。

元素Sr/Ba比是分辨陆相和海相环境最常用的一个指标[27]，研究表明，Sr元素在河水中的含量为7×10-8μg/g，而在海水里浓度增大为7.6×10-6μg/g，相反，Ba元素在河水中含量为2×10-8μg/g，在海水中略有减小，为1.4×10-8μg/g，因此 Sr/Ba值可以用作盐度标志，值越大反映的古盐度越高。从表2来看，研究区西部和南部区域Sr/Ba值相对较小，其平均值分别为0.2和0.18；而东部区域Sr/Ba值较大，平均值为2.41；说明研究区珠江组时期东部区域盐度较高，而西部和南部盐度较低。

(3)古气候。在风化过程中，比较活泼的Na+、Ca2+、K+很容易被淋滤出来，而 Al3+、Ti4+等不活泼元素则在风化产物中富集，鉴于此，Nesbitt[28]提出用fCIA指数来确定物源区的化学风化程度，该指数是目前被广泛应用于确定物源区风化特征的化学指标，且化学蚀变指数越大，说明母岩化学风化程度越高。从表1中可以看出，惠州凹陷珠江组泥岩的fCIA指数为67.94～78.81间，其中以东部区域指数相对较低，平均值为70.57；而西部和南部区域相对较高，其平均值分别为74.79和75.39；说明研究区珠江组时期整体化学风化相对较强，且西部和南部的风化程度较东部高，同时也可以推断珠江组沉积时期研究区处于湿热的气候条件，但是西部和南部区域湿热程度较高、东部区域湿热程度较低。

MgO/CaO值是气候变化的良好指示剂，高值指示干热气候，低值指示潮湿气候，但在碱层层位时则相反。由于碱层的成分是碳钠盐岩，当钠盐开始沉淀时，水介质中Mg2+和Ca2+由于充分沉淀浓度已很低，况且Mg2+的活动性比Ca2+差得多，二者相比，前者几乎消耗殆尽，故岩层中MgO/CaO值表现为低值或极低值[4]。由于泥岩中沉淀有大量的硅酸盐矿物，而硅酸盐矿物中CaO与Na2O通常以1：1的比例存在，其余的CaO可能来自母岩的碳酸盐岩岩屑或者后期的成岩作用，所以McLennan[29]认为：当CaO的摩尔数大于Na2O时，其值可以取Na2O的值；而当CaO的摩尔数小于Na2O时，就取CaO的值。从表1中可以看出，研究区珠江组K2O含量较高，平均值达到了3.0%，说明研究层位都属于碱层层位，因此MgO/CaO高值指示潮湿气候，而低值指示干热气候。如表1所示，在惠州凹陷珠江组MgO/CaO值整体较高，总平均值为5.19，说明研究区珠江组沉积时期为相对潮湿的气候条件，而东部区域和西部区域MgO/CaO值相对较低，南部区域MgO/CaO值略微高些，反映了研究区珠江组沉积时期各区域气候条件存在少许差异。

5 结 论

(1)惠州凹陷珠江组各区域泥岩主量元素、微量元素及稀土元素都存在一定的差异，且多元统计分析结果显示各区域元素特征差别较大，说明研究区珠江组时期沉积物物源复杂，其中东部区域为长英质和基性岩的混合物源，西部区域为长英质物源，南部区域为长英质物源和被动大陆边缘物源。

(2)主量元素比值和非迁移性微量元素图解表明，研究区珠江组源区主要由长英质岩石组成，稀土元素分布模式与上地壳相似，轻稀土元素富集，重稀土元素均一，Eu负异常，说明源岩来自上地壳并经受了一定分异作用的影响。

(3)惠州凹陷珠江组泥岩地球化学特征揭示东部区域珠江组时期的物源区具有活动大陆边缘的构造背景，西部和南部区域珠江组时期的物源区具有被动大陆边缘的构造背景。

(4)据锶钙比值1000×(Sr/Ca)和 V/Cr值分析，珠江组时期南部区域处于还原条件，水体较深，西部区域水体次深，而东部区域处于氧化条件，水体相对较浅；据镁铝比值100×(MgO/Al2O3)和Sr/Ba值分析得出，珠江组时期东部区域盐度较高，而西部和南部盐度较低；据fCIA值和MgO/CaO值的分析，珠江组沉积时期研究区处于湿热的气候条件，其中西部和南部区域湿热程度较高、东部区域湿热程度较低。

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