廊固凹陷古近系沙河街组古湖泊环境与有机质富集机制

刁 帆，金凤鸣，郝 芳，孙冶华，邹华耀，王元杰，张金峰，操义军

(1.中国石油大学(北京) 地球科学学院，北京 102249；2．中国石油 华北油田勘探开发研究院，河北 任丘 062552；3.中国地质大学(武汉)，武汉 430074)

廊固凹陷古近系沙河街组古湖泊环境与有机质富集机制

刁 帆1，金凤鸣2，郝 芳3，孙冶华2，邹华耀1，王元杰2，张金峰1，操义军1

(1.中国石油大学(北京) 地球科学学院，北京 102249；2．中国石油 华北油田勘探开发研究院，河北 任丘 062552；3.中国地质大学(武汉)，武汉 430074)

通过对廊固凹陷古近系沙四—沙三下亚段泥岩样品的元素地球化学、有机地球化学和同位素地球化学分析，结合湖泊的发育演化和古气候变化特征，探讨湖泊演化过程中水体盐度、氧化还原条件和生产力变化及其有机质富集机制。廊固凹陷在湖泊形成期(沙四段)湖盆构造活动弱，气候干热，湖泊水体盐度高，易形成盐跃层，使底层水处于稳定的缺氧条件，表层水体古生产力较低，有机质富集程度低；在湖泊鼎盛阶段(沙三下亚段)盆地强烈下陷，气候暖湿，湖泊水体为淡水，底层水体为弱还原环境，由于地表径流带来大量营养物质，表层水古生产力较高。湖相沉积物中有机质的富集程度受古湖泊不同演化阶段生产力和氧化还原条件的控制。沙四段有机质富集主要受底层水缺氧环境控制，沙三下亚段有机质富集与表层水的高生产力密切相关。

氧化还原条件；古生产力；有机质富集；古湖泊；廊固凹陷；渤海湾盆地

廊固凹陷位于渤海湾盆地冀中坳陷西北部，西邻大兴凸起，东邻武清凹陷，东南部为牛驼镇凸起，东南与西北两侧分别被河西务断层和大兴断层所夹持，是一个典型的西倾东翘的半地堑断块，具有东高西低，北高南低的构造格局。古新世—早渐新世，廊固凹陷发生了强烈的拉张断陷构造运动，大体经历了初始裂陷期(Ek-Es4)、强烈裂陷期(Es3(中-下))和裂陷萎缩期(Es3(上)-Ed)3个阶段，其古近纪沉积厚度居整个冀中凹陷之首(达9 000 m)[1-2]。廊固凹陷油气资源丰富，目前已发现了别古庄、永清、河西务、柳泉等多个油气田，沙四段和沙三中下亚段烃源岩是其主要的油气来源[3]。本文以廊固凹陷沙四—沙三下亚段暗色泥岩连续沉积的务古4井为例(图1)，利用微量元素、无机碳同位素和生物标志化合物等多参数耦合反映的古湖泊学信息[4-14]，探讨了廊固凹陷古湖泊学特征及其有机质富集机制。

图1 廊固凹陷构造简图及研究井位Fig.1 Regional tectonics of Langgu Sag and wells selected for analysis

1 古湖泊演化特征

1.1 构造沉积演化特征

陆相断陷盆地中，构造运动控制着盆地古地理面貌，决定着盆地蓄水空间的形成和消亡，是影响湖盆及湖相烃源岩发育的决定性因素。廊固凹陷沙四—沙三下亚段沉积期主要经历了湖泊的形成期和鼎盛期。

燕山运动末期及始新世初期，由于NW向拉张应力使大兴古背斜轴部拉张破裂形成了大兴断层，基底东翘西断，造成凹陷沉降而接受沉积，Ek-Es4地层覆盖于不同时代的基底地层之上，形成区域性不整合接触(图2)。此时廊固凹陷已具备湖泊雏形，大兴断层活动性较弱，断陷拉张活动有限，古地貌高差小，湖盆连通性好，水体浅，可容纳空间有限，发育一系列向盆地进积的辫状河三角洲。自沙四末开始，湖盆发展进入鼎盛时期，凹陷强烈下沉，形成了山高水深的地貌背景；气候湿润，湖水深度增大，可容纳空间迅速变大，以大面积的持续湖侵为特征，形成了沙三下亚段的巨厚沉积，湖盆中心沉积厚度超过2 000 m(图2)。

1.2 古气候演化

廊固凹陷沙四段沉积期为干旱炎热的南亚热带型气候，植被面貌以喜热的漆树科、大戟科、楝科、椴科等常绿叶被子植物和喜温的栎树科为主；喜热耐旱的麻黄粉属普遍发育(Ephedripites)，含量高达10%～30%，是干热气候的典型标志；林间坡地和河谷地带瘤纹四孢属(Verrutetraspora)、希指蕨孢属(Schizaeoisporites)和凤尾蕨孢属(Pterisisporites)等喜热植物生长繁盛(图3)，湖泊有机质生产力低下。沙三下亚段沉积时期，气候开始转向湿润，栎粉属(Quercoidites)、胡桃粉属(Juglanspollenites)和拟榛粉属(Momipites)等喜温成分大量连续出现，典型热带亚热带成分明显下降[15]，麻黄粉含量显著下降，一般在5%之下(图3)，说明当时气候湿润，雨量充沛，湖泊生产力高。

图2 廊固凹陷地层综合柱状Fig.2 Generalized stratigraphic column in Langgu Sag

2 古湖泊环境

2.1 古盐度分析

硼(B)是恢复古盐度最常用的方法，研究表明B含量与水体盐度存在明显的正相关关系。一般而言，海相环境中w(B)为 (60～125)×10-6，而淡水环境下w(B)多小于60×10-6[16]。以务古4井为例，沙四段w(B)在(26.1～134)×10-6之间，平均值为84.7×10-6(图4)，普遍高于淡水环境中B的含量，尤其是在沙四中下段以及沙四上亚段下部B含量明显高于上覆地层，已接近或达到海水盐度。沙三下亚段B含量明显降低，主要分布在(22.1～54)×10-6之间，平均值为40.9×10-6，为典型淡水沉积环境。

图3 冀中坳陷沙河街组孢粉化石分布及古气候变化 据文献[15]修改。Fig.3 Sporo-pollen distribution of Shahejie Formation and palaeontologic change in Jizhong Depression

图4 廊固凹陷务古4井沙四段— 沙三下亚段古盐度变化特征Fig.4 Variation of palaeosalinity from Es4 to lower subsection of Es3 in well Wugu4, Langgu Sag

由于B的含量随盐度增加而增加，镓(Ga)在淡水成因的泥岩中明显富集，因此w(B)/w(Ga)的大小可指示古盐度的高低。王益友等人[17]提出，陆相环境的w(B)/w(Ga)一般小于3.0～3.3，而正常海相一般大于4.5～5.0，介于它们之间的为过渡相。实际上更确切地说，该比值应是古盐度的指标[18]。研究层段w(B)/w(Ga)与w(B)的变化趋势相一致，沙四段w(B)/w(Ga)=1.32～4.9，平均值为3.7，其指示的古盐度接近或已经达到海水的盐度；沙三下亚段w(B)/w(Ga)=0.85～2.45，平均值为1.83，为淡水湖泊环境(图4)。

除了w(B) 和w(B)/w(Ga)之外，锶/钡含量比[w(Sr)/w(Ba)]也对古盐度有敏感的响应。在自然界水体中，Sr的迁移能力比Ba强，水体盐度很低时，Sr和Ba均以重碳酸盐的形式出现；当水体盐度增大时，Ba以BaSO4的形式首先沉淀，留在水体中的Sr相对于Ba富集，当盐度增大到一定程度时，Sr也以SrSO4的形式沉淀。因此，记录在沉积物中的Sr/Ba与古盐度呈明显正相关性，可作为古盐度判别的灵敏标志。廊固凹陷沙四段w(Sr)/w(Ba)=0.37～2.6，平均值为0.99；沙三下亚段为0.27～1.25，平均值为0.52，反映沙四段古盐度明显高于沙三下亚段(图4)。

除了微量元素及其比值外，生物标志物中的伽马蜡烷指数(G/H=伽马蜡烷/αβC30藿烷)和长链三环萜烷指数[ETR=(C28+C29)/(C28+C29+Ts)]也是盐度的良好指示[19]。沙四段伽马蜡烷指数和ETR值明显高于沙三下亚段，其变化趋势与B、B/Ga和Sr/Ba较为相似(图4)，反映的古湖泊水体盐度由咸水—半咸水变为淡水。此外，伽马蜡烷的前驱物四膜虫醇主要来源于生长在分层水体氧化还原界面的食细菌纤毛虫类。所以，丰富的伽马蜡烷通常也被认为是水体分层标志。因此，沙四段的缺氧环境很可能是由于盐度分层、上下水体之间缺乏充分交换而形成的。

上述各参数都较好地反映了古湖泊在不同构造气候环境下的盐度变化特征，即随着古气候由干热转为暖湿，大气降水增多，古湖泊水体盐度由沙四段明显的高盐度咸水—半咸水环境演化为沙三下亚段的淡水环境。

2.2 古水体氧化还原性

Pr/Ph和C35/C34藿烷是水体氧化还原的敏感参数。沙四段Pr/Ph较低，C35/C34藿烷较高,表明该沉积时期底层水为缺氧环境；与此相反，沙三下亚段Pr/Ph较高，C35/C34藿烷较低,反映了沙三下亚段水体环境为弱还原环境，这与前文通过微量元素的分析结果相一致。

总体来说，廊固凹陷沙四段—沙三下亚段沉积期，湖泊水体环境发生了明显的变化。沙四中下亚段—沙四上亚段上部湖泊由于高盐度而产生水体分层，导致底层水体缺氧，随着湖泊稳定水体分层消失，底层水相对沙四中下段还原性变差，为弱还原环境。

图5 廊固凹陷务古4井沙四—沙三下亚段 氧化还原条件变化特征Fig.5 Variation of redox conditions from Es4 to lower subsection of Es3 in well Wugu4, Langgu Sag

2.3 古湖泊生产力

古生产力是指古生物在能量循环过程中固定能量的速率，即单位面积、单位时间内所生产出有机物的总量[20]。衡量古湖泊生产力的方法主要包括营养元素丰度、藻类化石丰度和无机碳同位素等。

营养元素P的输入是限制湖泊生产力的重要因素之一。David通过全湖实验证实，P是藻华等勃发的限制性营养元素[21]，几乎所有的P元素都来源于母岩的化学风化[9]。由于自生矿物的绝对含量可能会受到陆源碎屑供给量变化的影响，因此，为了避免这种影响，一般不直接用P的绝对含量反映古生产力，而应用w(P)/w(Ti)或w(P)/w(Al)来表征古生产力状况[24-25]。务古4井w(P)/w(Ti)和w(P)/w(Al)表现出相同的变化特征，自下而上呈增大趋势。沙四段w(P)/w(Ti)和w(P)/w(Al)分别为0.15～0.24和85～134，平均为0.19和110；沙三下亚段w(P)/w(Ti)和w(P)/w(Al)分别为0.19～0.27和109～152，平均为0.22和125(图6)，反映了沙四段—沙三下亚段古湖泊生产力逐渐增高。

一般而言，湖水中营养元素的丰度决定了水体中藻类的繁盛程度，水体中浮游藻类化石的丰度也是古湖泊水体生产力的直接证据，其数量的多少可以直接反映古湖泊生产力的大小[10]。以位于凹陷中心部位的曹11井为例，由于古湖泊水体环境的变化，其沙四上—沙三下亚段浮游藻类丰度和种属都发生了明显变化。沙四上亚段浮游藻类总量较低，以褶皱藻等浅水藻类为主，浮游藻类最大丰度仅为3.2%，平均值为1.5%；沙三下亚段浮游藻类丰度明显升高，主要分布在2%～8%之间，最大达9.2%，以深水环境下的渤海藻和副渤海藻为主，光面球藻和粒面球藻相比沙四上亚段也略有增高(图7)。因此，藻类化石丰度统计分析也表明，沙四段古生产力水平明显低于沙三下亚段，这与前文分析结果相一致。

图6 廊固凹陷务古4井沙四—沙三下亚段 古生产力变化特征Fig.6 Variation of paleoproductivity from Es4 to lower subsection of Es3 in well Wugu4, Langgu Sag

图7 廊固凹陷曹11井沙四上—沙三下亚段浮游藻类化石与TOC变化特征Fig.7 Variation of algae fossils and TOC from upper subsection of Es4 to lower subsection of Es3 in well Cao11, Langgu Sag

利用湖相碳酸盐岩中的碳同位素来恢复古湖泊生产力在第四纪和古近纪古湖泊研究中广泛应用[6,9-10]。原生碳酸盐岩的碳同位素与湖水中溶解无机碳的碳同位素变化一致，而湖水中溶解无机碳的碳同位素与湖泊表层水的生产力大小密切相关。当表层水生产力较高时，生物通过光合作用吸收较多的12C，使得表层水体碳库中的13C升高，最终造成湖相原生碳酸盐岩中13C相对富集。以廊固凹陷务古4井为例，碳酸盐岩碳同位素变化与P/Ti和P/Al变化较为一致。沙四中下段—沙四上亚段下部碳酸盐岩碳同位素(δ13Ccarb)分布在-4.63‰～-0.65‰之间，平均值仅为-2.83‰；沙四上亚段上部—沙三下亚段碳酸盐岩碳同位素显著增大，分布在1.37‰～2.56‰之间，平均值为1.84‰，表明其生产力较下部沙四段沉积时有明显增大。

4 有机质富集特征

如前所述，廊固凹陷沙四段—沙三下亚段沉积期，控制湖泊演化的构造、气候条件均发生了明显变化，造成了不同时期古湖泊环境的差异，其有机质富集程度也产生了明显的差异。务古4井沙四段有机质丰度较低，TOC主要分布在0.5%～1.49%,平均值0.74%；生烃潜力(S1+S2)主要分布在1.2～7.5 mg/g，平均值2.6 mg/g；氢指数(IH)主要分布在129～472 mg/g，平均值280 mg/g(图8)，仅达到有效烃源岩的级别。与此相反，沙三下亚段有机质丰度相对较高，TOC、生烃潜力和氢指数明显高于沙四段(图8)，达到了中等—好烃源岩的级别。

5 有机质富集机制

5.1 古生产力与有机质富集

湖泊自身的高生产力是有机质富集的必要条件。以务古4井为例，无论是沙四段还是沙三下亚段，其有机质丰度的高低与湖泊中营养元素P的相对丰度[w(P)/w(Al)]以及δ13Ccarb之间存在明显的正相关性(图9a,b)，表明有机质的富集程度受湖泊生产力大小的控制。沙四段沉积期，Mo、Cd含量及Pr/Ph、C35/C34藿烷等一系列氧化还原参数均表明其处于水体分层的缺氧环境，尽管大部分有机质可能被保存下来，但由于当时湖泊生产力较低，古湖泊固定碳的能力有限，因而有机质丰度始终较低。而沙三下亚段沉积期，其水体还原程度明显不如沙四中下亚段，保存下来的有机质比例小于沙四中下亚段。但是由于气候转为暖湿，地表径流增加，输送了相对较多的营养物质，其表层水生产力明显升高，导致有机质丰度明显高于沙四中下亚段。因此，湖泊生产力是控制有机质丰度的首要因素。

图8 廊固凹陷务古4井沙四—沙三下亚段烃源岩特征Fig.8 Geochemical features of source rocks from Es4 to lower subsection of Es3 in well Wugu4, Langgu Sag

与海洋不同，湖泊在能够维持高生产力水平之前必须使其自身达到一定的营养化水平[26]。通常古湖泊的生产力不能靠外来的营养物质来维持，随着湖泊的发展演化，湖盆自身营养物质含量对表层水的生产力水平变得尤其重要，因此，有机质的大量富集是湖泊发展至一定阶段的产物。在廊固凹陷古湖泊形成初期，气候干热，地表径流较少，携带的营养物质有限；而至湖泊鼎盛时期，湖盆面积大，降水多，地表径流携带大量营养物质进入湖盆。务古4井w(P)/w(Al)和w(P)/w(Ti)的变化较好地反映了这一特征(图6)，w(P)/w(Al)和w(P)/w(Ti)尽管短期内有所反复，在湖泊物源相对稳定的情况下，可能与短期气候变化造成地表径流的变化相关，但是整体上仍随着古湖泊的形成发展至鼎盛阶段不断增大。

不少学者在对Kimmeridge Clay组烃源岩的研究中发现，随着气候不断湿润，源区化学风化程度增强，大量的营养物质随地表径流被输入湖盆，w(Al)/w(K)与TOC之间存在明显的正相关关系[27]。廊固凹陷沙四上—沙三下亚段TOC与w(Al)/w(K)之间正相关性明显，相关系数达到0.87(图9c)，说明了在湖泊演化的不同阶段，气候变化造成的风化程度和地表径流的变化深刻地影响了古湖泊生产力的变化，进而造成了有机质富集程度的差异。

5.2 氧化还原条件与有机质富集

浮游植物 “勃发”产生的大量有机质，大部分被浮游动物扑食或被微生物分解，剩余部分可以通过絮凝作用形成大的絮凝团，快速下沉。沉降到水底的有机质，若在充氧的湖泊中，继续被分解直至完全消失；若在分层湖泊中，由于底层水缺氧，限制了底栖生物和微生物的活动，可以完好地保存下来，因此，长期稳定的湖水分层，意味着底层水的缺氧，对有机质的堆积、保存和湖相优质烃源岩的形成至关重要[3]。虽然廊固凹陷沙四—沙三下亚段有机质的富集与富藻层在分布上明显相关，但二者在地层分布范围上并不完全对应(图7)。曹11井沙三下亚段2 200～2 400 m浮游藻类化石丰度出现明显高峰，但其对应的TOC丰度与上下地层相比处于较低的水平，说明单有丰富的有机质物源是不够的，有机质的富集还需要强还原的保存环境。

图9 廊固凹陷务古4井沙四上—沙三下亚段TOC与δ13Ccarb、w(P)/w(Al)及w(Al)/w(K)关系Fig.9 Correlation between TOC and δ13Ccarb, w(P)/w(Al), w(Al)/w(K) from upper subsection of Es4 to lower subsection of Es3 in well Wugu4, Langgu Sag

图10 廊固凹陷沙四—沙三下亚段δ13Ccarb-δ13Com与氢指数的关系Fig.10 Cross-plot of correlation between Δδ13C vs. hydrogen index (IH) for the Es4 and the bottom of Es3 in Langgu Sag

5.3 有机质富集的控制因素

前已述及，有机质的富集与湖泊表层水的高生产力和底层水的缺氧环境密切相关。但是两者之间孰轻孰重，长久以来一直争论不休[28-30]。大量研究发现，在现代Greifen湖沉积物和古代沉积物中，高生产力阶段富氢的沉积物中无机碳酸盐矿物与有机质的碳同位素差值Δδ13C(δ13Ccarb-δ13Com)和IH之间表现出明显的负相关关系，而在缺氧环境下沉积的富氢有机质Δδ13C和IH之间具有正相关性[31-32]。廊固凹陷深湖相泥岩分析表明，沙四段Δδ13C和IH之间为正相关关系，表明该段有机质的富集与缺氧环境关系密切；而沙三下亚段Δδ13C和IH之间存在明显的负相关关系(图10)，说明沙三下亚段相对高的生产力条件是有机质富集的重要因素，这与前文关于廊固凹陷古湖泊环境特征分析相一致。

6 结论

(1)廊固凹陷沙四—沙三下亚段沉积期构造和气候条件发生了巨大变化，湖盆形成期(沙四段)构造活动弱，气候干热，湖泊水体较浅；湖盆鼎盛时期(沙三下亚段)边界断层强烈活动，气候湿润，湖泊水体较深。

(2)廊固凹陷沙四—沙三下亚段沉积期具有完全不同的古湖泊特征。沙四段沉积时湖盆水体盐度较高，具有稳定的盐度分层，底层水体缺氧，表层水体生产力较低；沙三下亚段沉积期为淡水湖盆，底层水体为弱还原状态，表层水体生产力较高。

(3)湖泊自身的高生产力和良好的保存条件是有机质富集的重要条件。在湖盆形成期(沙四段)，古生产力较低，湖盆底层水体的缺氧环境是控制有机质富集的主要因素；在湖盆鼎盛时期(沙三下亚段)，古生产力相对较高，湖泊表层水的高生产力是有机质大量富集的重要因素。

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(编辑 徐文明)

Palaeolake environment and organic matter enrichment mechanism of Paleogene Shahejie Formation in Langgu Sag

Diao Fan1, Jin Fengming2, Hao Fang3, Sun Yehua2, Zou Huayao1, Wang Yuanjie2, Zhang Jinfeng1, Cao Yijun1

(1.CollegeofGeosciences,ChinaUniversityofPetroleum,Beijing102249,China;2.ExplorationandDevelopmentResearchInstitute,PetroChinaHuabeiOilfieldCompany,Renqiu,Hebei062552,China; 3.ChinaUniversityofGeosciences,Wuhan,Hubei430074,China)

According to the analyses of element geochemistry, organic geochemistry and isotope geochemistry of mudstone samples from the 4th member (Es4) and the lower subsection of the 3rd member (Es3) of the Shahejie Formation in the Langgu Sag, combined with the characteristics of lake evolution and climate change, it was discussed in this paper the changes of salinity, redox condition and productivity as well as the enrichment mechanisms of organic matter. During the formation stage (Es4), the lake was deposited in an inactive tectonic activity with arid climate, brackish water, stable water column stratification, water bottom anoxia and lower enrichment of organic matter. When the lake developed to the peak stage (the lower subsection of Es3), the basin subsided strongly with humid climate, fresh water and weak reducing environment in the bottom water. The productivity of surface water was high triggered by a great quantity of nutrients inflowed by direct runoff. The enrichment of organic matter in lacustrine sedimentation was controlled by the productivity and redox conditions during different lake evolution stages. In Es4, the enrichment of organic matter was mainly controlled by the anoxic environment in the bottom water, while in the lower subsection of Es3, it was closely related to the high productivity of surface water.

redox condition; paleoproductivity; enrichment of organic matter; palaeolake; Langgu Sag; Bohai Bay Basin

1001-6112(2014)04-0479-08

10.11781/sysydz201404479

2014-01-03；

2014-06-05。

刁帆(1984—)，男，博士生，从事石油地质研究。E-mail: diaofan821@126.com。

中国石油天然气股份有限公司科技项目(2011D-0703)和国家科技重大专项“大型油气田及煤层气开发”(2011ZX05006)共同资助。

TE121.3

A