燃用生物柴油的柴油乘用车颗粒物排放特性＊

楼狄明 阚泽超 胡志远 谭丕强

（同济大学）

燃用生物柴油的柴油乘用车颗粒物排放特性＊

楼狄明 阚泽超 胡志远 谭丕强

（同济大学）

以帕萨特柴油乘用车为试验样车，使用排气颗粒数量及粒径分析仪，研究燃用国Ⅳ纯柴油、纯生物柴油，以及生物体积比分别为5%、10%、20%和50%的柴油―生物柴油混合燃料的颗粒排放特性。结果表明，不同车速下，颗粒物数量及质量排放因子随车速的增加而增加；当车速在60km/h及以上时，颗粒物数量排放因子随生物柴油掺混比例的增加而迅速变大；减速时，颗粒物数量排放因子先出现一个波峰，然后下降；随生物柴油掺混比例的增加，聚集态颗粒物数量排放下降，核态颗粒物数量排放上升，且峰值向减小粒径方向移动。

1 前言

柴油机因热效率高、动力性好而被广泛使用，但国际癌症研究组织已经把柴油机排放的颗粒物列为对试验动物具有致癌性和对人类具有潜在致癌作用的污染物[1]。柴油机排放物中有许多致突变和致癌性的物质，如多环芳香烃PAHs就是吸附在排放颗粒物表面上进而被吸入体内。欧盟从欧Ⅴ轻型柴油车认证标准开始对柴油乘用车的排气颗粒数量进行限制。

生物柴油作为柴油的一种清洁替代燃料，由于具有十六烷值高、润滑性好、可再生性好等特点受到了广泛关注。生物柴油是以植物果实、种子、植物导管乳汁或动物脂肪油、废弃食用油、酸化油等为原料，与醇类（甲醇、乙醇）经酯交换反应获得的可供内燃机使用的一种可再生燃料——脂肪酸甲酯或乙酯[2]。研究生物柴油乘用车颗粒数量排放特性对于评价生物柴油的颗粒排放十分重要。

国内、外学者对于柴油机燃用生物柴油的颗粒物排放试验研究已取得一定成果，这些成果主要体现在两方面，一方面是发动机台架排放特性试验[3～8]，另一方面是基于欧洲NEDC工况的整车排放特性试验[9～12]。而结合实际道路情况，柴油乘用车燃用生物柴油的车载工况试验颗粒物排放特性研究尚未见报道。本文采用EEPS系统，对帕萨特柴油乘用车燃用国Ⅳ柴油（简称为D100）和生物柴油混合体积比分别为5%、10%、20%、50%的国Ⅳ柴油-生物柴油混合燃料（简称为BD5、BD10、BD20、BD50）及纯生物柴油（简称为BD100）进行车载工况颗粒物的排放特性研究，旨在研究上海市实际道路工况燃用不同比例生物柴油颗粒物数量排放特性和粒径分布特点。

2 试验样车及试验方案

2.1 试验样车及设备

试验样车为帕萨特柴油乘用车，发动机为水冷、直列、4缸、2气门、电控泵喷嘴、高压直喷涡轮增压柴油机，并配备EGR系统和尾气氧化催化转换器（DOC）。

试验所用仪器主要包括美国TSI公司的EEPS 3090颗粒数量及粒径分析仪、379020型旋转盘稀释器、空气流量计和GPS等。其可快速测取柴油机的排气颗粒数量及粒径分布，测量粒径范围为5.6～560.0 nm，在0.1s内可测取一个完整的颗粒粒径分布图谱，并同步输出32个粒径通道的颗粒数量和粒径分布数据。采用两级稀释对柴油乘用车的尾气进行稀释，总稀释比为500:1。其中，第1级稀释系统采用TSI公司的专用旋转盘稀释器，控制初级稀释系统的加热温度为120℃，稀释比为200:1；第2级稀释采用玻璃流量计，稀释比为2.5:1，并对进气流量起到补偿作用。通过稀释比计算颗粒物数量排放因子，通过粒径分析仪和空气流量计计算颗粒物质量排放因子。

2.2 试验燃料

试验燃料分别为D100、BD5、BD10、BD20、BD50、BD100，其主要理化指标如表1所列。

表1 试验燃料的主要理化指标

2.3 乘用车试验路线

利用颗粒污染物检测测试设备EEPS系统在试验样车上搭建颗粒排放物测试系统。

以上海市作为试验城市，试验路线全长79.0km。所选路线最大程度地包括上海市所有典型道路类型，分别为市区主干道13.5 km、市区次干道5.0 km、市区快速路17.3 km、郊区主干道17.2 km、郊区次干道5.2 km和城郊高速路20.8 km。

3 试验结果与分析

3.1 乘用车车速-加速工况点分布

图1所示为乘用车燃用6种不同配比生物柴油在实际道路运行的车速-加速工况点分布。统计分析得出试验乘用车的平均车速为31.6 km/h，最高车速为113 km/h；怠速工况点占21.4%，车速为50 km/h以下的工况点占50%，50～80 km/h的占20%；98%的加速工况点的加速度在-1.5～1.5 m/s2的范围内。试验乘用车的行驶状况基本符合乘用车城市运行怠速时间长、平均车速和加速度较小的特征。

3.2 不同车速下的颗粒物排放特性分析

3.2.1 颗粒物数量及质量排放因子与速度的关系图2所示为乘用车燃用6种不同燃料时颗粒物数量及质量排放因子随车速的变化关系。

分析图2a可知，颗粒物数量排放因子随速度的增加而增加，车速在60 km/h以上时，随着燃料生物柴油比例的增加，颗粒物数量排放因子增加迅速。其原因是随着车速的增大，供油量增加，空燃比减小，而且燃烧温度不断升高给碳烟生成提供了有利条件，增加了聚集态颗粒，同时未燃碳氢的增加使得在排气稀释的过程中冷却成核作用增强，从而导致核态颗粒物的增加。

车速超过60 km/h后，颗粒物排放数量迅速上升的主要原因为随着车速的提高，发动机转速升高，由于生物柴油粘性较高、喷雾特性较差、雾化后油滴相对较大的劣势更加凸显，进而导致未完全燃烧油粒的几率上升。具体表现为随着车速的升高，生物柴油排放物中小粒径颗粒数量迅速升高。

分析图2b可知，颗粒物质量排放因子随车速的增加而增加，但未与颗粒数量排放因子的增加成比例，纯生物柴油BD100从60 km/h到100 km/h时，颗粒物数量排放因子从4.6×1012个/s增加到2.1× 1013个/s，增加了4.7倍左右，而颗粒物质量排放因子从8.5×10-5上升到1.1×10-4，增加了1.3倍。这是由于生物柴油的颗粒物中核态颗粒所占比例高，而粒径小于50 nm的核态颗粒物多为链状结构，其体积与粒径的3次方不成正比，因此颗粒物数量和质量不存在直接关系。

3.2.2 不同车速下颗粒物的粒径分布特性

为分析不同车速与粒径分布的规律，将车速按照20km/h为间隔，分成5个区间：怠速（0，0.5]km/h、低速（0.5，20]km/h、中低速（20，50]km/h、中高速（40，80] km/h、高速（80，113]km/h。

图3所示为乘用车燃用6种不同燃料在不同车速区间的颗粒物排放的粒径分布特性。

分析图3可知，乘用车颗粒物的粒径成单峰或双峰对数正态分布，各车速区间下试验燃料表现出不同的宏观分布形态。其中粒径50 nm为核态颗粒和聚集态颗粒的过度变化区域，粒径50 nm以上峰值处在聚集态颗粒区域，粒径50 nm以下峰值处于核态颗粒区域。聚集态和核态颗粒排放特性如下。

a.聚集态颗粒特性：生物柴油聚集态颗粒降低，其峰值范围为65～85 nm，在各车速区间，随着燃料中掺杂生物柴油比例升高，聚集态颗粒数量峰值大都成下降趋势。生物柴油分子中所含氧有利于局部过浓混合区域的扩散燃烧过程，并会促进已形成碳烟颗粒的氧化，此外生物柴油不含芳香烃，也会降低颗粒物前体物的形成，这些因素导致以碳烟颗粒为主的聚集态颗粒数量的减少。

b.核态颗粒特性：生物柴油核态颗粒上升，其峰值范围为9～12 nm，随着车速区间上升，生物柴油核态颗粒数量峰值上升幅度加大，BD100在5个车速区间核态所占比例分别为38%、51%、60%、68%、80%。这是由于生物柴油分子中所含氧促使大粒径颗粒向小粒径颗粒转化，导致生物柴油核态颗粒数量增加，随着车速的升高这种趋势更加明显，生物柴油粒径分布由怠速时的双峰分布逐渐过渡到高速时的单峰分布。

从宏观上看生物柴油颗粒物粒径分布向左移动，纯柴油D100的聚集态颗粒峰值粒径范围在90～100 nm之间，而BD100的在65～85 nm之间。

高混合比生物柴油颗粒物排放的粒径分布由怠速时的双峰分布逐渐过渡到高速时的单峰分布，其原因除乘用车燃用生物柴油时核态颗粒数量上升外有两个：其一是随着车速的升高，发动机燃烧室空气运动加强，有利于可燃混合气的形成与燃烧，高速燃烧完善，所形成的粒径也较小；其二是随着车速升高，从排气门到采样处颗粒飞行所花费时间较短，小颗粒聚合成较大颗粒的几率减小。

3.3不同加速度下的颗粒物排放特性

3.3.1 颗粒物排放因子与加速度的关系

图4所示为乘用车燃用6种不同燃料时颗粒物数量及质量排放因子随加速度的变化关系。

由图4可知，在减速阶段，乘用车颗粒物数量排放因子先出现1个波峰，然后下降，而随着燃料生物柴油比例增加，波峰被拉长，上升区间增大，如在图4a中乘用车燃用BD5、BD10、BD20、BD50、BD100时，减速阶段颗粒物数量排放因子峰值分别在a=-0.25 m/s2、a=-0.5 m/s2、a=-0.5 m/s2、a=-0.75 m/s2、a=-0.75 m/s2。这是因为减速时柴油机负荷和转速都会降低，循环供油量减少，增压器响应滞后，过量空气系数大，导致乘用车颗粒物数量排放因子出现波峰，而生物柴油分子中含氧且燃烧室存在较多的稀混合气区域，使更多燃料不能及时燃烧；另一方面，空气冷却燃烧室使燃烧室温度相对较低，而生物柴油沸点高加大火焰激冷淬熄的可能性，结果会使未燃碳氢排放增多，导致颗粒数量升高。所以，随着燃料生物柴油比例增加波峰被拉长，上升区间增大。

在乘用车加速阶段，不同配比燃油的颗粒物数量和质量排放因子随加速度的增大而增加，乘用车燃用生物柴油颗粒物质量和数量排放因子相比国Ⅳ柴油降低，原因主要有两方面：供油变化初期，乘用车从怠速或等速工况迅速升高到高负荷处，而转速变化不大，造成缸内燃料加浓，空燃比减小，而生物柴油分子中含氧从而降低了理论空燃比，减少了燃烧室中的富燃料区域[10、11]；缓解加速时由于增压器的惯性响应滞后，供气量不能很快适应喷油量增加的影响，燃烧更完全。因此，生物柴油理论空燃比低的特性改善了乘用车加速阶段缸内燃烧的作用，降低了加速阶段颗粒物排放因子。

3.3.2 不同加速度下颗粒物的粒径分布特性

为分析不同加速度与粒径分布的规律，将车速按照20 km/h为间隔，分成以下3个区间：减速(-∞，-0.1]m/s2、匀速(-0.1，0.1)m/s2、加速[0.1，+∞)m/s2。图5所示为乘用车燃用6种不同燃料时在不同加速度区间下的颗粒物数量排放粒径分布特性。

由图5可知，不同加速度区间乘用车颗粒物的粒径成双峰对数正态分布。相比减速时，乘用车加速时聚集态占总颗粒的比例高，BD10在减速、怠速、加速的聚集态颗粒所占比例分别为46%、62%、64%。同时随着燃料中生物柴油混合比的升高，乘用车在不同加速度区间核态颗粒峰值升高，其中加速时上升最明显，乘用车燃用5种不同比例生物柴油时核态颗粒数量增加比例为38%、56%、60%、65%、77%。其原因是加速时喷油增大，生物柴油粘度较高，实际进入缸内的生物柴油增加，同时燃料较高的粘度影响缸内雾化混合及燃烧过程，导致缸内未燃碳氢增加，从而导致核态颗粒数量的增加。在各加速度区间相比燃用纯柴油的乘用车燃用生物柴油时聚集态颗粒峰值降低。

4 结束语

a.试验乘用车的颗粒物数量及质量排放因子随速度增加成上升趋势，车速在60 km/h以上时，随着燃料生物柴油比例的增加，颗粒物数量排放因子迅速增大。生物柴油颗粒物数量排放因子增加与质量排放因子不成比例。

b.在不同车速区间，随着乘用车燃用油中生物柴油比例的提高，聚集态颗粒峰值降低，核态颗粒峰值升高，颗粒物粒径分布向左移动，粒径分布由怠速时的双峰分布逐渐过渡到高速时的单峰分布。

c.在减速阶段，乘用车颗粒物数量排放因子先出现一个波峰，然后下降，而随着燃料生物柴油比例增加，波峰上升区间增大。加速阶段，不同配比燃油的颗粒物数量和质量排放因子随加速度的增大而增加，乘用车燃用生物柴油颗粒物质量和数量排放因子相比国Ⅳ柴油降低。

d.不同加速度区间，乘用车颗粒物的粒径成双峰对数正态分布，燃用生物柴油后聚集态颗粒峰值降低，核态颗粒峰值升高。

1Diesel and gasoline engine exhausts and some nitroarenes: summary of data reported and evaluation.IARC Monographs on the Evaluation of CarcinogenicRisks to Humams，1998，2～24.

2Jo-Han Ng，Hoon Kiat Ng，Suyin Gan.Advances in biodiesel fuel for application in compression ignition engines.Clean Technologes Environ Policy，2010（12）:459～493.

3楼狄明，石健，赵杰，等.共轨柴油机燃用不同配比生物柴油的性能与排放特性.内燃机工程，2009，30（6）: 21～25.

4谭丕强，楼狄明，胡志远.发动机燃用生物柴油的核态颗粒排放.工程热物理学报，2010，31（7）:1231～1234.

5楼狄明，胡炜，谭丕强，等.发动机燃用生物柴油稳态工况颗粒粒径分布.内燃机工程，2011，32（5）:16～22.

6Chuepeng S，Xu H，Tsolakis A，et al.Particulate Matter size distribution in the exhaust gas of a modern diesel Engine fuelled with a biodiesel blend.Biomass and Bioenergy，2011，35（10）:4280～4289.

7Hoon Kiat Ng，Jo-Han Ng，Suyin Gan.Engine-out characterisation using speed–load mapping and reduced test cycle for a light-duty diesel engine fuelled with biodiesel blends.Fuel，2011，90（8）:2700～2709.

8André L.Boehman，Juhun Song，Mahabubul Alam.Impact of biodiesel blending on diesel soot and the regeneration of particulate filters.Energy Fuels，2005，19（5）:1857～1864.

9Tan Piqiang，Zhou Zhou，Hu Zhiyuan，et al.Emission characteristics of a diesel car fueled with biodiesel.Automotive Engineering，2012，34（5）:428～432.

10Karavalakis G，Bakeas E，Fontaras G，et al.Effect of biodiesel origin on regulated and particle-bound PAH（polycyclic aromatic hydrocarbon）emissions from a Euro 4 passenger car.Energy，2011，36（8）:5328～5337.

11胡志远，林建军，谭丕强，等.柴油轿车燃用生物柴油的模态颗粒排放特性.同济大学学报（自然科学版），2012，40（6）:937～941.

12何中兵，胡志远，谭丕强，等.轿车柴油机燃用生物柴油的循环变动特性.车用发动机，2011，01（05）:65～74.

（责任编辑晨曦）

修改稿收到日期为2013年5月16日。

Emission Characteristics of Particulate Number of A Diesel Car Fuelled with Biodiesel

Lou Diming，Kan Zechao，Hu Zhiyuan，Tan Piqiang
（Tongji University）

On a sample PASSAT diesel car，China IV pure diesel，pure biodiesel and diesel-biodiesel blended fuels with volume ratio of 5%、10%、20%and 50%are studied regarding particulate emission characteristic respectively with the help of exhaust particle number and size analyzer.The study results show that in different vehicle speeds，particulate number and mass emission factors increase with car speed.When driving speed exceeds 60km/h，the particulate number emission factors increase rapidly with the increase of the blending ratio of biodiesel.Particulate number emission factor shows a peak value first and then decreases sharply during deceleration.With the increase of blending ratio of biodiesel，the number of nucleation mode particles increase and accumulated mode particles decrease.And the particulate number emission peaks move towards smaller sizes.

Diesel passenger car,Biodiesel,Particulate matter,Emission characteristics

柴油乘用车生物柴油颗粒物排放特性

U473

：A

1000-3703(2014)01-0058-05

上海市科委2010年度科技攻关项目（10231201900）。