中纬度带天然气水合物地球化学勘查技术

孙忠军，杨志斌，秦爱华，张富贵，周亚龙

中国地质科学院地球物理地球化学勘查研究所，河北 廊坊 065000

中纬度带天然气水合物地球化学勘查技术

孙忠军，杨志斌，秦爱华，张富贵，周亚龙

中国地质科学院地球物理地球化学勘查研究所，河北 廊坊 065000

祁连山冻土区木里地区天然气水合物矿藏是迄今为止在中纬度带首次发现的水合物矿藏，为了研究中纬度带水合物地球化学勘查技术，选择木里矿区作为方法技术的试验区。试验指标内容有土壤顶空气、酸解烃、碳酸盐和甲烷碳同位素。研究表明：祁连山木里天然气水合物矿藏存在明显的近地表地球化学异常；由甲烷碳同位素和烃类组成判断地表油气化探异常为热解成因，指示该区天然气水合物成藏物质来源于油气和煤成气。进一步研究了中纬度带冻土区天然气水合物成藏模式，指出该区进行天然气水合物勘探的同时应进行石油和煤成气的综合勘探。

天然气水合物；中纬度带冻土区；祁连山；地球化学指标；水合物成藏模式

0 引言

天然气水合物主要分布于海底沉积物和陆上永久冻土带中。1967年俄罗斯首次在极地冻土区发现天然气水合物［1］，随后美国、俄罗斯、加拿大、挪威等国在高纬度环北冰洋冻土区相继发现8处天然气水合物［2－4］。2008年11月5日中国在祁连山冻土区DK-1孔发现天然气水合物［5］，揭开了中纬度带冻土区天然气水合物的发现序幕。祁连山木里天然气水合物主要成分为甲烷，其次为乙烷、丙烷和丁烷，属于II型天然气水合物［6］。

极地冻土区天然气水合物勘查的主要技术是反射地震和综合测井，并在加拿大马更些三角洲得到较好的应用［7－8］。祁连山水合物主要产于已经成岩的中侏罗统江仓组的细砂岩、粉砂岩、泥岩、油页岩中，天然气水合物的产出状态主要为“裂隙型”和“孔隙型”［9］，这样的地球物理前提不利于形成“BSR”现象，反射地震的应用受到了限制。尽管一些学者［10－12］在青藏高原冻土区进行了天然气水合物地球化学勘查试验，然而，中纬度带冻土区天然气水合物勘查技术研究还处于起步阶段，到目前为止还没有发现一种行之有效的勘查技术。

为了探索中纬度带天然气水合物地球化学勘查技术的有效性，以祁连山天然气水合物矿藏为试验区，进行了土壤顶空气、酸解烃和碳酸盐等地球化学方法试验，总结了祁连山木里天然气水合物近地表地球化学特征，初步研究了木里天然气水合物成藏模式，以期为中纬度带冻土区天然气水合物研究提供有效的地球化学勘查技术。

1 研究区地质特征

祁连山位于青藏高原北部，大地构造单元为北祁连构造带、中祁连陆块和南祁连构造带，3个构造单元被北祁连北缘、中祁连北缘、中祁连南缘、吐尔根大坂山—宗务农山—青海湖南缘4条断裂所分割。研究区位于祁连山木里煤田聚乎更矿区，矿区总体上是一个复式背斜构造。北向斜分布有三井田、二井田和一露天，南向斜由四井田、一井田、三露天和二露天组成，天然气水合物矿藏位于聚乎更矿区南向斜三露天井田内［13－14］。

矿区出露地层主要是上三叠统（T3）、中侏罗统（J2）、上侏罗统（J3）和第四系（Q）（图1）。上三叠统广泛出露于矿区南北部和背斜轴部，岩性以黑色粉砂岩、泥岩及薄煤层为主。中侏罗统包括木里组（J2m）和江仓组（J2j）。木里组下岩性段（J2m1）为辫状河冲积平原沉积，岩性为中—粗粒碎屑岩，偶夹薄层炭质泥岩或薄层煤；木里组上岩性段（J2m2）为湖泊－沼泽环境沉积相，岩性为深灰色粉砂岩、细砂岩及灰色细—中粒砂岩、粗粒砂岩，夹两层主煤层。江仓组下岩性段（J2j1）为三角洲－湖泊环境的灰色细粒砂岩、中粒砂岩和深灰色泥岩、粉砂岩，含煤2～6层；江仓组上岩性段（J2j2）为厚层油页岩段，是一套浅湖—半深湖环境的细碎屑泥岩、粉砂岩。上侏罗统（J3）是半干旱和干旱气候下形成的一套红色碎屑岩。

天然气水合物产出状态有3类：孔隙充填型、断裂填充型和集块型［15］。祁连山木里天然气水合物产于中侏罗统江仓组中，产出状态有两种：“裂隙型”以薄层状、片状、团块状赋存于粉砂岩、泥岩和油页岩的裂隙面上；“孔隙型”呈浸染状赋存于粉砂岩、中砂岩的孔隙中［9］。到目前为止，已经在DK-1—DK-3三个水合物钻井中发现3层水合物，产出深度为133.0～396.0m［6，9］。水合物层甲烷质量分数为54%～76%，乙烷为8%～15%，丙烷为4%～21%，并有少量的丁烷、戊烷等，CO2一般为1%～7%，高的可达15%～17%。水合物光谱曲线与墨西哥海底水合物样品相似，属于II型水合物［16］。

祁连山属于山地多年冻土区，冻土面积达10×104km2，季节融化层底面年平均地温为－1.2～－3.6℃，冻土层厚度50～139m［17］。研究区介于托来南山和大通山之间，海拔高度一般为4.0～4.3 km，是祁连山冻土区的中心地区，测区地貌以山地沼泽为主，发育高寒草地土壤。

2 样品采集与测试方法

2.1 样品采集

研究区面积50km2，基本采样网度为500m×500m，加密点距为250m（图2）。采集土壤样品和顶空气样品各229件。

土壤样品采集深度约60cm，样品质量约1kg。顶空气样品用装有盐水的顶空气瓶采集，方法是将土壤样品装入200mL饱和盐水的盐水瓶中，使饱和盐水的液面升至400mL刻度，装完样品的瓶子一定拧紧螺丝和瓶盖，在室内倒置摆放。

图1 木里煤田聚乎更矿区地质简图Fig.1 Geological sketch map of MuLi coalfield Juhugeng mine area

2.2 样品测试

取－40目的样品50g，在真空和恒温条件下进行酸解脱气，用气相色谱检测浅层土壤中的C1（CH4）、C2（C2H6）、C3（C3H8）、C4（C4H10）轻烃组分，单位为μL/kg。

顶空气样品放置一定时间，待气液两相平衡后，抽出顶空气瓶顶部气体，用气相色谱仪分析轻烃组分体积分数，单位为μL/L。

取－100目样品5g，用磷酸分解，产生的CO2用乙醇－二乙烯三胺吸收，百里酚酞为指示剂，用乙醇－氢氧化钾标准溶液滴定，测定土壤中碳酸盐质量分数，单位为%。

取－40目样品50g进行脱气（方法同酸解烃分析），将气体用气相色谱仪分离，通过CuO氧化成CO2，将CO2收集密封保存，用质谱仪分析甲烷稳定碳同位素，单位为‰。

3 结果

3.1 土壤地球化学指标特征

祁连山木里试验区浅表层土壤地球化学指标特征见表1：1）酸解烃组分齐全，含量具有C1＞C2＞C3＞C4的特征，但是甲烷的含量和标准偏差较大；顶空气也是以甲烷为主，含量具有C1＞C3＞C2的特征，与油气田不同。2）土壤酸解烃甲烷含量小于顶空气含量，说明祁连山冻土区浅层土壤物理吸附较强。3）酸解烃甲烷、顶空气甲烷标准偏差均大于1，其中顶空气甲烷标准偏差为151.67，表明烃类气体迁移受到断裂构造和近地表微生物的影响较大；4）不管是酸解烃还是顶空气干燥系数（C1/（C2＋C3））平均值均小于50.00。

3.2 地球化学指标分布特征

试验区顶空甲烷以260、650和1 000μL/L为等值线圈定异常，共圈出3个三级异常。西部异常位于试验区西北部煤田区，呈顶部异常特征，异常均值中等，面积约2.2km2。中部异常与水合物井DK-1、DK-2和DK-3对应，该处位于北东向平推断层和北西向逆断层交汇处，异常衬值和面积与西部异常相近。东部异常位于试验区东南部二三露天区，异常强度最高，最高值为12 214μL/L，面积大于3.8km2（图2）。

表1 土壤地球化学指标特征值Table 1 Values of soil geochemical indicators

钻探证明，中部异常是水合物引起的地球化学异常，DK-1、DK-2和 DK-3水合物发现井位于该异常的南部浓集中心。在3个钻探井中分别发现3层水合物，产出深度为133.0～396.0m，水合物分布受到断裂构造的控制［9］。控制水合物的北东向平移断层形成较晚，断开了北西西向的区域性逆断层（图1）。近地表地球化学异常的展布方向与北东向的断裂构造方向一致，说明北东东向构造不仅控制水合物矿藏，而且控制水合物地球化学异常的空间展布。西部异常中的5-33井是煤田钻井，测井发现了甲烷的富集，研究钻井结果发现该井可能存在水合物矿层，推断西部异常也可能与水合物富集有关。东部煤田钻井7-10测井结果甲烷含量很低，位于顶空气甲烷的低值区；东部异常强度最高，断裂也最发育，两条北西西向的区域逆断层和一条北东向的平推断层穿过该异常，异常强度和分布特征也受到断层的影响。测区顶空气甲烷异常得到水合物钻井和煤田钻井的验证，说明中纬度带顶空气甲烷是寻找水合物的一种非常有效的指标。

顶空气干燥系数指标反映了烃类组分经过地质作用重新分异的地球化学特征。测区圈出了3个异常（图3），位置与顶空气甲烷异常类似。已知水合物矿藏的干燥系数异常浓集中心明显，异常规整，强度中等，与顶空气甲烷相同，异常也受到北东东向断裂的控制。西部和东部异常特征与中部水合物矿藏异常类似，指示2个异常烃类组成发生了与水合物矿藏相似的地球化学分异作用。

为什么水合物矿藏上方顶空气干燥系数呈现顶部异常，可以从3个方面理解：一是水合物具有一种特殊的结构，这种结构导致甲烷水合物较之丙烷乃至丁烷水合物更容易形成，必然引起烃类气体发生分异作用；二是水合物矿藏和游离气存在物质交换，这种地球化学作用也会引起烃类气体发生分异作用；三是烃类气体穿过冻土层向上迁移也会引起组分分异。从已知水合物矿藏上方异常特征看，前面两种地球化学分异起到主要作用，所以顶空气干燥系数可以指示水合物矿藏。

土壤酸解烃甲烷以70、260和400μL/kg为等值线圈定出3个非常明显的异常（图4）：西部异常位于研究区西北部一井田，异常强度高，异常最高值为1 500μL/kg，面积大于3.6km2；中部异常与水合物井DK-1、DK-2和 DK-3对应，异常强度中等，面积为1.6km2；东部异常位于研究区东南部，异常强度远低于西部异常。研究区酸解烃异常包括C1、C2、C3、i－C4、n－C4、i－C5、n－C5，其总体规律一致，也分布有3个异常，其中西部异常无论是面积还是强度均大于中部和东部，这与顶空气异常不同。这主要是因为酸解烃是一种土壤累积指标，由于西部煤矿为露天矿，有一部分煤层气成分在近地表土壤中富集，因而西部很强的异常可能是煤层气所致。

土壤碳酸盐空间分布特征与土壤酸解烃相似，全区也发育3个异常，分别位于工区西北部采煤区、中部水合物井DK-1、DK-2和DK-3周围和东南部。同样，井位7-10附近呈现低值（图5）。土壤碳酸盐异常与酸解烃分布相似，揭示土壤酸解烃含量受到土壤碳酸盐含量的控制，同时也说明土壤碳酸盐也是永久冻土区天然气水合物地球化学勘查的一种有效指标。

4 讨论

4.1 土壤地球化学异常成因特征

根据形成作用的不同，冻土区天然气水合物成因类型可分为三大类：热降解成因，如麦索亚哈、阿拉斯加和马更些三角洲［18］，微生物成因和混合成因。少数地区的水合物中烃类气体同时包括上述的两种成因，如西西伯利亚的亚姆堡（Yamburg）水合物矿藏［19］。

图2 研究区顶空气甲烷地球化学异常图Fig.2 Geochemical anomaly of headspace methane

图3 研究区顶空气干燥系数C1/（C2＋C3）地球化学异常图Fig.3 Geochemical anomaly of headspace gas C1/（C2＋C3）ratio

图4 研究区土壤酸解烃甲烷地球化学异常图Fig.4 Geochemical anomaly of acid extracted methane

图5 研究区土壤碳酸盐地球化学异常图Fig.5 Geochemical anomaly of soil carbonate

由于生命活动过程中，生物地球化学作用对甲烷生成具有很强的倾向性以及强烈的碳同位素生物分馏作用，从而造成生物成因的烃类气体具有较高的甲烷组成和较低的δ13C值；而热成因烃类气体的组成与其有明显差异，碳同位素分馏作用与沉积有机质接近。因此，应用水合物气体的C1/（C2＋C3）值以及甲烷的碳同位素组成δ13C可以有效地区分其成因。以往的研究表明：若甲烷碳同位素δ13C＜－60‰，C1/（C2＋C3）＞1 000，应为生物气；若甲烷碳同位素δ13C＞－50‰，C1/（C2＋C3）＜100，则为热解气；介于两者之间为混合气［18，20］。

DK-1井采集的2个水合物样品气体的甲烷同位素分析δ13C1值分别为－39.5‰和－50.5‰，显示出明显的深部热解气特征［21］。在3个地球化学异常上采集了9个土壤样品（东部异常，中部异常，西部异常各3个），δ13C1值为－34.5‰～－48.0‰，C1/（C2＋C3）＜35，均落在热解成因窗内（图6），说明可以根据土壤酸解烃碳同位素特征判断深部水合物的成因类型。

为了进一步研究木里水合物矿藏成藏物质来源，课题组又在水合物钻孔（DK-1）中采集了油页岩和煤样品，以研究煤成气和油气的烃类物质对水合物矿藏的作用。水合物一个样品与油页岩样品均落在原油伴生气窗口内，另外一件水合物样品和煤样品落在凝析油伴生气和煤型气窗口（图6），说明该区水合物成藏物质来源于油气和煤型气。近地表3个地球化学异常的样品判断水合物甲烷物质来源为油气和煤型气，这与采自水合物矿层样品的研究结果相同，进一步说明可以用近地表地球化学异常特征研究地下水合物的成因。

图6 木里天然气水合物和土壤样品C1/（C2＋C3）-δ13C1图Fig.6 Cross plot of C1/（C2＋C3）-δ13C1from natural gas hydrate and soil samples in the Muli region

研究表明，木里煤田侏罗纪煤系曾产出相当数量的烃类气体，在地质历史中大量逸出的甲烷气体可能会在冻土带中富集，成为天然气水合物的部分气体来源。木里坳陷发育石炭系暗色泥（灰）岩、下二叠统暗色灰岩、上三叠统暗色泥岩、侏罗系暗色泥页岩等数套烃源岩，烃源岩质量较好，处于成熟—过成熟阶段，具有良好的生油生气潜力［23］，油气物质沿断裂构造迁移，在水合物矿藏的温压条件下也可以分异富集形成天然气水合物矿藏。

4.2 祁连山天然气水合物成藏模式

关于天然气水合物形成模式的研究还处于概念性阶段，主要集中在海底水合物，冻土区水合物形成模型研究极少。俄罗斯学者研究了极地冻土区微生物天然气水合物成藏模型，认为烃类在冻土层或冻土层下在某一特定的深度聚集，当孔隙因为冰的生长而封闭，内部孔隙压力超过形成水合物的热力学临界值的时候，其中的一些气体就有可能转化为水合物［19］。从这个成因模型分析，天然气水合物和周围的游离烃处于一种非平衡状态，这与钻孔中冻土区水合物和游离烃共生的事实相符。

本文根据祁连山冻土区天然气水合物地质特征和地球化学异常特征提出祁连山冻土区天然气水合物成藏模式。形成天然气水合物的气体可以是油气，也可以是煤成气，烃类气体在水合物稳定带内（冻土层下方）通过地球化学分异和结晶，赋存于岩石裂隙和孔隙中，形成天然气水合物气藏。天然气水合物与周围的气体处于可逆的非平衡态，不断地进行气体和能量的交换，当压力超过水合物热力学临界值时，一些气体转化为水合物，反之，水合物分解。由于地层是一种微裂隙发育的系统，这样水合物分解的烷烃可以进行垂向迁移，从而形成天然气水合物“烟囱”和地球化学异常。

这个成藏模式可以解释为以下地质现象：1）木里天然气水合物成因特征既可以用钻孔中水合物岩心的顶空气判断，也可以用近地表土壤酸解烃和碳同位素判断；2）木里水合物矿藏上方既有烃类异常，也有反映烃类垂向迁移形成的“烟囱”指标（如土壤磁化率）异常；3）水合物异常强度在断裂发育地段较强；4）水合物异常范围与水合物矿藏范围联系密切；5）近地表水合物地球化学异常组合能够综合反映地下水合物成分和分布特征。

5 结论

祁连山木里天然气水合物地球化学勘查试验结果说明，中纬度带水合物矿藏上方存在非常明显的地球化学信息，这种信息既可以判断水合物成因类型，也可以圈出水合物矿藏范围，也可以为水合物普查提供参考信息。

文中进一步研究了祁连山水合物成因模型，认为形成木里天然气水合物矿藏的物质来源于油气和煤成气，天然气水合物的形成作用是地球化学分异和结晶，水合物与周围的气体不断地进行气体和能量的交换，水合物分解的游离烃可以沿着断层和微裂隙进行垂向迁移，形成天然气水合物“烟囱”和地球化学异常。

木里天然气水合物地球化学异常的C1/（C2＋C3）-δ13C1图揭示，木里天然气水合物物质来源有原油伴生气、凝析油伴生气和煤型气，这为祁连山地区综合勘探提供了有用的信息。该区除了注重寻找水合物矿藏外，还应该寻找石油和煤层气。

在项目实施和研究过程中，得到物化探所谢学锦院士、韩子夜所长、史长义副所长、张振海处长的指导和帮助，在此表示诚挚的谢意。

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Geochemical Exploration Technology of Natural Gas Hydrate in Middle-Latitudes Permafrost Zone

Sun Zhongjun，Yang Zhibin，Qin Aihua，Zhang Fugui，Zhou Yalong

InstituteofGeophysicalandGeochemicalExploration，CAGS，Langfang065000，Hebei，China

The first discovery of gas hydrate reservoir in middle-latitudes zone was made in the Qilian Mountain permafrost zone.To evaluate the geochemical exploration method for gas hydrate in middle-latitudes zone，Muli area was chosen as the test area.Soil headspace gas，acid extracted hydrocarbon，carbon isotope of methane and carbonate were tested.The results reveal that geochemical anomalies were consistent with the gas hydrate reservoir underneath.The carbon isotope of methane and hydrocarbon composition analysis of the surface geochemical anomaly zone indicated a thermopyrogenation origin，suggesting the gas source of the potential gas hydrate reservoir in this area may contribute by oil gas and coal-formed gas.The origin model was also studied for the gas hydrate reservoir.An integrated exploration project which targets at gas hydrate，oil and coal bed methane altogether was recommended as the next step in Muli area.

natural gas hydrate；middle-latitude permafrost zone；Qilian Mountain；geochemical index；gas hydrate origin model

10.13278/j.cnki.jjuese.201404101

P632.7

A

孙忠军，杨志斌，秦爱华，等.中纬度带天然气水合物地球化学勘查技术.吉林大学学报：地球科学版，2014，44（4）：1063-1070.

10.13278/j.cnki.jjuese.201404101.

Sun Zhongjun，Yang Zhibin，Qin Aihua，et al.Geochemical Exploration Technology of Natural Gas Hydrate in Middle-Latitudes Permafrost Zone.Journal of Jilin University：Earth Science Edition，2014，44（4）：1063-1070.doi：10.13278/j.cnki.jjuese.201404101.

2013-10-12

国土资源部公益性行业科研专项经费项目（201111019）；中央级公益性科研院所基本科研业务费专项（AS2010J07）

孙忠军（1961—，男，研究员，博士，主要从事油气和天然气水合物地球化学研究和勘查，E-mail：iggesun＠163.com。