四川盆地北缘灯影组深埋白云岩优质储层形成与保存机制*
2014-05-30王国芝刘树根李娜王东高媛
王国芝 刘树根 李娜 王东 高媛
1.成都理工大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室,成都 610059
2.成都理工大学地球科学学院,成都 610059
3.中国地质调查局成都地质调查中心,成都 610081
1.State Key Laboratory of Oil and Gas Reservoir Geology and Exploitation,Chengdu University of Technology,Chengdu 610059,China
2.School of Earth Sciences,Chengdu University of Technology,Chengdu 610059,China
3.Chengdu Center of Geological Survey,China Geological Survey,Chengdu 610081,China
1 引言
深层(埋深>3500m)碳酸盐岩优质储层的形成机理和预测是制约叠合盆地深层油气勘探的关键因素之一(Jin,2012)。越来越多的证据表明,许多深层优质碳酸盐岩储层中的次生孔隙的形成除与深埋前的表生大气淡水岩溶作用相关外(Longman,1980;Wang et al.,2010;王东和王国芝,2011;Bjørlykke and Jahren,2012),还与深埋过程中的埋藏白云岩化(Lee and Friedman,1987;Warren,2000)、构造热液白云岩化(Sattler et al.,2004;Davies and Smith,2006;Ronchi et al.,2012)和各种成因的侵蚀性流体如有机酸(Jin and Yu,2011)、CO2(Morad et al.,2000;Jin and Yu,2011)和TSR(陈腾水等,2009;刘文汇等,2010;张水昌等,2011;Magalhães et al.,2012;Liu et al.,2013)等对碳酸盐岩的溶蚀作用密切相关。四川盆地震旦系灯影组产于叠合盆地的底部,多期构造变动、多期次生烃、多期次油气充注和多期热液活动造成多期溶蚀-沉淀的叠加复合,使得灯影组优质储层的形成机制变得极为复杂,从而对灯影组优质储层的形成机制产生了不同的认识,有的认为优质储层的形成受桐湾运动末期的表生岩溶作用和岩溶地貌控制(宋文海,1997;Wang et al.,2010)、与中-深埋过程中的多期岩溶相关(向芳等,1998;候方浩等,1999),也有学者认为TSR是灯影组优质白云岩储层形成的重要机制(朱光有等,2006),深埋过程中有机酸的溶蚀作用对川中灯影组白云岩储层的形成可能有着重要的影响(候方浩等,1999;王兴志等,2000)。本文选取四川盆地北缘灯影组作为重点解剖对象,揭示控制灯影组深埋白云岩优质储层形成、深埋-隆升过程中优质储层保存的关键性控制因素。
2 区域地质概况
四川盆地北缘南江地区的灯影组主要分布于呈东西向展布的米苍山复背斜两翼,中-晚元古界火地垭群中深变质火山碎屑岩和晋宁-澄江期岩浆岩位于复背斜的核部,震旦系-志留系地层出露于隆起的四周(图1)。位于复背斜两翼的灯影组平行不整合沉积于观音崖组或晋宁-澄江期花岗岩之上。虽然现今灯影组出露于地表,但在地质历史上,它们曾被深埋于地下至少7000m或更深,属于深层白云岩。研究区灯影组总厚288~980m(齐文等,2006;候满堂等,2007),岩性主要为硅化白云岩、葡萄状白云岩、雪花状白云岩、微晶白云岩、藻屑和砾屑白云岩、核形石白云岩、角砾状白云岩、磷质条带白云岩,偶夹鲕粒白云岩等。
根据1∶20万南江幅(四川省地质局,1965①四川省地质局.1965.1∶20万南江幅区调报告)、镇巴幅(四川省地质局,1970②四川省地质局.1970.1∶20万镇巴幅区调报告)区调资料和实测的杨坝、福城剖面(见图1中P01和P02),以实测杨坝剖面为基准可将灯影组划分为四个岩性段(图2)。灯一段厚约329.94m,主要由灰色-灰白色泥晶白云岩、葡萄花斑状藻白云岩、藻砂屑白云岩夹灰色藻纹层白云岩构成,其内可识别出多个葡萄状白云岩→雪花状白云岩→泥、微晶白云岩的韵律;主要为潮下低能(泥晶白云岩)-潮下高能(藻屑滩)夹少量潮间(藻纹层白云岩)沉积;葡萄状构造主要发育于藻屑滩中。灯二段厚约166.96m,下部为灰白色-灰色泥晶白云岩与灰色藻纹层白云岩互层,主要为潮间-潮上沉积;上部主要为砂质白云岩、砂屑白云岩、泥晶白云岩,夹少量层纹石白云岩,为混合潮坪沉积;该段中也发育有葡萄状构造。灯三段厚51.9m,在杨坝剖面上主要由砂岩、粉砂岩夹蓝灰色粉砂质泥岩构成,向东到沙滩一带该层相变为紫红色粉砂岩、泥岩夹绿灰色泥云岩和砂岩,属于临滨沉积-混合潮坪沉积。灯四段厚198.8m,中下部主要为泥晶白云岩、粉-细晶白云岩及砂屑、藻屑白云岩,主要为潮下沉积;上部主要为微晶白云岩、粉-细晶白云岩夹叠层石白云岩;向东到马元一带,灯四段中见有砾屑白云岩;该段主要为潮间-潮上沉积。
3 分析测试方法
在薄片观察的基础上,利用牙钻将岩石样品磨制成200目以下的粉末样品供同位素和化学成分分析用。碳、氧稳定同位素分析采用南京地理与湖泊研究所国家重点实验室DELTAPLUS同位素质谱仪,参比标准:GBW-04405;分析精度δ13CPDB和 δ18OPDB测定值标准偏差分别小于 0.040 和 0.100。87Sr/86Sr分析是在国家教育部南京大学现代分析中心完成,所用仪器为英国VG354同位素质谱仪(TIMS),分析时采用美国国家标准局987Sr同位素标准,标样的标准值为0.710340 ±0.000260,采用该仪器的测定值为 0.710324 ±9。锶、钙、镁、锰含量采用四酸消解、等离子光谱分析。流体包裹体拉曼成分分析采用中国科学院地球化学研究所的雷尼绍in Vi激光拉曼光谱仪,波长514.5nm,扫描范围:50~9000cm-1。流体包裹体温度采用Linkam THMSG600型冷热台测定,测温范围为-196~600℃,精度为±0.1℃。
图1 研究区地质简图图中左上角插图示研究区所在构迼位置,P01、P02示剖面位置Fig.1 Simplified geologic and tectonic location map of research area
图2 南江杨坝灯影组地质和地球化学剖面Fig.2 Geologic and geochemical profiles of the Dengying Formation at Yangba,Nanjiang County
4 表生岩溶作用对优质储层形成的控制作用
4.1 表生岩溶作用的确定
百余年来,早期近地表暴露和大气水成岩作用已被认为是碳酸盐岩储层中次生孔隙形成的一种重要机制(Longman,1980;James and Choquette,1984;Lucia,1995;Dickson and Saller,1995)。由地表暴露所发生的岩溶作用,在不整合面下可形成大量的次生溶孔、溶洞、溶蚀沟缝等,并引起受溶蚀的碳酸盐岩δ13C、δ18O的突然降低和Sr的突然增加(Dickson and Saller,1995)。为了确定灯影组是否存在古岩溶以及古岩溶影响的深度,在杨坝剖面系统地采集了87Sr/86Sr、δ13C、δ18O和Sr地球化学样品进行分析,分析结果如表1所列,根据分析测试结果绘制的地球化学剖面如图2所示。
研究表明,四川盆地北缘灯影组内存在两期表生岩溶作用,两个古岩溶面分别发育于灯二段和灯三段间、寒武系与灯四段间。灯四段与寒武系间的古岩溶界面起伏不平,在古岩溶界面下溶孔、晶洞发育,晶洞中常充填萤石、重晶石、方铅矿和闪锌矿等热液矿物;在东部的朱家坝-栏木树一带还见有岩溶角砾。灯二段与灯三段间的古岩溶界面是一个明显的岩性界面,在中部的杨坝-沙滩一带灯一段和灯二段中以广泛发育大小不等顺层或穿层的葡萄状构造为特征。葡萄状构造被认为是成岩后淡水淋滤成因(张荫本,1980;陈明等,2002)或不同成岩期的混合水成因(向芳等,1998),可以作为识别古暴露的标志(刘护军等,1993)。在东部的福城一带,沿灯二和灯三段间的古岩溶界面发育落水洞、渗滤砂,但古该溶界面下不发育葡萄状构造。类似的古岩溶界面在川中地区(候方浩等,1999)和盆地东南缘地区也可以见及。但略有不同的是,川中地区灯四段顶部的岩溶间断面持续时间较长,古岩溶作用的强度和影响深度远较灯二段的古岩溶强度强和深,灯二段末期的岩溶作用未影响到灯一段;而研究区葡萄状构造从灯一段到灯二段均发育,说明灯二段末期的古岩溶作用影响较盆地内的深,最深可达500m左右(图2)。
两个古岩溶界面在地球化学特征上也有明显的表现(图2)。在Sr剖面上,向着灯四段顶和灯二段顶的古岩溶界面Sr含量有逐渐增加的特征,以灯四段内最为明显。在87Sr/86Sr剖面上,白云岩的87Sr/86Sr变化于 0.7090 ~0.7103 间,绝大部分集中于0.7090~0.7091间(表1),所有样品的87Sr/86Sr均高于灯影期海水的87Sr/86Sr(0.7083)(张自超,1995),具有大气淡水的富87Sr/86Sr特征,说明灯影组受到广泛的大气淡水岩溶作用的改造;个别特别富87Sr/86Sr的样品可能与深埋过程中受到外来富87Sr/86Sr的流体改造相关。研究区灯影组白云岩的 δ13CPDB、δ18OPDB分别变化于 -1.316‰ ~6.245‰和 -10.5‰ ~ -0.195‰间。在 δ13C、δ18O 剖面上,均是靠近古岩溶面δ13C、δ18O具有明显的负偏特征,尤以δ18O表现最为明显。Sr、δ13C和δ18O在垂向上的变化特征,与由古岩溶作用所引起的向古岩溶界面δ13C、δ18O的突然降低和Sr的突然增加(Dickson and Saller,1995)特征相一致,从另一个侧面也证实古岩溶作用的存在。根据古岩溶作用的地质和地球化学证据可以发现,灯二段末期的古岩溶作用影响深度最深,最大可以达到古岩溶界面下约500m左右,而灯四段末期的古岩溶作用影响的深度可达120~150m左右。
4.2 古岩溶和古岩溶地貌对优质储层分布的控制作用
研究表明,灯影组优质储层主要发育于古岩溶界面附近或古岩溶影响的深度范围内。在古岩溶作用所影响的深度内,均发育大小不等的晶洞、粒间溶孔、砾间溶孔、晶内溶孔,它们部分或全部被后期深埋-隆升过程中的流体所充注,形成多世代的矿物充填。
虽然在灯影组中存在两期表生岩溶作用,但两期岩溶所形成的储集空间在垂向上和侧向上均存在明显的非均质性。在中部的杨坝剖面(P01),灯二段和灯一段内的储集空间主要是以大小不等的晶洞为主,大的晶洞可达15~30cm大小,小者仅几个厘米,它们大多沿层面发育,顺层呈串珠状分布,在晶洞四壁上形成纹层状环边或葡萄状构造,也见有顺陡倾裂缝发育的晶洞和葡萄状构造;而灯四段的储集空间主要以粒晶溶孔、粒内溶孔、晶间孔和裂缝为主,仅在近顶部偶尔可见10~15cm×5~7cm大小的晶洞。在东部的福城剖面(P02)、朱家坝和栏木树一带,灯二和灯一段储集空间主要以晶间孔、粒间孔和粒内溶孔为主,而且大多数孔隙在深埋过程中均被破坏和充填;灯四段内则发育大小不等的晶洞,晶洞10~50cm不等,大多集中于10~20cm大小;其中的部分晶洞为深埋过程中的热液矿物(如方铅矿、闪锌矿、重晶石和萤石)不同程度充填。由此可以看出,两期岩溶作用无论是在垂向上还是侧向上储集空间均存在明显的差异性,表现出极强的非均质性。这种非均质性主要受古岩溶地貌和沉积微相的控制。
古岩溶地貌对优质储层的侧向分布具有明显的控制作用。在中部的杨坝-沙滩一带灯一和灯二段由古岩溶作用所形成的晶洞大多顺层分布,沿晶洞的四壁同心环状的纹层状淡水白云石发育,它暗示着当晶洞形成时杨坝和沙滩一带可能处于古岩溶斜坡位置(图3),这些晶洞处于潜水面以下,从而在晶洞的四围形成同心环状纹层环带。而在东部的朱家坝、福城和栏木树一带,灯一和灯二段内溶洞不发育,仅在古岩溶界面处见有少量落水洞,暗示着东部可能处于古岩溶高地位置(图3),主要是以垂直渗流为主,相对应地顺层溶洞或晶洞不发育。由此也可看出,灯一段和灯二段的优质储层主要发育于古岩溶斜坡位置上,古岩溶高地不发育。灯四段末期,东部的贵民、朱家坝、栏木树一带可能处于古岩溶的斜坡位置,而中部的杨坝一带可能处于古岩溶的斜坡的末端或古岩溶洼地处,地形上仍是东高西低,但斜坡的位置向东扩展了,可能斜坡的坡度也较灯二段末期陡,从而造成东部灯四段晶洞内缺少纹层状环边,而仅有薄的细晶粒白云石沉淀于晶洞壁。
图3 灯二末期古岩溶地貌剖面图Fig.3 Section of palaeokarst landform at the end of the MemberⅡof the Dengying Formation
4.3 岩性和沉积微相对表生岩溶作用的影响和控制
研究表明,岩性和岩相对表生岩溶作用和优质储层的发育具有控制作用。在杨坝和沙滩一带,灯一段和灯二段中的葡萄状构造和晶洞主要发育于砂屑白云岩、藻屑白云岩、藻团块白云岩、核形石白云岩等藻屑滩或颗粒滩相岩性中或潮间的藻纹层白云岩中,而夹于其间低能环境下沉积的泥、微晶白云岩中孔洞不发育(图2),构成孔洞发育层段与不发育层段间互特征。镜下观察发现,颗粒白云岩的原始粒间孔发育,大气淡水可沿粒间孔渗入引起广泛的岩溶;而泥微晶白云岩中原始的孔隙不发育,大气淡水无法渗入引起水-岩作用。朱家坝、福城和栏木树一带的灯一段和灯二段从岩性和岩相上与杨坝、沙滩一带形成鲜明的对照,在这里灯一和灯二段主要以潮下低能沉积的泥微晶白云岩和少量砂屑白云岩为主,主要发育粒间溶孔、基质溶孔和晶间溶孔,晶洞不发育。灯四段在朱家坝和栏木树一带主要为颗粒白云岩、微晶白云岩和砂屑白云岩,其间断续发育有砾屑白云岩,该区的晶洞远较中部的杨坝发育,东部的储层优于中部的储层。从上面的论述中可以看出,沉积微相和岩性对表生岩溶作用和优质储层具有明显的影响和一定程度的控制作用。
5 多期流体充注和多期充填对先存表生岩溶孔洞的破坏
从野外和室内的综合研究表明,优质储层的储集空间大多为表生岩溶作用期间所形成的孔洞,它们在后期的埋藏-隆升过程中为不同时期的矿物不同程度充填,主成藏期的油藏主要赋存于表生岩溶期所形成的孔洞被充填破坏后的残余空间和埋藏过程中新生成的次生孔洞内(图4a)。研究表明,灯影组孔洞中存在两期油气充注,第一期油藏在加里东末期被破坏形成生物降解沥青(Bit-1),第二期油藏成藏于印支期,在燕山期发生石油热裂解形成热裂解沥青(Bit-2)。其间在表生岩溶所形成的晶洞或溶洞中充填有MVT型铅锌矿,从铅锌矿的成矿年龄可确定出该期流体的充注时间为486±12Ma(李厚民等,2007)。以形成时间较为明确的生物降解沥青、铅锌矿和热裂解沥青为时间坐标点,按照孔洞中所充填矿物与这三个具有时间指示意义的标志性矿物的先后时序关系,至少可以识别出九个世代的矿物充填,但不是所有的孔洞中均能见到九个世代的矿物,大多数孔洞中可识别出2~4个世代的矿物,部分孔洞中最多能见到5个世代的矿物。下面对各世代的矿物分别予以说明:
①第一世代葡萄状白云石
该世代白云石(Dol-c)常呈葡萄状贴附在孔洞的最边缘,具有明显的纹层结构,有的纹层结构在后期深埋作用过程中由于重结晶作用而消失或淡化不明显,它们的阴极发光表现为桔红色为主,其间夹黄色条带(图4b,c)。该世代白云石87Sr/86Sr为0.7096~0.7103,它们明显地高于相邻围岩的87Sr/86Sr(0.7090 ~0.7091)和同期海水的87Sr/86Sr(0.7083),具有大气淡水87Sr/86Sr特征;95%以上葡萄石的Sr<75×10-6,具有大气淡水白云石特征。所有这些说明,该世代的白云石为大气淡水-溶蚀再沉淀产物,它们形成于浅埋过程中。
②第二世代白云石
该世代白云石常呈晶粒状部分或全部充填于表生岩溶所形成的孔洞中,阴极发光呈明显的黄色,与第一世代纹层状白云石界线截然(图4b,c)。
③第三世代石英
表现为岩溶孔洞充填或硅化,它们常呈晶粒状分布于孔洞壁。该世代的石英形成于降解沥青前(图4g),晶内包裹体不发育,阴极发光呈暗灰色。
④第四世代白云石-金属矿物组合
图4 灯影组表生岩溶孔洞中的多期充填(a)-表生岩溶残余孔洞中充填沥青,地点:沙滩;(b)-晶洞边缘呈等厚环边的淡水白云石(葡萄状)(Dol-c)阴极发光呈红色;第二世代细晶粒的白云石和充填于中心的晶粒状白云石阴极发光分别呈黄色和桔红色;地点:杨坝;(c)-孔洞边缘的纹层状微晶白云石环边(葡萄部分)(Dol-c)和中心充填的晶粒状白云石阴极发光分别呈桔红色和黄色;地点:杨坝;(d)-表生岩溶孔洞被多期充填,充填顺序为:白云石(Dol-1,细小晶粒状)→石英→白云石(Dol-2,自型状),地点:贵民;(e)-孔洞中两个世代的充填,边缘为石英,中心为白云石,其后白云石被溶蚀形成溶孔;地点:杨坝;(f)-被多期充填后的残余孔洞,充填顺序为沥青(Bit1)→白云石(Dol)→石英(Q);石英内富含CH4包裹体,地点:贵民;(g)-孔洞中的多期充填,从孔洞边缘到中心,依次充填石英(Q1)→沥青(Bit1)→石英(Q2)→沥青(Bit2);地点:杨坝;(h)-砾屑白云岩砾间孔内依次充填闪锌矿(Sp)→白云石→沥青,地点:朱家坝Fig.4 Multi-episode fillings in subaerial karstification vugs in the Dengying Formation
表1 灯影组碳酸盐岩碳、氧、锶同位素分析Table 1 Analysis of87Sr/86Sr,δ13C,δ18O and Sr from carbonate rocks
该世代矿物以形成闪锌矿、方铅矿为代表。有时可见闪锌矿与白云石构成斑马状构造,与闪锌矿共生的白云石常具有热液成因的马鞍状构造。对该世代闪锌矿的Rb-Sr同位素定年表明,它们形成于486±12Ma,成矿流体的初始87Sr/86Sr值为0.7106(李厚民等,2007),它们与受大气淡水改造后灯影组围岩的87Sr/86Sr相近(表1),或许它们在成因上具有密切的联系。从油气生成史可知(代寒松等,2009),该世代矿物组合形成于第一期油藏成藏前,这些硫化物矿床的形成似乎与TSR没有明显的成因联系(未达到TSR所需温度)。该世代的矿物组合主要充填于研究区东部的朱家坝、马元和栏木树一带灯四段的晶洞中,晶洞内有大约60%~80%空间为其所占据,使表生岩溶作用期间所形成的储集空间大幅度地受到破坏。
⑤第五世代的沥青
该世代的沥青为第一期古油藏在加里东末期破坏时由生物降解所形成。它们常分布于孔洞的边缘(图4f)或形成于第三世代石英后(图4g,Bit-1)。该世代的沥青分布十分有限,仅在个别孔洞中能观察到。
⑥第六世代的白云石
该世代的白云石常呈晶粒状沿孔洞壁分布(图4d),它们常充填于第三世代石英(图4e)、第五世代沥青(图4f)或第四世代金属矿物组合之后(图4h)。该世代的白云石呈半自形状,阴极发光呈桔红色,流体包裹体峰温集中于98~116℃(图5a),说明该世代白云石形成于中-深埋藏过程中。该世代的白云石常被后期侵蚀性流体溶蚀形成新的次生溶孔(图4e,h)。
⑦第七世代石英
该世代的石英呈自型锥状或呈马牙齿状依附于第五世代沥青(图4g)或第六世代白云石后生长(图4d),流体包裹体主要以气液两相盐水包裹体为主,流体包裹体的峰温集中于160~198℃(图5b)。
⑧第八世代沥青
该世代的沥青十分丰富,它们主要充填于为前述矿物充填后的残余孔洞中(图4a,f,g)或深埋过程中所新形成的次生孔隙中(图4h)。该世代沥青为热裂解成因,为油气主成藏期的产物,它们形成于深埋过程中由古油藏中石油热裂解所形成。
⑨第九世代热液矿物
该世代矿物主要形成于热裂解沥青后,常见有自型锥状石英、白云石、萤石、重晶石等,其中的白云石为灯影组白云岩重溶后再结晶沉淀产物,自型锥状石英可能来自于油田底水或边水的结晶沉淀,萤石和重晶石主要为热液矿物。这些矿物彼此间不接触,无明显的世代关系和年代学限定,无法确定它们的先后时序,暂将其划归为一个世代,它们主要形成于古气藏的破坏过程中或其后。
该世代中的白云石阴极发光呈桔红色,包裹体的峰温集中于197~228℃(图5c),它们主要分布于杨坝剖面的灯一段和灯二段晶洞中;这些白云石的87Sr/86Sr为 0.7094~0.7106,其87Sr/86Sr与第一世代葡萄状白云石和白云岩围岩相近,表明它们应当是由葡萄状白云石和/或灯影组白云岩重溶后再沉淀产物;该世代白云石的δ18O与第一世代葡萄状白云石明显不同,它们的 δ18OPDB(-9.92‰ ~ -8.08‰)比第一世代葡萄状白云石的 δ18OPDB(-3.99‰~ -1.83‰)明显偏负。石英流体包裹体中富含甲烷和硫化氢,与之共生的盐水包裹体峰温集中于205~242℃(图5d)。重晶石中也富含无色液态甲烷包裹体,流体包裹体的峰温集中分布于160~226℃间(图5e)。萤石的流体包裹体中也是富含液态甲烷和少量硫化氢,其中部分流体包裹体中还见有白云石和石英的捕获晶。
图5 流体包裹体温度直方图(a)-第六世代白云石;(b)-第七世代石英;(c)-第九世代白云石;(d)-第九世代石英;(e)-第九世代重晶石.n-实测流体包裹体个数Fig.5 Distribution histogram of homogenization temperature from different inclusions
从流体包裹体的形成温度和富含甲烷这一特征,说明该世代矿物的流体包裹体温度均高于石油的热裂解温度,它们可能成于石油热裂解后的不同时期。
从上面的论述中可以看出,深埋-隆升过程中多期流体充注造成了多世代矿物的充填,不同世代的矿物主要是充填于表生岩溶作用期间所形成的孔洞中。通过多世代的矿物充填,表生岩溶作用期间所形成的孔洞体积总体减小,有的地方甚至全部为后期全部充填。灯影组中主成藏期的油藏主要是充填于表生岩溶作用的残余孔洞中。当然,不容置疑的是,也有少部分沥青是充填于埋藏-隆升过程中新形成的孔洞中,因而,灯影组中的优质储层主要还是受表生岩溶作用的控制。
6 多期溶蚀作用对优质储层的形成和保存的影响
6.1 CO2和有机酸对碳酸盐岩的溶蚀作用
近年来对碳酸盐岩溶蚀的热力学模拟和实验模拟表明,随埋深增加,体系的pH值越来越趋于酸性,但碳酸盐岩并没有持续溶解,而是呈先溶解后沉淀的趋势,当埋藏深度大于2500m(100℃)时,碳酸盐主要是发生沉淀(黄可可等,2009);在常温~200℃范围内,CO2对碳酸盐岩的溶蚀能力在60~90℃达到最大(范明等,2007;张建勇等,2008);当埋深超过4000米温度大于150℃后,CO2对碳酸盐岩的溶蚀能力变得越来越弱(范明等,2007),碳酸盐主要是沉淀而不是溶蚀(黄可可等,2009)。从灯影组中所充填的第一世代葡萄状白云石具有明显的大气淡水的特征,说明在浅埋藏条件下大气淡水中的CO2对碳酸盐岩的溶蚀仍然存在。随着埋藏深度的增加温度达到60~90℃,CO2对碳酸盐岩的溶蚀能力达到最大,与此同时,在这一温度范围内有机质开始大量成熟形成大量有机酸。在有机酸和CO2的共同作用下,主要是发生碳酸盐岩的溶蚀作用,它将使先存的表生岩溶孔洞进一步的扩大或至少保证绝大部分的空间不被破坏,阻止了碳酸盐矿物的结晶沉淀,从而使表生岩溶孔洞保存下来。随着埋藏深度的增加,温度也开始增加,前期由有机酸和CO2溶解作用造成体系中Ca2+、Mg2+过饱合而发生沉淀形成白云石。孔洞中所充填的第二世代白云石和第六世代白云石可能就是形成于这一时期,这一点可以从第六世代白云石流体包裹体的温度(98~116℃)(图5a)得到印证。
6.2 外来酸性流体的溶蚀作用
图6 不同矿物流体包裹体中的H2S和CH4拉曼光谱(a)-寄主矿物:重晶石,包裹体中含有CH4(L)、H2S(L)和H2O;(b)-寄主矿物:石英,包裹体中含有CH4(L)、H2S(L)和沥青(S);(c)-寄主矿物:白云石,包裹体中含有 CH4(V)、H2S(V).L-液相;V-气相;S-固相Fig.6 Raman spectrogram of H2S and CH4in the inclusions from different minerals
正如前面所述,灯影组孔洞中存在多期石英充填和萤石、重晶石充填。在所充填的这些矿物中,萤石和重晶石的流体包裹体内存在石英和白云石捕获晶,表明形成萤石和重晶石的热液流体具有明显的侵蚀作用,它们对碳酸盐岩进行溶蚀后,将未完全溶蚀掉的白云石和石英捕获其中。虽然这些溶蚀作用可以形成新的次生溶孔,但这些次生孔隙形成于古气藏成藏后的破坏过程中,对油气藏的成藏不具有建设性作用,因而,对这部分流体不作讨论。这里仅重点讨论成藏前的外来热液流体的溶蚀作用,它们主要表现为硅化和石英充填,以第三世代和第七世代的石英为代表。
研究区的硅化在空间上表现出明显的分带性。在杨坝一带主要是形成硅质条带,孔洞内少见自型锥状石英。向东到朱家坝、栏木树一带硅化减弱,但溶孔溶洞内常见自型锥状石英充填于表生岩溶期所形成的晶洞中,储积空间体积明显变小。
通过对第七世代的石英包裹体的研究表明,该期流体形成于160 ~198℃(图 5b),具有高盐度(30.95% ~37.32%NaCleqv)特征,在个别石英包裹体中还见有白云石残晶。这些白云石是富SiO2的酸性流体对碳酸盐岩溶蚀后的残留,它是酸性流体对碳酸盐岩溶蚀的最直接证据。通过对比研究发现,硅化的岩石比未受硅化岩石的溶孔发育、重结晶程度增高。在有硅化的岩石中,石英均呈细小的它型粒状分布于晶间,相对应地晶间溶孔也发育,这些溶孔内均有沥青充填。另一方面,从理论上来说,石英主要是存在于酸性条件下,在酸性条件下可能会导致部分白云石的溶解,从而出现新的溶孔。
综上所述,在深埋过程中富含SiO2的酸性流体对碳酸盐岩具有明显的溶蚀作用,溶蚀主要发生于先前岩溶孔洞不发育区,在先存的岩溶孔洞发育区主要是石英的沉淀,导致先存岩溶孔洞不同程度的改造和破坏。总体来看,它对优质储层的形成还是有利的。
6.3 石油热裂解过程中H2S的溶蚀作用
研究表明,四川盆地北缘灯影组中古油藏随着埋藏深度的增加,古油藏中的石油发生热裂解形成古气藏(代寒松等,2009)。通过对古气藏形成或破坏过程中所充填的第九世代矿物组合的流体包裹体拉曼光谱分析表明,在这些流体包裹体中除存在大量的液态甲烷外,还存在着气态或液态的硫化氢(图6)。
碳酸盐岩样品在含硫化氢饱和水溶液中溶蚀试验发现,经过硫化氢的溶蚀,储层的孔隙度平均增大2%,渗透率平均将近提高两个数量级(马永生等,2007)。石油热裂解后所充填的矿物包裹体中含有气态和液态硫化氢,暗示着这些硫化氢是由石油热裂解所形成(另文发表)。对川中古油气藏的形成过程研究表明,石油热裂解过程中会形成超压(Wang et al.,2008)。对研究区石油热裂解过程或破坏过程中所形成的第九世代石英流体包裹体研究表明,均一温度集中于215~260℃(图5d),其内存在大量液态甲烷和部分硫化氢。根据显微观测结果,选择样品中纯度相对较高的甲烷包裹体,对其捕获压力进行估算,在215℃和260℃条件下的捕获压力集中于:105~135MPa和115~155MPa(图7),对应的压力系数分别为1.62 ~2.01 和1.44 ~1.94,由此说明,石油热裂解在研究区灯影组气藏中形成了超压。通过实验模拟发现,硫化氢和高含硫气体在水中的溶解度随压力的增加而增大,当温度一定时,高含硫气体在地层水中的溶解度与压力呈现较好的线性关系(杨学锋等,2008)。在超压的作用下,由石油热裂解所形成的天然气和硫化氢一部分以气态形式保存于气藏中,另一部分CH4和H2S溶于底水和边水中形成水溶气(Wang et al.,2008),当气藏破坏时,溶解于水中的CH4和H2S从水中脱溶或者以流体包裹体的形式存在于石英、重晶石、白云石或萤石中。实验模拟发现,与CO2相比,H2S对碳酸盐岩具有更强的溶蚀能力(张建勇等,2008)。因而,深埋过程中石油热裂解所形成的液态H2S对碳酸盐岩的强烈溶蚀作用,会使先存的岩溶孔洞扩容或形成新的溶孔,从而使先存表生期形成的岩溶孔洞得以保存。
图7 石英中甲烷包裹体的捕获压力(a)-温度:215℃;(b)-温度:260℃.42 组数据统计结果Fig.7 Distribution histogram of trapping pressure from methane inclusion in quartz
7 石油热裂解所致超压对先存孔洞的保存作用
石油热裂解过程中所形成的超压(图7)可引起储集岩和盖层发生破裂,从而导致压力的释放和天然气的丢失。如果储集岩体系保持为一个开放体系,原来充填的油转化成气后,为了维持静水压力,大约有75%的气体被丢失或者造成气-水界面下移,使储集空间增大(Teinturier et al.,2003)。由超压形成的裂隙可以将前期深埋过程中由胶结作用所堵塞的喉道相连通,超压还可以抑制先期裂隙的愈合,从而对孔隙的形成起到建设性作用。如果是通过气-水界面的下移来维持静水压力,原先部分为油田底水和边水所占据的储集空间将被天然气所替代,这必然会抑制矿物在孔壁的沉淀,从而起到保存孔隙的作用。一方面,原油的热裂解作用,有利于孔隙的保存和孔隙的形成,另一方面,热裂解作用过程中所形成的焦沥青又会占据一定的孔隙体积,从而使孔隙发生一定程度的丢失。
8 控制优质储层形成和保存的关键控制因素
从前面的论述中可以看出,灯影组深埋白云岩优质储层的形成和保存主要受控于表生岩溶作用、深埋-隆升过程中的多期酸性流体的溶蚀-沉淀的复合作用、石油热裂解作用所致的超压作用的共同制约。其中,表生岩溶作用控制了优质储层的形成,古岩溶地貌和沉积微相(藻屑滩)对优质储层的时空分布和古岩溶强度具有明显的影响和控制作用。埋藏-隆升过程中多期酸性流体充注和溶蚀作用,使先存表生岩溶孔洞被不同程度的扩容,形成新的次生孔隙和阻止碳酸盐矿物的沉淀,从而使表生岩溶作用期间所形成的孔洞得以保存。在成岩作用不同阶段酸性流体的来源和性质不尽相同,在浅埋藏阶段大气淡水仍起着十分重要的控制作用,随着埋藏深度的加深和有机质的成熟,酸性流体由CO2转为有机酸和CO2的共同作用;随着埋藏深度的进一步增加和温度的升高(温度>150℃),CO2对碳酸盐矿物的溶蚀能力逐渐消失,取而代之的酸性流体将由先前的有机酸和CO2演变为高温条件下由石油热裂解作用所形成的H2S。在这一过程中也掺杂多期外来富含SiO2的酸性流体的注入。在酸性流体充注过程中由溶蚀所引起的碳酸盐矿物过饱合沉淀和外来热液矿物的多期充填,使先存表生岩溶孔洞被不同程度的破坏。石油热裂解是深埋碳酸盐岩储层中广泛存在的现象,由石油热裂解所形成的硫化氢和超压作用对于优质储层的形成和保存也具有十分重要的建设性作用。
从上面的分析表明,灯影组深埋白云岩优质储层的形成和保存不仅受表生岩溶作用、古岩溶地貌和沉积微相(藻屑滩)的影响和控制,而且还受深埋隆升过程中多期流体充注、溶蚀-沉淀和石油热裂解的复合控制,但在所有这些因素中表生岩溶作用是影响优质储层形成的最为关键性因素,而多期溶蚀、多期油气充注和石油热裂解是制约先存表生岩溶孔洞能得以保存的重要因素。
9 结论
(1)灯影组中存在两期古岩溶作用,它们分别发生于灯四段和灯二段末期,古岩溶作用的影响深度最深可达500m左右。两期古岩溶作用形成了大量的次生溶孔和晶洞,古岩溶地貌和沉积微相(藻屑滩)对优质储层的时空分布具有重要的控制作用。
(2)深埋-隆升过程中,表生期的岩溶孔洞被不同世代的矿物充填,先存孔洞被不同程度的改造和破坏,随着埋深的增加表生期所形成的孔洞逐渐变小。
(3)深埋-隆升过程中,灯影组白云岩受 CO2、有机酸、H2S和多期外来酸性热液流体的溶蚀改造形成了部分新的次生孔洞,同时使先存孔洞扩容或被保存下来;油气藏主要赋存于残余的表生岩溶孔洞和新生次生溶孔内。
(4)灯影组深埋白云岩优质储层的形成和保存不仅受表生岩溶作用、古岩溶地貌和沉积微相的影响和控制,而且还受深埋隆升过程中多期流体充注、溶蚀-沉淀和石油热裂解的复合控制。其中,表生岩溶作用是影响优质储层形成的最为关键性因素,多期侵蚀性流体的溶蚀和石油热裂解所引起的超压使先存表生岩溶孔洞能得以保存。
致谢 感谢匿名专家对论文的评审和所给出的建设性意见。
Bjørlykke K and Jahren J.2012.Open or closed geochemical systems during diagnosis in sedimentary basins:Constraints on mass transfer during diagenesis and the prediction of porosity in sandstone and carbonate reservoirs.AAPG Bulletin,96(12):2193-2214
Chen M,Xu XS,Wan F and Yin FG.2002.Genesis and significance of grape-and snowflake-shaped dolomite from Dengying Formation of UpperSinian in UpperYangtze Platform region.Journalof Mineralogy and Petrology,22(4):33-37(in Chinese with English abstract)
Chen TS,He Q,Lu H,Peng PA and Liu JZ.2009.Thermal simulation experiments of saturated hydrocarbons with calcium sulfate and element sulfur:Implications on origin of H2S.Science in China(Series D),52(10):1550-1558
Dai HS,Liu SG,Sun W,Han KY,Luo ZL,Xie ZL and Huang YZ.2009.Study on characteristics of Sinian-Silurian bitumen outcrops in the Longmenshan-Micangshan area,Southwest China.Journal of Chengdu University of Technology(Science& Technology Edition),36(6):687-696(in Chinese with English abstract)
Davies GR and Smith Jr LB.2006.Structurally controlled hydrothermal dolomite reservoir facies:An overview.AAPG Bulletin,90(11):1641-1690
Dickson JA and Saller AH.1995.Identification of subaerial exposure surfaces and porosity preservation in Pennsylvanian and Lower Permian shelf limestones,eastern central basin platform,Texas.AAPG Memoir,63:239 -257
Fan M,Jiang XQ,Liu WX,Zhang JY and Chen HY.2007.Dissolution of carbonate rocks in CO2solution under the different temperatures.Acta Sedimentologica Sinica,25(6):825 -830(in Chinese with English abstract)
Hou FH,Fang SX,Wang XZ,Huang JX,Li L,Wang AP,Guo L and Li SH.1999.Further understandings of the gas-reservoir rocks of Sinian Dengying Formation in Sichuan,China.Acta Peyrolei Sinica,20(6):16-20(in Chinese with English abstract)
Hou MT, WangDG, YangZR andGaoJ. 2007. Geological characteristics of lead-zinc mineralized zones in the Mayuan area,Shaanxi,and their ore prospects.Geology in China,34(1):101 -109(in Chinese with English abstract)
Huang KK,Huang SJ,Tong HP,Huang Y,Liu LH and Zhong QQ.2009. Thermodynamic simulation ofcarbonate-carbon dioxide equilibrium system during diagenetic processes.Acta Petrologica Sinica,25(10):2417-2424(in Chinese with English abstract)
James NP and Choquette PW.1984.Diagenesis 9.Limestones:The meteoric diagenetic environment.Geoscience Canada,11(4):161-194
Jin ZJ.2012.Formation and accumulation of oil and gas in marine carbonate sequences in Chinese sedimentary basins.Science China(Earth Sciences),55(3):368-385
Jin ZK and Yu KH.2011.Characteristics and significance of the burial dissolution of dolomite reservoirs:Taking the Lower Paleozoic in eastern Tarim Basin as an example.Petroleum Exploration and Development,38(4):428 -434(in Chinese with English abstract)
Lee YI and Friedman GM.1987.Deep burial dolomitization in the Ordovician Ellenburger Group carbonates,WestTexas and Southeastern New Mexico.Journal of Sedimentary Petrology,57(3):544-557
Li HM,Chen YC,Wang DH and Li HQ.2007.Geochemistry and mineralization age of the Mayuan zinc deposit,Nanzheng,southern Shaanxi,China.Geological Bulletin of China,26(5):546 - 552(in Chinese with English abstract)
Liu HJ,Fan SH,Hu JM,Li X,Guo LY and Song ZX.1993.The exposed signs and its significance of the Dengying Formation in Nanhuatang area,Northwest Hubei Province.Journal of Chang’an University Earth Science Edition,15(Suppl.):67 -70(in Chinese with English abstract)
Liu QY,Worden RH,Jin ZJ,Liu WH,Li J,Gao B,Zhang DW,Hu AP and Yang C.2013.TSR versus non-TSR processes and their impacton gas geochemistry and carbon stable isotopes in Carboniferous,Permian and Lower Triassic marine carbonate gas reservoirs in the Eastern Sichuan Basin,China.Geochimica et Cosmochimica Acta,100:96-115
Liu WH,Teng GE,Gao B,Zhang ZN,Zhang JY,Zhang DW,Fan M,Fu XD,Zheng LJ and Liu QY.2010. H2S formation and enrichment mechanism in medium to large scale natural gas fields(reservoirs)in Sichuan Basin.Petroleum Exploration and Development,37(5):513 -522(in Chinese with English abstract)
Longman MW.1980.Carbonate diagenetic textures from nearsurface diagenetic environments.American Association of Petroleum Geologists Bulletin,64(4):461-487
Lucia FJ.1995.Lower Paleozoic cavern Development,collapse,and dolomitization,Franklin Mountains El Paso,Texas.AAPG Memoir,63:279-300
Ma YS,Guo TL,Zhu GY,Cai XY and Xie ZY.2007.Simulated experiment evidences of the corrosion and reform actions of H2S to carbonate reservoirs:An example of Feixianguan Formation,East Sichuan.Chinese Science Bulletin,52(A01):178-183
Magalhães VH,Pinheiro LM,Ivanov MK,Kozlova E,Blinova V,Kolganova J,Vasconcelos C,McKenzie JA,Bernasconi SM,Kopf AJ,Díaz-del-Río K,González FJ and Somoza L.2012.Formation processes of methane-derived authigenic carbonates from the Gulf of Cadiz.Sedimentary Geology,243-244:155-168
Morad S,Ketzer JM and De Ros LF.2000.Spatial and temporal distribution of diagenetic alterations in siliciclastic rocks:Implications for mass transfer in sedimentary basins.Sedimentology,47(Suppl.1):95 - 120
Qi W,Hou MT and Wang GB.2006.Sinian system Pb-Zn deposit types and prospecting direction of Upper Yangtze Plateform.Journal of Earth Sciences and Environment,28(2):30 -36(in Chinese with English abstract)
Ronchi P,Masetti D,Tassan S and Camocino D.2012.Hydrothermal dolomitization in platform and basin carbonate successions during thrusting:A hydrocarbon reservoir analogue(Mesozoic of Venetian Southern Alps,Italy).Marine and Petroleum Geology,29(1):68-89
Sattler U,Zampetti V,Schlager W and Immenhauser A.2004.Late leaching under deep burial conditions:A case study from the Miocene Zhujiang carbonate reservoir,South China Sea.Marine and Petroleum Geology,21(8):977-992
Song WH.1997.Research on reservoir-formed conditions of largemedium gas fields of Leshan-Longnvsi palaeohigh.Natural Gas Industry,16(Suppl.):13 - 26(in Chinese with English abstract)
Teinturier S, Elie M and Pironon J.2003. Oil-cracking processes evidence from synthetic petroleum inclusion.Journal of Geochemical Explorations,78-79:421-425
Wang D and Wang GZ.2011.Formation and evolution of high-quality dolomite reservoir in Dengying Formation of Sinian,Nanjiang area,Sichuan.Geoscience,25(4):660-667(in Chinese with English abstract)
Wang GZ,Liu SG,Su WC,Sun W,Wang D,Yuan HF,Xu GS and Zou C.2008.Water soluble gas in deep carbonate reservoir,Sichuan Basin,Southwest China.Journal of China University of Geosciences,19(6):636-644
Wang GZ,Liu SG,Ma YS,Xu GS and Cai XY.2010.Characteristics of subaerial karstification and late reconstruction in the Dengying Formation,Sichuan Basin,Southwestern China.Journal of Earth Science,21(3):290-302
Wang XZ,Mu SG,Fang SX,Huang JX and Hou FH.2000.Evolution of porosity in the process of Sinian dolostone diagenesis in Southwest Sichuan.Acta Sedimentologica Sinica,18(4):549 -554(in Chinese with English abstract)
Warren J.2000.Dolomite:Occurrence,evolution and economically important associations.Earth-Science Reviews,52(1 -3):1 -81
Xiang F,Chen HD and Zhang JQ.1998.Studying on the origin of botryoidal lace in dolomitite of Dengying Formation,Sinian from Ziyang, Sichuan. JournalofMineralogy and Petrology, 18(Suppl.):136 -138(in Chinese with English abstract)
Yang XF,Guo P,Tang DQ,Gao YY and Liu T.2008.Experimental study of solubility of high sulfur content gas in formation water.Special Oil& Gas Reservoirs,15(5):84-87(in Chinese with English abstract)
Zhang JY,Liu WH,Fan M,Jiang XQ,Ma FL and Qing Y.2008.Whether TSR products can meliorate reservoir property of carbonate rock or not:An evidence from experimental geology.Marine Origin Petroleum Geology,13(2):57-61(in Chinese with English abstract)
Zhang SC,Zhu GY and He K.2011.The effects of thermochemical sulfate reduction on occurrence of oil-cracking gas and reformation of deep carbonate reservoir and the interaction mechanisms.Acta Petrologica Sinica,27(3):809-826(in Chinese with English abstract)
Zhang YB.1980.Origin of the grape-like texture in rocks of Sinian age.Petroleum Geology& Expeximent,2(4):40-43(in Chinese with English abstract)
Zhang ZC.1995.87Sr/86Sr data for some Middle-Late Proterozoic to Early Cambrian carbonate rocks in China.Geological Review,41(4):349-354(in Chinese with English abstract)
Zhu GY,Zhang SC and Liang YB.2006.Formation mechanism and distribution prediction of high-quality marine reservoir in deeper Sichuan Basin.Petroleum Exploration and Development,33(2):161-166(in Chinese with English abstract)
附中文参考文献
陈明,许效松,万方,尹福光.2002.上扬子台地晚震旦世灯影组中葡萄状-雪花状白云岩的成因意义.矿物岩石,22(4):33-37
陈腾水,何琴,卢鸿,彭平安,刘金钟.2009.饱和烃与硫酸钙和元素硫的热模拟实验对比研究:H2S成因探讨.中国科学(D辑),39(12):1701-1708
代寒松,刘树根,孙玮,韩克猷,罗志立,谢志良,黄耀综.2009.龙门山-米仓山地区下组合地表沥青特征研究.成都理工大学学报(自然科学版),36(6):687-696
范明,蒋小琼,刘伟新,张建勇,陈红宇.2007.不同温度条件下CO2水溶液对碳酸盐岩的溶蚀作用.沉积学报,25(6):825-830
候方浩,方少仙,王兴志,黄继祥,李凌,王安平,郭莉,李少华.1999.四川震旦系灯影组天然气藏储渗体的再认识.石油学报,20(6):16-20
候满堂,王党国,杨宗让,高杰.2007.陕西马元地区铅锌矿地质特征及找矿远景.中国地质,34(1):101-109
黄可可,黄思静,佟宏鹏,黄喻,刘丽红,钟倩倩.2009.成岩过程中碳酸盐-二氧化碳平衡体系的热力学模拟.岩石学报,25(10):2417-2424
金振奎,余宽宏.2011.白云岩储集层埋藏溶蚀作用特征及意义——以塔里木盆地东部下古生界为例.石油勘探与开发,38(4):428-434
李厚民,陈毓川,王登红,李华芹.2007.陕西南郑地区马元锌矿的地球化学特征及成矿时代.地质通报,26(5):546-552
刘护军,樊双虎,胡健民,李侠,郭力宇,宋子新.1993.南化塘地区灯影组的暴露标志及其意义.长安大学学报(地球科学版),15(增刊):67-70
刘文汇,腾格尔,高波,张中宁,张建勇,张殿伟,范明,付小东,郑伦举,刘全友.2010.四川盆地大中型天然气田(藏)中H2S形成及富集机制.石油勘探与开发,37(5):513-522
马永生,郭彤楼,朱光有,蔡勋育,谢增业.2007.硫化氢对碳酸盐储层溶蚀改造作用的模拟实验证据——以川东飞仙关组为例.科学通报,52(增刊):136-141
齐文,候满堂,王根宝.2006.上扬子地台震旦系铅锌矿床类型及找矿方向.地球科学与环境学报,28(2):30-36
宋文海.1997.乐山-龙女寺古隆起大中型气田成藏条件研究.天然气工业,16(增刊):13-26
王东,王国芝.2011.四川南江地区灯影组白云岩优质储层的形成与演化.现代地质,25(4):660-667
王兴志,穆曙光,方少仙,黄继祥,侯方浩.2000.四川盆地西南部震旦系白云岩成岩过程中的孔隙演化.沉积学报,18(4):549-554
向芳,陈洪德,张锦全.1998.资阳地区震旦系灯影组白云岩中葡萄花边的成因研究.矿物岩石,18(增刊):136-138
杨学锋,郭平,唐大卿,高奕奕,刘彤.2008.高含硫气体在地层水中溶解规律实验研究.特种油气藏,15(5):84-87
张建勇,刘文汇,范明,蒋小琼,马凤良,卿颖.2008.TSR产物对碳酸盐岩储层是否具有改良作用——实验地质学的依据.海相油气地质,13(2):57-61
张水昌,朱光有,何坤.2011.硫酸盐热化学还原作用对原油裂解成气和碳酸盐岩储层改造的影响及作用机制.岩石学报,27(3):809-826
张荫本.1980.震旦纪白云岩中的葡萄状构造成因初探.石油实验地质,2(4):40-43
张自超.1995.我国某些元古宙及早寒武世碳酸盐岩石的锶同位素组成.地质论评.41(4):349-354
朱光有,张水昌,梁英波.2006.四川盆地深部海相优质储集层的形成机理及其分布预测.石油勘探与开发,33(2):161-166