海洋核污染与核素迁移

郭 皓，杜金秋

(1.大连海事大学 大连 116026;2.国家海洋环境监测中心 大连 116023;3.国家海洋局近岸海域生态环境重点实验室 大连 116023)

1 引言

海洋在人类社会发展中的地位越来越重要，在开发海洋、利用海洋的同时，保护海洋环境已经成为人类面临的一个重要议题。随着核能的不断开发和核技术的广泛应用，沿海核电站和船用核动力装置排放的核废物，以及核事故造成的核泄漏对海洋环境，甚至人类社会产生了巨大的破坏，其影响可长达几百年乃至数千年，甚至更长的时间。因此，大部分国家都已把防止和控制海洋核污染作为人类面临的一项重要任务。中国是世界上海岸线最长的国家之一，人民生活与海洋密切相关，海洋核污染问题更应备受重视。

目前海洋中已检测到的放射性核素有60多种，广泛存在于海洋一切物质之中。海水是放射性核素的首要接收介质，海洋生物是海水中放射性核素的传播媒介，沉积物是放射性核素的最终归宿。进入海洋的放射性核素通过海水扩散，生物摄食、食物链传递和颗粒沉降等方式在海洋各介质中发生迁移，对海洋生态环境造成污染。海洋是人类生存环境的重要组成部分，为人类提供各种资源，海洋核污染通过核素迁移不可避免地会影响到人类的健康与安全。因此，监测放射性核素在海洋中的含量水平、研究放射性核素在海洋各介质间的迁移状况，对掌握海洋核污染现状、评价核设施影响与核事故后果等有着重要意义。

2 海洋核污染现状

海洋中的放射性物质包含两大类，即天然放射性核素和人工放射性核素。其中天然放射性核素是自然界中天然存在的，包括铀系、钍系和锕系三大系列核素，宇生放射性核素，40K、87Rb等单独存在于海洋中的长寿命核素。人们对海洋中的天然放射性核素的含量水平和分布规律已经相当清楚，例如海水中238U的活度为40 Bq/m3，40K 的活度为 12.2Bq/L［1］，其整体上在海洋中的含量较稳定而被视为环境本底，对海洋及人类影响不大，通常不作为海洋核污染的来源。

海洋中的人工放射性核素是指由于人类活动进入海洋的放射性核素，是海洋核污染的根源。海洋中不同人工放射性核素由于来源及环境行为不同，其含量水平差异很大，而且是随时间变化的，唐森铭等［2］在研究近海辐射环境与生物多样性保护时指出，海洋中的人工放射性核素主要有以下4个来源:①核爆炸产生的裂变产物、活化产物和残余物，包括137Cs、90Sr、131I、106Ru、35S 等，主要以放射性尘埃的形式进入海洋;②核动力舰船以及核电厂的放射性排放，包括137Cs、90Sr、66Mn、60Co 等，主要通过反应堆冷却水和废液排放进入海洋;③ 中低水平放射性废物的投放，主要是少数核大国在太平洋等深海域处置的放射性废物;④ 核医学、科学研究来源的放射性核素，包括131I、32P、3H、14C等，主要是研究中产生的含放射性的液态流出物的排放。近年来，由于核事故的发生，意外核泄漏事故已经成为海洋核污染的另一主要来源。

随着海洋核污染问题的日渐突出，为探明核污染对海洋生态环境的影响，国内外学者开展了诸多研究。研究对象包括进入海洋环境中的所有放射性核素以及海洋环境的各种介质。从海洋核污染的来源来看，137Cs和90Sr是主要的人工放射性核素污染源，由于其半衰期较长，并且与生物体关系密切，遂成为海洋核污染的主要指标。从全球范围来看，由于核工厂和核试验场大都在北半球，所以整体上北半球海洋中的放射性水平高于南半球，而垂直分布上随水深增加放射性核素含量逐渐降低［3］;2000年，大洋表层水137Cs和90Sr的活度为2 Bq/L，但由于核设施排放和核事故的影响，局部海域核污染情况显著，致使一些边缘海水体的137Cs和90Sr的活度可达几十贝克每升［4］。Chambers［5］研究了法国西部核废料处理站对周围海区海洋生物摄入量的影响，分析了海水、沉积物和海洋生物中近90种核素，选取6类生物作参考，与UNSCEAR比较，其排放水平低于本底值。Jefferies等［6］研究英国近海海水中137Cs的分布情况，发现其受到爱尔兰海东北部的BNFL核燃料公司影响，通过测量海水中137Cs的含量，发现离排污口最近处含量比入海口高上百倍。Takashi等［7］研究日本海不同时间137Cs含量的差别，发现1993－1994年测得的表层水中137Cs含量为2.7～3.8 mBq/L，与北太平洋水平一致，而1986－1987年日本海表层水137Cs含量突增，之后下降，推测为切尔诺贝利事故的影响。2011年日本福岛核事故发生后，Buesseler等［8］对获得的排污点附近海水放射性核素数据进行分析，指出放射性污水的排放高峰期是在地震发生一个月后的4月初，但至7月放射性核素浓度仍然很高，7月海水137Cs的含量水平比2010年高10 000倍，而海产品的吸收富集情况有待进一步研究。

近年来我国沿海不断建起新的核电站，近海海洋生态环境面临着严峻的压力与挑战。为掌握海洋核污染的现状和变化情况，国家海洋局每年都组织开展我国近海及各核电站邻近海域放射性水平监测。监测结果显示，截至目前，中国近岸海域海洋放射性水平处于海域放射性本底范围内［9］。刘广山等［10］对大亚湾核电站邻近海域海水、沉积物和海洋生物的137Cs和90Sr含量及富集情况进行过探讨，测得1995年大亚湾海水的137Cs和90Sr含量平均为2.21 Bq/m3和1.80 Bq/m3，沉积物中的137Cs和90Sr含量平均为2.30 Bq/kg和1.10 Bq/kg，与1991年核电站运行前相比没有明显变化;不同海洋生物对137Cs和90Sr的浓集因子不同，但含量都处于本底水平。姚海云等［11］研究报道了1995－2009年中国近岸海域海水放射性核素监测结果，给出了渤海、黄海、东海和南海海域，以及田湾、秦山和大亚湾核电站临近海域的137Cs和90Sr等核素的含量，指出各海域放射性核素水平与参考值相比均在正常范围内。分析结果显示，虽然沿海核电站及核泄漏存在潜在事故威胁，目前中国海洋环境尚未受到核污染的影响，但海洋核污染所面临的形势依然严峻，仍需进一步加强对海洋核污染的监测和防范。

3 海洋中的核素迁移

目前，沿海核电建设不同程度地影响着近岸海域生态系统，海洋核污染的潜在风险不断增加。一旦出现核泄露，进入海水中的放射性核素首先溶解于水或以悬浮状态存在。悬浮于海洋中的放射性核素容易吸附于悬浮物体的表面并以颗粒态存在，而溶解态和颗粒态的放射性核素通过生物摄食或渗透等方式进入食物链，并在海洋食物链中传递，同时通过生物沉降、颗粒埋藏等作用被引向海底沉积物。海洋中放射性核素的迁移包括单一介质中的扩散和不同介质间的传递，最终将导致海洋核污染范围和程度的加大。

3.1 核素在海水中的迁移扩散

一般而言，放射性核素进入海洋后会与海水中的悬浮物质发生理化反应，如絮凝形成胶体、被浮游生物浓集等，并以颗粒态或离子态存在于海水中，随着海流在水平或垂直方向上发生迁移扩散，造成放射性核素在海水中的分布出现明显的梯度。离子态核素可以通过海水垂直交换和涡动扩散而渗透到数百至数千米深度［12］，导致海洋核污染出现横向和纵向的扩展延伸。

137Cs是一种长寿命的人工放射性核素，半衰期为30.17年，在海水中以离子态存在，但容易和黏土性物质结合在一起，海底沉积物是其最终归宿。137Cs在海洋中分布的区域性较强，主要取决于海域的放射性污染情况。在海洋垂直分布上，风浪和海流等是主要影响因素，核素的存在形式以及生物过程的作用也有一定影响［13］。90Sr也是一种长寿命的人工放射性核素，半衰期为28.6年，在海水中主要以阳离子形式存在，不易被悬浮物吸附，在海水中的迁移扩散主要取决于水体运动。90Sr在海水中的分布规律与137Cs类似，但在近岸海水中需做具体的检测分析。其他放射性核素在海水中的迁移扩散一方面取决于自身理化性质，一方面也是受到风浪和海流等水体运行的影响。

3.2 核素在生物中的迁移富集

海洋生物通过海水、摄食和体表吸收等途径吸收并富集放射性核素，成为海洋核污染的携带者和传播者。一方面海洋生物通过洄游或漂流将放射性污染物质带到其他海区;另一方面通过摄食和食物链传递最终将放射性核素富集到高营养级生物体中。需要注意的是，海洋食物链各环节的生物对放射性核素传递能力的高低并不简单地以它在食物链中营养层次的高低为依据，而是受到多种因素的影响:一是捕食量;二是被捕食者对放射性核素的浓集量;三是不同组织结构的生物被捕食之后，捕食者对其物质的吸收程度;四是核素在不同生物体内的存在形式等［14］。海洋植物和藻类对放射性核素有很强的浓集能力，如137Cs在藻类的浓度可高于周围水体浓度的100～500倍。放射性核素通过摄食和渗透等方式在食物链之间迁移和累积，而通过水生生物残骸等形式长期沉积于海底的放射性核素将不断地释放返回海洋［15］。

137Cs为核反应的裂变产物，其毒性强、半衰期长。137Cs遍布于全世界，易被海洋生物摄取。137Cs在生物体中分布倾向于全身性的分布，其积累部位没有明显的关键器官。蔡福龙等［14，16］以大弹涂鱼为对象，采用示踪法研究它在两栖生活的条件下富集137Cs的过程，指出大弹涂鱼对137Cs的富集与时间呈指数上升关系，8天后就进入动态平衡，富集系数为21～23。在放射性核素引入6小时后，大弹涂鱼的各组织器官就能检测到137Cs，表明大弹涂鱼对核素的吸收是迅速的，核素进入鱼体的途径也是多方面的。通过研究137Cs在海水及以扁藻、泥蚶、对虾和罗非鱼等生物组成的食物链网中的迁移规律，指出137Cs由海水向扁藻的迁移率的大小和藻类的长势密切相关，与单位质量藻类给予的核素量不成线性关系;泥蚶、对虾和罗非鱼摄取137Cs的主要途径来自于海水，食物链对137Cs的迁移贡献不大，纯粹的食物迁移是微弱的。Sr不是生命必需的元素，但其化学性质与Ca相似，是亲骨性核素，容易在贝类的外壳和其他海洋生物的骨骼中沉积，刘广山等［10］给出了大亚湾海域不同生物中90Sr的含量和浓集因子，指出鱼骨对90Sr的浓集程度明显高于鱼肉和其他生物。

3.3 核素在沉积物中的迁移转化

海洋沉积物作为海洋环境的重要组成部分，与上覆海水和海洋生物等介质相比稳定性高，易于富集污染物，是海洋中放射性核素迁移的最终归宿。悬浮颗粒物是放射性污染物在水相与沉积相之间迁移的主要媒介，除少部分可作为滤食性海洋生物的食饵外，大部分最终沉降于水底成为沉积物。

海水－沉积物界面是海洋中水相和沉积相之间的转化区，放射性污染物在该界面的传输可以通过海水中的溶解态进行，也可以通过颗粒物上的吸附态进行。沉积物在海流和波浪的作用下发生水平与垂直运动，因此放射性核素在沉积物中的分布与水文运动有一定的相关性;在垂直分布上，放射性核素能够渗入到相当的深度，并最终埋没于深层沉积物中，同时穴居动物的活动造成核素的垂直运动，影响其迁移转化。大量研究表明，沉积物是海洋中放射性核素的汇，同时可能由于海底热液、生物扰动等过程将放射性核素重新释放回海洋中。由于沉积物的这种特殊性质，在海洋核污染调查和核电站放射性流出物对海洋环境的影响评价等工作中，放射性核素在沉积物中的迁移转化研究就显得十分重要。

沉积物中137Cs的迁移转化过程包括各种化学反应和物理沉降过程，前者是沉积物中发生的生物富集和溶出过程，沉积物对137Cs的吸附及解吸反应等;后者主要是137Cs随沉积物的沉积作用、介质上137Cs自身的扩散作用及间隙水中137Cs对流和由于活度梯度而发生的扩散分配。陈家军等［17］指出，沉积物中的137Cs有以下几部分组成:一是沉积物本底值;二来自沉积物表层上覆水;三是沉降于表层悬浮物上吸附的137Cs;四是底栖生物迁移活动带来的部分137Cs。同时还建立了定量模型，充分考虑海水与表层沉积物界面之间通过沉降、扩散、弥散、吸附、解吸等作用完成的物质传输，结合水质模型构成137Cs在海水、沉积物体系中的准三维迁移模型，模拟分析和预测底质中不同深度137Cs的活度。张俊丽等［18］参照水、土壤环境容量研究方法，对大亚湾沉积物中的137Cs环境容量进行了研究，计算得出大亚湾表层沉积物中137Cs环境容量接近于目前沉积物中137Cs年输入量。由此可见，在控制年限内，将输入沉积物的核素量控制在环境容量范围内，是有效防范海洋核污染，保护海洋沉积环境的重要保障。

4 结束语

随着社会经济发展的需要，沿海核能利用和核技术开发正步入高速发展时期，海洋核污染问题更加严峻。海洋在海水、悬浮物、生物和沉积物等介质循环不息的交流中维持着动态平衡。研究海洋中放射性核素的迁移规律，不仅可以确定不同核素的传播途径，为制定核废液排放标准，评价海洋环境质量提供科学依据，而且是控制海洋核污染、保护海洋生物种群和人类健康的迫切需要。

对于加强海洋核污染防控，建议从以下几个方面进行:①开展中国近海放射性全面调查，掌握现阶段中国海洋放射性状况;② 加大对沿海核电厂及其他核设施建设前期、运营和退役后海域放射性本底调查、环境容量调查和动态监测，掌握海域辐射环境动态;③ 加快建设海洋放射性监测预警体系，培养相关技术人员;④增进与核电应用大国的核与海洋领域交流，提升我国工程技术与科研能力;⑤ 明确海洋核污染目标核素、敏感生物类群和对人类的潜在影响，建立有效的评价体系，促进海洋与核事业的稳定、和谐发展。

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