福建沿海地区大气悬浮颗粒物及颗粒态汞的时空分布研究

吴萍萍，刘 燕，罗津晶

（厦门大学环境与生态学院，福建厦门 361102）

福建沿海地区大气悬浮颗粒物及颗粒态汞的时空分布研究

吴萍萍，刘 燕，罗津晶

（厦门大学环境与生态学院，福建厦门 361102）

2010年4月—2011年3月，对福建省厦门至泉州沿海地区大气中悬浮颗粒物 （PM10）和颗粒态汞 （TPM）进行为期一年的观测，结果表明其大气中 PM10和 TPM的浓度范围分别为 6.4～426.5μg／m3和 18.2～3879.4 pg／m3，PM10和 TPM平均浓度分别为 122.5μg／m3和 947.9pg／m3。不同采样点 PM10和 TPM浓度的季节变化趋势稍有不同，但大致都呈冬高夏低的趋势。PM10和 TPM浓度的季节变化趋势主要与气温、逆温层、降雨量等气象条件有关。同时研究分析了 TPM的昼夜变化趋势，结果表明 TPM浓度在春冬季主要表现为夜间浓度高于日间浓度，夏秋季则为日间浓度高于夜间浓度。

PM10；颗粒态汞；时空分布；研究；沿海地区；福建

20世纪90年代以来，北美和欧洲学者在远离汞污染源的地区检测到高浓度的汞［1］，大气汞的全球输送及沉降渐渐引起人们的关注和重视。联合国环境规划署 （UNEP）将大气汞污染列为继温室气体之后的第二个全球性污染议题。近代工业革命以来，全球大气汞通量较工业革命前约增长 1～3倍［2］。近年来，欧洲和北美一些地区通过严格限制大气汞排放使其大气汞的沉降通量下降［3～4］。然而，亚洲、非洲等地的大气汞含量却有增加的趋势［5］，尤其是亚洲地区。亚洲地区汞排放量的增加主要是由煤炭、化石燃料等的燃烧引起的。高排放量引起高的沉降量，进而对各种水体和土壤造成污染，并通过食物链富集传递，影响人类及其它生物的健康。

大气 中 汞 主 要可 分 为 3种［6］：气态 元 素 汞（GEM，elemental gaseous mercury）、活性气态汞（RGM，reactive gaseous mercury）和颗粒态总汞（TPM，total particulate mercury）。TPM为吸附在大气颗粒物 （如灰尘、煤灰、海盐气溶胶、冰晶等）上的汞，其主要成分为吸附于微粒表面的单质汞或活性二价汞、甲基汞等，具有一定的毒性和生物富集力［7］。TPM占大气气态总汞的比例 ＜10%［8］，大气中的RGM可以较快的速率转化为 TPM，GEM也可被大气中的强氧化物 （例如OCl－、HOCl、OH·）［9～10］氧化成 TPM。TPM在大气中可进行中等距离的迁移，溶解于雨水或云层中而从大气中去除，还可通过重力沉降、湍流扩散等沉降至水生及陆生生态系统。尽管大气中的TPM含量低，但 TPM是大气汞干湿沉降的主要贡献者之一，也是衡量大气汞对地面生态系统影响必不可少的重要因素。

近些年，国外对大气汞的研究较多，但国内研究相对较少，尤其是沿海地区不同形态汞的时空分布。随着区域经济的快速发展，厦门湾周边地区工业也随之兴旺，能源的大量消耗及污染物的大量排放带来了严重的环境污染，尤以空气污染最为明显。本研究在厦门至泉州沿海地区共设置5个采样点进行为期一年的监测，以了解厦门湾沿海地区大气中悬浮颗粒物 （PM10）及颗粒态汞 （TPM）的时空分布特征及其区域差异，为福建沿海地区大气污染防治和空气环境改善提供依据。

1 材料与方法

1.1 采样点分布

福建省厦门市和泉州市位于福建东南沿海，属亚热带海洋性气候，春、秋、冬季主导风向为东北风，夏季主导风向为西南风。本研究沿着厦门湾在厦门至泉州的沿海地区设置5个采样点 （图1）进行定点采样，分析大气中 PM10及TPM浓度的时空变化趋势及区域差异。其中，厦门采样点位于厦门市岛内沿海地区，周边主要为文教区及居住区，附近有一燃煤电厂；大嶝采样点位于厦门岛外郊区，属近岸小岛，无典型工业，人为排放源较少；安海采样点位于泉州市晋江，周边工业较为发达；金井采样点位于泉州市晋江东南区，近海养殖业较为发达； 祥芝采样点位于泉州湾口，受海上气流影响较大。

1.2 样品采集及分析方法

样品采集分例行性采样和密集性采样，其中日间采样时间段为08∶30—17∶00，夜间采样时间段为17∶00—次日 08∶00。因石英纤维滤膜具有耐压损、低背景及耐高温等特性，故利用石英纤维滤膜对大气中的 PM10和 TPM进行捕集。

滤膜使用前需先进行高温加热（600℃）预净化，净化后的滤膜密封于双层密封袋中，室温保存待用。捕集于滤膜中的TPM利用高温热还原的方法进行热脱附，利用金汞齐富集 －CVAFS法进行检测。

2 结果与讨论

2.1 大气中 PM10与 TPM浓度的总体水平

2010年4月—2011年3月，采样区域内大气中PM10与 TPM的浓度范围分别为 6.4～426.5μg／m3和18.2～3879.4pg／m3，平均浓度分别为 122.5 μg／m3和 947.9pg／m3。结果表明，厦门和泉州沿海地区大气中 TPM平均浓度水平较北半球背景值（1～86 pg／m3）高得多［11］。与国内外其他地区比较，本研究采样点较加拿大 Toronto［12］、美国 Reno［13］、韩国 Seoul［14］、吉 林 市［15］、四 川省［16］高，较重庆市［17］低，与北京市［18］、上海市［19］较相似。

为研究不同区域大气中 PM10与 TPM浓度的差异，对5个采样点大气中PM10与TPM浓度进行比较。对于PM10浓度，5个采样点的情况表现为：安海＞厦门 ＞金井 ＞大嶝 ＞祥芝。而对于 TPM浓度，5个采样点的情况则表现为：安海＞金井 ＞祥芝 ＞厦门 ＞大嶝。安海采样点位于闹市区，交通较为频繁，且周边制鞋厂及服装厂居多，工业污染较为明显，故安海大气中PM10与 TPM浓度均为最高。而大嶝采样点位于近海小岛，周边无大型工业，人为污染源较少，故其大气中 PM10与 TPM浓度较低。

2.2 大气中 PM10与 TPM浓度的月变化及季节变化趋势

各个采样点大气中的PM10与TPM浓度的月份统计结果如图2和图 3所示。由图可知，PM10与TPM在寒冷月份有较高值，而在温暖月份则呈现较低浓度。这主要是因为温度较低时，大气对流层活动较不活跃，且降雨的冲刷作用少，使得大气中悬浮颗粒物浓度较高，且冷月份的低气温有利于气态汞向TPM转化［20］，故在寒冷月份检测到较高浓度的 PM10和 TPM。而在温暖月份，受雨季及台风的影响，降雨较多，大气中的颗粒物被部分冲刷而得以去除，故 PM10和 TPM浓度在温暖月份呈现较低的趋势。

对不同采样点大气中PM10和 TPM浓度的季节变化趋势分别进行比较，如图4和图5所示。各采样点大气中 PM10浓度和 TPM浓度的季节变化趋势均表现为：冬季 ＞秋季 ＞春季＞夏季。这与 Ying等［21］在台湾南部及付学吾等［22］在贡嘎山的研究结果一致。在中国北方，寒冷季节由于燃煤供暖增多，人为排放的汞污染增多，大气中的汞含量明显升高。福建沿海地区冬季无供暖期与非供暖期的区别，但受东北风的影响，含较高汞含量的气团由北方迁移至南部沿海地区，且秋冬季降雨较少，大气污染物受雨水冲刷作用小，因此福建沿海地区空气中 PM10和 TPM浓度在秋冬季节相对较高。此外，冬季平均气温较其他季节低，较低的气温有助于附着在大气颗粒物上的挥发性物质或不稳定性物质凝 结［23～24］，使 得大气颗 粒 物 上挥发性汞的含量增加，且环境温度降低促使气态汞向颗粒态汞转化，从而使 得冬季 的PM10和TPM浓度高于其他季节。而在春夏两季，气温回升，虽然自然汞释放量增加，但大量的降雨冲刷大气中的PM10和 TPM，使得春夏季的大气中PM10和 TPM被部分去除，两者在大气中的浓度相对较低。

2.3 各采样点大气中TPM浓度的昼夜变化趋势

各采样点大气中 TPM浓度的昼夜变化趋势表现为图6：在春冬季节，TPM的夜间浓度总体表现为高于日间浓度，夜间浓度高于日间的样品数占总样品数的55%～64%；而在夏季和秋季，TPM的日间浓度总体表现为高于夜间浓度，日间浓度大于夜间的样品数占总样品的 54%～57%。换言之，采样区域内大气中 TPM浓度在春季和冬季呈现夜间控制型，而在夏季和秋季则呈现日间控制型。TPM浓度的昼夜变化主要是受日间边界层的上升运动与夜间对流层的下降运动影响［24］。对于春季和冬季，夜间边界层空气稳定度较大，逆温层出现频率较高，不利于空气的上升运动，污染物得以积聚，难以扩散，故易导致春冬季节夜间 TPM浓度高于日间TPM浓度。

3 结论

（1）2010年4月—2011年3月，闽南沿海地区5个采样点的研究结果显示：该地区大气中PM10与TPM的浓度范围分别为6.4～426.5 μg／m3和18.2～3879.4 pg／m3，平均值分别为122.5 μg／m3和947.9 pg／m3。

（2）福建省厦门和泉州沿海地区大气中 PM10和TPM浓度在寒冷月份相对较高，温暖月份则相对较低。大气中PM10和TPM浓度的季节变化趋势均表现为冬季 ＞秋季＞春季 ＞夏季。PM10与 TPM浓度的月份及季节变化趋势主要受气温、降雨、大气边界层等气象因素的影响。

（3）春季和冬季，大气中TPM浓度呈夜间控制型，夜间浓度高于日间浓度；而夏季和秋季则呈日间控制型，日间浓度高于夜间浓度。

致谢：

感谢台湾中山大学袁中新教授以及厦门大学吴水平老师课题组对本研究颗粒物样品的支持。

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Temporal and Spatial Distribution of Inhalable Particles and Atmospheric Particulate Mercury in Coastal Area

WU Ping－ping，LIU Yan，LUO Jin－jing
（College of the Environment＆Ecology，Xiamen University，Xiamen Fujian 361102 China）

Inhalable particles（PM10）and total particulate mercury（TPM）in the coastal area along Xiamen and Quanzhou of Fujian Province were monitored for one year.The results showed that in the time period of April 2010 to March 2011，the average concentration of PM10was 122.5 μg／m3（6.4～426.5μg／m3），while the average concentration of TPM was 947.9 pg／m3（18.2～3879.4 pg／m3）.The seasonal variation showed that winter had the highest concentration of PM10and TPM and summer had the lowest concentration of them.Different sampling sites had different trends.Seasonal variation was related to temperature，thermal inversion layer and precipitation. The diurnal variation showed that the concentration of TPM was higher at night than in the daytime in spring and winter，while the concentration of TPM was higher in the daytime than at night in summer and autumn.

PM10；TPM；temporal and spatial distribution；study；coastal area；Fujian

X16

A

1673－9655（2014）04－0024－05

2014－03－10