化学稳定化技术治理含砷污染土壤研究

李 实，张翔宇，潘利祥，李 萌

（中节能六合天融环保科技有限公司 北京 102212）

化学稳定化技术治理含砷污染土壤研究

李 实，张翔宇，潘利祥，李 萌

（中节能六合天融环保科技有限公司 北京 102212）

系统综述了稳定化技术的应用情况，并重点指出含砷污染土壤利用化学稳定化修复技术的稳定化剂类型、作用效果、影响因素等方面的研究现状、存在问题等。

土壤；稳定化；砷

砷在我国被广泛应用于杀虫剂、防腐剂和医药试剂的生产和开矿、冶炼等活动中[1]，由于砷在污染土壤中具有隐蔽性、滞后性、积累性、不可逆性和长期性等特点，对农作物和人体有极大的危害。我国自1956～1984年期间曾发生30余起砷中毒事件[2]；在日本砷中毒被列为四大公害病之一；世界卫生组织(WHO)和美国环保局(EPA)将砷定级为一种“已知人类致癌物质”，人体长期暴露砷可导致皮肤癌和肾、肝、膀肤等内脏器官的癌变[3]。固化/稳定化(Solidification /Stabilization，简称S /S)技术是目前控制土壤重金属污染最有效的方法之一，该方法通过向土壤中添加活性物质与污染物之间发生化学反应生成溶解性较低的沉淀或络合物，进而降低污染物的移动能力和生物活性，或是通过改变土壤性质，提高其自净能力，属于最常用的砷污染土壤治理技术。

1 固化稳定化技术的应用

在美国“超级基金”污染场地修复中运用固化稳定化技术有超过20年的记录，同时，固化稳定化技术也是运用在超级基金场地修复中常用的5种技术手段之一。从1982年至2000年之间固化稳定化技术在259块污染场地中应用，在20世纪80年代末90年代初期该技术被大量采用，1992年达到顶峰，在26块污染场地中得到运用，从1998年后使用率逐渐降低[4]。其中，用来处理重金属治理项目占固化稳定化技术整体使用的56%，用来处理重金属或者重金属与有机物或者放射性金属结合的复合污染场地占90%以上，单独处理有机污染物的只有6%。固化稳定化技术修复被重金属污染土壤中常被处理的5种重金属包括铅、铬、砷、镉、铜。在2000年之前采用固化稳定化处理含砷污染土壤共45块场地，其中大多污染场地为复合型污染场地，单独处理砷污染的场地共5块。

一般情况下要使污染土壤中的重金属处于稳定状态主要是通过向土壤中添加固定剂，减少金属离子的流动性，目的是减少金属离子的释放和浸出以防对地下水/地表水或生物的破坏。与其他修复技术（例如化学处理、生物修复）相比，固化/稳定技术有着相对成本较低、施工方便、处理后的地基土强度高以及对生物降解有良好阻碍的优点[5]。固化稳定化技术的常规方法包括水泥固化、玻璃化、石灰/火山灰固化、塑性材料包容固化、药剂稳定化技术等，目前被广泛地应用于污染场地及固体废弃物填埋处理中。

在固化/稳定化技术中仅仅采用化学手段来降低污染物移动性的修复方法被称作“化学稳定化”[6]。化学稳定化技术强调可浸出浓度弱化总量，即化学稳定性通过改变重金属赋存状态来降低其对环境的风险而重金属总量并未改变。因此稳定剂筛选研究和稳定剂加入土壤后重金属形态变化的研究(即稳定机理研究)显得尤为重要，也是本文讨论的主体。利用高效的化学稳定化药剂，通过药剂与重金属的物理化学作用，对重金属进行无害化处置成为近几年国际上的研究热点。

2 砷在土壤中的行为

一般砷的毒性依次为砷化氢＞三价无机砷＞五价无机砷＞有机砷＞元素砷。无机态砷的毒性大于有机态砷，而三价砷的毒性是五价砷的60倍[7]。在土壤与天然水体环境中，As(Ⅲ)和As(Ⅴ)主要以未电离的亚砷酸(H3ASO3)和砷酸根(H2AsO4-和HAsO42-)的形式存在，有机态砷所占的比率极低。

被砷污染的土壤对环境和人类的危害程度与砷在土壤中的存在形态和土壤与砷的反应等有密切的关系。砷按植物吸收的难易程度可分为水溶性砷、吸附性砷和难溶性砷[8]。水溶性砷在土壤中含量较低，但它易迁移且毒害作用强，容易使植物受害，土壤中的水溶性砷大部分以与土壤胶体和铁、钙、铝离子结合形态存在[9]。吸附性砷受土壤中的有机质、粘土矿物、氢氧化铁、氢氧化铝等胶体影响，其含量越高对砷的吸附作用越明显。水溶性砷和吸附性砷可被植物吸收利用，称为可给性砷。难溶性砷易在土壤中与铁、铝、钙、镁等离子结合形成复杂的难溶性砷化合物或共沉淀。土壤部分水溶性砷和粘土颗粒吸附砷随径流进入水体；绝大部分砷通过吸附-沉淀、离子交换、络合、氧化还原反应等理化作用滞留在土壤中以及由生物吸收而进入生物体内的。

3 砷固化/稳定化常用药剂

土壤中砷的稳定性主要是由于吸附-解吸过程和砷与金属氧化物的共沉淀过程来控制完成的，所以最常用的是含铁药剂，其次是铝氧化物和锰化合物。

3.1 含铁药剂

含铁物质适用于As污染土壤的化学稳定化，主要通过共沉淀和吸附作用降低土壤中As的流动性，如铁氧化物、二价和三价铁盐均能有效降低土壤As的移动性和生物有效性。常用含铁药剂主要包括铁氧化物、铁盐、零价铁等。

3.1.1 铁氧化物

在土壤砷吸附的研究中，被广泛关注的铁氧化物类型主要包括无定形铁氧化物(5Fe2O3·9H2O)、针铁矿(α-FeOOH)、赤铁矿(Fe2O3)、纤铁矿(γ-FeOOH)等。铁氧化物对许多无机或有机污染物均具有较强的吸附能力，这主要取决于其表面积大、表面电荷高等特点[10]。

铁氧化物对砷的吸附作用与所用铁氧化物的性质有关，包括表面结构、表面电性质以及物理化学性质等。一般来说，表面积比较大和结晶程度较差的氧化物能够提供更多有效的吸附点位，因而对砷的吸附能力较强。不同铁氧化物的组成和结晶形态不同使其对砷的吸附能力存在着一定差异，常见铁氧化物的吸附能力排序为：无无定形铁氧化物＞针铁矿＞赤铁矿[11]。Grafe等人[12]发现水铁矿对As (Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附是其在针铁矿上的2～3倍。Bowell的研究发现由于针铁矿具有更大的表面积，使As(Ⅴ)、As(Ⅲ)、DMA和MMA在赤铁矿上的吸附仅为针铁矿的一半[13]。

另外，砷在铁氧化物上的吸附量与吸附条件如溶液的温度、pH、砷浓度和离子强度等有关。一般而言，铁氧化物对As(Ⅴ)的吸附随pH的升高而降低。通过研究无定形铁氧化物在不同反应介质下对As(Ⅴ)的吸附发现，对于已经达到吸附平衡的无定形铁氧化物-As(Ⅴ)体系，降低或提高体系的pH值可引起砷吸附量的明显增加或减少[14]。对于As(Ⅲ)而言，在pH大于6.5时其吸附效果优于As(Ⅴ)，但pH在6.5以下时则不如As(Ⅴ)。此外，温度和共存离子也是影响吸附效果的重要因素，红土对砷的吸附过程是一个吸热过程，吸附量随着温度的增高而增强。诸如Fe2+和Ca2+等阳离子的存在，可使氧化物表面的正电荷增加，从而促进铁氧化物表面对砷的吸附[15]。

3.1.2 铁盐

目前世界上常用的固定砷的方法是砷铁共沉形成含砷水铁矿的方法。含砷水铁矿是亚稳化合物,在正常条件下它最后会分解并释放出可溶性砷和针铁矿或赤铁矿，而在合适的储存条件下, 高铁含量的含砷水铁矿的稳定期至少有几年的时间。Harris等人研究表明在pH= 4～7范围内含砷水铁矿具有较好的稳定性, 最低的Fe/ As 摩尔比为3∶1[16]。

砷和三价铁在土壤中反应可生成砷酸盐(FeAsO4·H2O)或次级难氧化态矿物如FeAsO4·2H2O（也称臭葱石），而降低其在土壤中的移动性。

臭葱石的一些特性受到关注。首先，臭葱石沉淀固定的砷稳定性突出，有人曾通过3年的柱浸实验的毒性浸出结果，发现臭葱石沉淀物非常稳定,柱浸液中浓度低于0.1 mg·L-1[17]，说明臭葱石沉淀的稳定性至少与Fe/As＞3 的含砷水铁矿沉淀相当，比目前冶金工业所采用的固定砷化合物的稳定性都要好，是处理含砷物料的发展趋势。其次，通过臭葱石沉淀固定砷易处理、费用低。臭葱石沉淀物含砷高(＞30%)，体积小，具有晶体结构，易澄清、过滤和分离；与含砷在6% 以下的含砷水铁矿相比，臭葱石沉淀物的存放费用要低得多[18]。

硫酸亚铁(Ⅱ)被证明可以降低砷的移动性并减轻对植物的危害，是一种可以有效固定砷的物质[19]。Li Yang等人发现FeSO4和石灰混用对砷的固定效果比单独使用铁盐的效果佳，浸出率最低[20]。类金属As在土壤中主要以阴离子砷酸盐的形态存在，区别于其它阳离子重金属如Cd、Zn。铁盐能增加其它重金属(如Cu和Zn)的溶出。研究表明，采用硫酸亚铁与石灰混合能提高植物对Cu、Zn和Pb的吸收，而植物增加对Cu、Zn和Pb的吸收是由于石灰添加量不足。当石灰与铁盐的比例(质量百分比)需超过1∶1时可维持土壤pH值[21-22]。相比之下，零价铁对土壤pH的影响较小，它在土壤中形成非晶体态的铁的氢氧化物[23]。可能的原因是：含铁物质的加入易引起土壤酸化，提高其它阳离子金属的浸出浓度，不利于阳离子金属的稳定，通常和碱性物质（如石灰、碳酸钙等）混用以避免土壤的酸化。土壤稳定化过程中的pH也对各元素的稳定效果有显著影响，一般认为碱性条件会加速阳离子金属的沉淀，降低污染物的溶解度，但碱性条件又能提高As的流动性，从而加剧As的浸出浓度，因此选择合适的pH对稳定效果尤其重要。

3.1.3 零价铁

零价铁中铁的含量是铁盐的3倍,虽然Fe(0)进行的氧化反应不及铁盐快，但是从长远的角度看，用Fe(0)来固定/稳定砷是有优势的[24]。Fe(0)在土壤中氧化后形成弱结晶氢氧化铁，As与弱结晶氢氧化铁作用后生成无定型砷酸铁或臭葱石等溶解度较低的次级矿物进而降低了As的移动性。Leupin和Hug发现[25]，铁腐蚀的过程中Fe(Ⅱ)的释放缓慢而持续，这为As(Ⅲ)氧化成As(Ⅴ)的转变提供了理想的条件，并且刚形成的铁的氢氧化物上很容易被吸附As(Ⅴ)。如向土壤中添加高浓度的可溶性铁盐会对砷的固定产生不利的影响，因为Fe(Ⅱ)会吸附到新近形成的铁的氢氧化物上而失去活性。

Warren等通过盆栽和田间试验发现，含铁物质对As的稳定效率与添加量正相关，当Fe（0）的施用量超过0.5(质量比)后，对降低As的植物可给性没有作用；当施用量超过1%(质量比)后，会对农作物产生负面影响；当施用量超过5%(质量比)后，有可能导致土壤性质和结构发生改变。

在含砷废水的处理中，由于水体中腐殖质、磷酸盐、硅酸盐的竞争性吸附会导致零价铁除砷效率的下降；在含砷污染土壤处理中，零价铁会减少污染物的同时，也附带减少了微量元素如Ca、Mg、P等，也减少了土壤中许多可利用的营养物质。

3.2 铝氧化物药剂

铝在土壤中主要以铝硅酸盐和铝氧化物的形式存在。土壤中常见的铝氧化物类型主要有无定形铝氧化物、一水软铝石(γ-AlOOH)、结晶的三水铝石、矾土(α-Al2O3)和水铝英石等。

由于铝和铁所带的电荷相同，半径大小又几乎一致，一般认为铝氧化物与铁氧化物对砷的吸附过程相类似。Edwards等[26]在pH 低于7.5， 同等摩尔比的试验条件下发现，氢氧化铝对As(Ⅴ) 的吸附能力和氢氧化铁大致相同，但氢氧化铁在较高pH值条件下对As(Ⅲ) 的吸附能力更强。一些研究发现人工合成的Al(OH)3也许比FeOOH对砷的稳定更为有效（反应速率接近100%），而且要比天然的FeOOH和粘土矿物的效果还要好[27]。

3.3 锰氧化物药剂

在土壤环境中氧化锰具有电荷零点较低、比表面积大、表面活性强、负电荷量高等特点，使其表现出较强的氧化性，是土壤中重要的氧化剂。研究发现，土壤与沉积物中的粘土矿物、铁氧化物、铝氧化物和锰氧化物的这些组分中，只有锰氧化物才能将As(Ⅲ)氧化成高价砷[28]，氧化锰矿物对减轻环境中As(Ⅲ)的毒害作用有着重要意义。

锰氧化物对砷的作用受As(Ⅲ)在锰氧化物上的氧化还原过程和表面吸附过程两种机理支配。对于As(Ⅴ)和As(Ⅲ)共存的体系，锰氧化物可将As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ)，同时又能吸附As(Ⅴ)。锰氧化物的结晶程度对砷的物理化学行为的影响较大。结晶度越高，对砷的氧化/吸附能力就越弱。通过试验，化学合成的和环境中自然形成的锰氧化物都对As(Ⅲ)有较高氧化能力，天然的或结晶度差的锰氧化物吸附砷的能力更好，当氧化锰被去除后，As(Ⅲ)被氧化的速率骤然减少。

土壤环境中的锰氧化物常以胶膜的形式存在于铁、铝氧化物和碳酸钙等土壤组分的表面，这种相互包被作用可增强其对As(Ⅲ)的氧化还原能力，促进其对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附。另一方面，对As(Ⅲ)来说，虽然铁氧化物不能直接将其氧化，但由于铁氧化物的含量高，对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附作用又远远超过了氧化锰，因此必然会关系到溶液中As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的平衡，从而影响锰氧化物对As(Ⅲ)的氧化。研究表明锰氧化物对As的吸附量较大，单独或与铁氧化物混合使用均能显著降低土壤As的移动性和毒性；但在高氧化还原电位条件下，锰氧化物比铁氧化物更容易被还原溶解，不利于As的长期稳定。

虽然锰氧化物对砷的吸附能力不及铁铝氧化物，但是它兼具氧化性和选择性的特点，因此也常将其运用到砷的吸附处理中。在土壤的成土矿物组分中，氧化锰的氧化性最为突出，所以对As(Ⅲ)氧化的效果也最好。通常在土壤环境中，As(Ⅲ)和As(Ⅴ)可因土壤条件的不同而相互转化并共存，因而锰氧化物的存在对于砷的氧化还原过程所起的作用是不可被忽视的。

3.4 有机质药剂

有机物质对提高土壤肥力具有十分重要的意义，且取材方便、经济，在重金属污染土壤改良中得到了广泛的应用。

有机质对As污染土壤的影响作用颇有争议。主要原因在于有机稳定剂的引入提高了土壤中有机成分的含量，而很多研究表明土壤中的有机成分会与As形成竞争吸附，从而占据As原先在矿物表面的吸附点，提高As的浸出浓度。

不同类型的有机质对砷的移动性也可能有一定的影响。Grafe等人利用透明质酸(HA)、腐殖酸(FA)、柠檬酸(CA)3种有机质参与人工合成水铁矿对砷的吸附。结果表明，HA和砷二者在水铁矿上的吸附是2个独立的过程；在低的pH值下，FA和CA会与As(Ⅲ)在水铁矿上发生竞争性的吸附，但只有CA的存在能够降低水铁矿对As(Ⅴ)的吸附。因此绝大部分有机稳定剂（含硫物质除外）并不适合用作含As土壤的稳定。

3.5 碱性物质药剂

碱性物质包含较广，在重金属污染土壤化学稳定化研究中应用较多的是碳酸钙、氧化钙等廉价、易得且环境友好的材料，工业石灰常被选用，在砷污染土壤处理中主要是形成一个阻止砷扩散的控制过程。尽管用此方法固定砷可显著地降低砷的浸出率，但如此的土壤处理是具有破坏性的，并且只在填埋场处理含砷废物时才会考虑它。

碱性物质对土壤中重金属离子的固定机理主要有3个方面:（1）施用碱性物质后，由于土壤pH值提高，土壤表面负电荷增加，进而增强了土壤对重金属的亲和力；（2）土壤pH值升高，有利于羟基化金属离子([MOH]n+)的形成，进而土壤对重金属离子的非专一性吸附量增加；（3）土壤pH值提高，能促进土壤中重金属离子形成氢氧化物或碳酸盐沉淀/共沉淀。

碱性物质对砷移动性影响的研究争议不亚于有机质。通常认为，碱性物质（如石灰、粉煤灰、羟基磷灰石）能创造更高的pH环境，且生成的Ca3(AsO3)2和Ca3(AsO4)2仍有较大的溶解度，易造成二次污染，很难达标，因此它们因增加砷的浸出率而在砷污染土壤的治理中不被认同。而Hartley等人观察到，当土壤中添加8%的石灰能降低砷的浸出，这种情况的发生可能是由于As-Ca络合物的形成[29]。目前研究较多的是将石灰与铁盐相结合来除砷，而且石灰的存在还可以调节土壤的pH。

3.6 粘土矿物药剂

土壤粘土矿物是岩石风化至成土过程的中间产物，粘土矿物在土壤自净过程中起着至关重要的作用。粘土矿物的颗粒较细微，一般小于2µm，粘土矿物具有较大的表面能和化学活性。

一般认为相对于砂质土而言，粘性土对重金属的固定是降低砷毒性的原因，Covelo等[30]对6种重金属离子在11种酸性土壤中的吸附解吸研究表明，重金属离子主要固定于粘土矿物(如高岭石、水铝矿和蛙石等)中。土壤对As的吸持能力与土壤类型有关，在高粘粒含量土壤中As的稳定性强于砂质土壤。

天然粘土矿物对土壤重金属离子的固定效果报道并不一致。有研究表明，天然沸石对土壤重金属(Cu、Pb和Zn)的钝化效果不明显，甚至没有效果[31]。由于天然粘土矿物在应用上存在一些缺陷，使用前一般要对其活化或改性。

3.7 砷硫化物药剂

硫化物主要通过与As、Zn、Cd形成螯合物，或与Fe、As在低的氧化还原条件下形成难溶性的铁-硫-砷的复合物沉淀，在无铁存在时则形成As2S3，达到稳定金属的目的。

硫化物对砷的治理主要用于填埋场处理砷污染土壤。一般来说，硫化砷沉淀易受大气中氧和细菌氧化的影响，不适合长期堆放。但在填埋场处理砷污染土壤时，由于填埋场主要是厌氧环境，因此可以考虑用含硫矿物来固砷。

4 结论及展望

国内外常有砷污染事件发生，含砷物料对环境的污染和危害越来越受到人们的重视。稳定化是目前比较切实可行的治理含砷污染土壤的方法之一，而稳定化药剂是影响治理效果的关键因素。铁、铝、锰等氧化物是常用的含砷污染土壤治理药剂，主要是通过吸附-解吸过程和砷与金属氧化物的共沉淀过程来控制完成的。有机质、碱性物质、粘土矿物和砷硫化物也对砷污染土壤治理有一定效果，但是应用范围比较有限。

在实际稳定化修复污染场地时，应根据土壤的实际污染状况来选择稳定化药剂，土壤污染往往是几种金属或金属-有机物等的复合污染，因此固定/稳定化剂要重点考虑复配的问题，开发高效的化学稳定化药剂，通过药剂与重金属的物理化学作用，对重金属进行无害化处置依然是土壤修复领域的研究热点。

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Stabilization Treatment of Arsenic Contaminated Soils

LI Shi, ZHANG Xiang-yu, LI Meng
(CECEP Liuhe Talroad Environmental Technology Co. Ltd., Beijing 102212)

Solidification and stabilization technology was one of main remediation technologies in American superfund for heavy metals. The application of stabilizing techniques was systematically review, and the arsenic contaminated soil using chemical stabilization remediation technology of stabilizing agent, effect, influence factors on the research status and existing problems were point out.

soil; stabilization; arsenic

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A

1671-9905(2014)03-0047-06

2014-01-02