复杂地形上气象场对空气质量数值模拟结果影响的研究

王颖 隆霄 余晔 左洪超 梁依玲

1 兰州大学半干旱气候变化教育部重点实验室/大气科学学院，兰州 730000

2 中国科学院寒区旱区环境与工程研究所寒区旱区陆面过程与气候变化重点实验室，兰州 730000

1 引言

兰州市西固区是我国最早建成的重要石油化工基地之一，工业污染源排放量大，西固区也是我国最早发现光化学烟雾污染的地区；兰州市地处黄土、青藏、内蒙古三大高原交汇处，复杂的地形和特殊的气象条件使得兰州市的空气污染问题一直比较严重，给农业、林业、建筑物（包括历史文物）以及天气和气候等造成严重的影响，制约着兰州市的投资环境和经济发展，同时也危害着居民身体健康。因此，深入研究大气污染及其影响的预测和优化控制，是摆在大气科学工作者面前的紧迫任务之一（洪钟祥和胡非，1999）。大气环境问题的研究方法主要有外场观测、实验室研究和数值模拟。外场观测可以直接获得大气环境的相关数据资料，但观测点位密度小，且很难进行长期观测；实验室研究可以详细了解物质变化和运动规律，为理论研究提供基本和可信的参数；大气环境数值模拟可以综合物理、化学和数学等学科的最新进展，再现不同过程在大气中的作用，弥补观测站点不足的缺点，全面反映污染物的空间分布特征和时间变化特征，因此，数值模拟不仅能用于污染机理等科学问题的研究，还能应用于空气质量预报等实际业务工作，为环境质量控制和管理提供科学依据。数值模式是研究大气环境问题最有效、综合性比较强的重要方法之一（Kindap，2008）；与现场观测和实验室模拟相结合的大气环境数值模拟预测已经成为当前大气环境研究的主要手段（王自发等，2008）。

空气质量模式系统一般由气象模式、排放源处理模式和空气质量模式组成。模式系统的模拟预报效果不仅与模式本身的物理化学过程、参数化方案及边界条件等有关，而且受输入气象场的影响（Seaman, 2000）。科研人员通过大量的模拟试验研究了气象场对空气质量模拟效果的影响，如Gilliam et al.（2006）详细介绍了气象模式对空气质量模拟效果影响评估的方法；Seaman（2000）分析了气象诊断模式和动力模式（如MM5和RAMS）对空气质量模拟效果的影响；Sistla et al.（1996）研究了风场和混合层高度的不确定性对区域空气质量模式UAM模拟O3、NOx、VOCs浓度的影响；Pirovano et al.（2007）评估了RAMS和MM5两种气象模式对区域空气质量模式CAMX模拟复杂地形O3浓度的影响；de Meij et al.（2009）研究了MM5和WRF两种气象模式对化学传输模式EHIMERE模拟复杂地形PM10和O3浓度的影响；Smyth et al.（2006）研究了GEM（Global Environmental Multiscale）和MM5模式对CMAQ模拟的O3和PM10小时浓度的影响。

以上研究主要集中在不同气象模式输出的气象场对空气质量模式模拟效果的影响，而在诸多气象影响因素中，边界层高度、地面温度、风速、风向和湍流扩散等具有重要作用，因此分析气象模式不同边界层参数化方案对污染物扩散影响的研究也受到了广泛关注，如 Lee et al.（2007）评估了MM5陆面过程对UAM-V模拟O3浓度的影响；Han and Zhang（2009）研究了中尺度数值模式（WRF）三种边界层参数化方案的垂直湍涡扩散系数对区域空气质量模式 RAQM 模拟效果的影响，结果表明 G-S方案计算的垂直扩散参数 Kz最小，导致模拟的 SO2和 NOx浓度明显低于其它两个边界层方案，2 km以下不同边界层（PBL）参数化方案模拟的SO2和O3浓度无明显差别，但NOx的模拟结果存在很大差异；Ku et al.（2001）分析MM5的两种边界层参数化方案（Blackadder和 G-S方案）对CMAQ模拟O3浓度的影响，认为合理的边界层参数化方案可以提高边界层高度模拟的准确度，从而提高空气质量模式模拟结果的精度；Pérez et al.（2006）分析了 MM5的三个边界层方案（G-S、MRF、PC）在复杂地形条件下对高分辨率（1 km）CMAQ模拟O3和NOx浓度的影响，发现不同边界层方案模拟污染物最大浓度与位置差别很大；Borge et al.（2008）研究了WRF模式的不同物理过程参数化方案（如PBL方案、微物理过程方案、辐射方案、陆面过程方案）对伊比利亚半岛空气质量模拟的影响，给出了适于空气质量模拟的最优物理参数化方案组合。这些研究工作主要集中在气象模式不同参数化方案对空气质量模式模拟区域污染物浓度（如 O3和颗粒物）的影响，对模式在高分辨率下常规污染物（如 SO2、NO2）浓度模拟效果影响的报道不多。

王颖等（2010）利用 WRF模式三种边界层参数化方案对2005年1月25～28日兰州市西固区冬季地面温度和风速进行模拟，并与同期系留探空和自动气象站资料进行比较分析，结果表明不同边界层参数化方案对边界层气象要素分布特征有重要影响。本文利用WRF三种PBL参数化方案（YSU、MYJ、ACM2）模拟的气象场，分别驱动空气质量模式CMAQ对兰州市西固区2005年1月27日至2月2日期间空气质量进行数值模拟研究，通过与同期环境质量监测资料进行对比，客观评估 CMAQ模式模拟复杂下垫面高分辨率污染物浓度时空分布特征的能力，分析WRF不同参数化方案产生的气象场对CMAQ模拟结果的影响。

2 模式设计

2.1 空气质量模式与监测

Models-3模式系统是由美国环境保护局（EPA）和海洋大气局（NOAA）共同开发的三维欧拉多尺度空气质量模式，由美国EPA于1998年6月首次公布，以“一个大气”为设计理念，通过各种尺度的大气物理化学过程，模拟对流层臭氧、酸沉积、能见度和细粒子浓度。Models-3模式系统由排放源模式、中尺度气象模式、通用多尺度空气质量模式（the Community Multi-scale Air Quality, 简称 CMAQ）三部分组成，CMAQ模式是空气质量模式系统的核心部分，它可以模拟多种污染物的输送和转化过程，并且可以同时综合处理复杂的空气污染情况，如臭氧、颗粒物、毒化物、酸沉降和能见度的问题。模式中各种物理和化学过程的细致处理机理参见文献（Byun and Hanna, 1993; Robin et al., 1996; Byun et al., 1998）。

数值模拟中网格空间分辨率对模拟结果有很大影响（Holtslag, 2002; Borge et al., 2008; Lin and McElroy, 2010），为反映不同尺度天气过程对污染物浓度模拟的影响，本次模拟试验采用三重单向嵌套网格，区域设置基本与气象模式WRF一致，但为了减少气象模式侧边界条件对污染物浓度分布的影响，同时减少计算量，CMAQ模拟区域中去掉了WRF区域四个边界的5个格点，第一重网格数为67×43，网格距25 km；第二重网格数121×81，网格距5 km；第三重网格数75×34，网格距1 km。垂直方向网格为不等距的 21层，为降低插值引入的误差，最低的15层与WRF一致。

我们利用 2005年西固区域环境影响后评估试验中空气质量监测资料来检验空气质量模拟效果，试验研究区域总面积约99 km2（11 km×9 km），共布设了12个监测点位，具体的监测点位分布见图1，这些监测点位可以反映西固区局地大气污染的空间分布特征。

2.2 气象场

目前应用较为广泛并与 Models-3模式相容的气象模式主要有WRF和MM5，WRF模式是美国多个科研结构和大学联合开发的新一代多尺度数值模式，适用的尺度范围非常广泛，从大涡（Large eddy）尺度一直到全球尺度，因此也适于模拟边界层气象场的特征。

WRF模式开发前，MM5模式一直为空气质量模式（包括Models-3模式）提供气象场，但随着WRF模式的开发，MM5的开发基本停止。WRF模式也是一个中尺度数值模式，与MM5模式相比，动力框架和物理过程处理（包括陆面过程、边界层过程、辐射和云过程等方面）上有明显改进。孙健和赵平（2003）、Kuaska et al.（2005）、赵洪等（2007）针对强降水、区域性暴雨及强冷空气过程，比较分析了MM5模式和WRF模式的模式性能，结果表明WRF模式的动力框架具有一定的优越性，模拟的中尺度天气系统的物理量场分布特征优于MM5模式。随着WRF模式各种物理过程的逐步改进和完善，越来越多的空气质量模拟采用WRF模式提供的气象场研究边界层污染物的输送扩散问题（Jimenez-Guerrer et al., 2008; Gonçalves et al., 2009），因此在本文研究中，我们采用WRF模式为Models-3空气质量模拟提供气象场。

利用WRF模式进行数值模拟时，模拟区域中心位于（103.82°E，36.05°N），采用三重网格嵌套，模式的格点域分别为 77×53、131×91、85×44，格距分别为25 km、5 km、1 km，垂直方向分为不等距的35层；微物理过程选取第6标准的WSM方案；积云对流参数化方案在第一、二重区域选取Kain- Fritsch（new Eta）方案，第三重模式域的水平分辨率较高（1 km），因而没有启动积云对流参数化方案；大气辐射方案选取RRTM短波辐射方案和Dudhia长波辐射方案；陆面过程为热扩散方案；边界层方案分别采用YSU、MYJ和ACM2三种PBL方案，以研究在这三种边界层参数方案下得到的气象场对空气质量模拟结果的影响。

图1 兰州市西固区空气质量监测点分布示意图Fig.1 Distributions of atmospheric environment quality monitoring sites in Xigu District of Lanzhou City

2.3 污染源清单

排放源资料是空气质量模式重要的输入资料。本次研究利用 SMOKE（Sparse Matrix Operator Kernel Emissions model）排放源模式提供污染源排放清单，估算污染源的位置、产生量及随时间的变化。SMOKE模式将污染源排放清单转换成空气质量模式需要的格式，从源特性、源属性、排放数据和数据属性等四个方面描述污染物特征，它可以处理CO、NOX、VOC、NH3、SO2等气态污染物，也可以处理气溶胶和有毒物质 HAPs（Hazardous Air Pollutants），如Hg。SMOKE模式将各种污染源的年排放量或日均排放量处理成网格上的小时排放量。排放处理过程包括污染源的时间分配、化学物质生成和空间分配三部分内容。目前SMOKE模式可处理点源、线源和面源过程，同时也包括生物排放源。

利用CMAQ模式进行数值模拟时，背景污染源资料来自太平洋上空输送和化学演变试验（TRACEP试验）东亚地区1°×1°污染源排放清单，兰州区域污染源排放采用 2000年兰州市污染源分布和年排放量1 km×1 km网格资料。2000年兰州市污染源总计1834个，其中工业源502个，占27.4%；工业源排放的SO2、NO2占排放总量的67%和56%，工业源和生活源的排放量分别按366 d和151 d（采暖天数）计，以获得污染源的瞬时排放率。

3 试验期间天气形势分析

从500 hPa形势可知，2005年1月25～28日期间，兰州上空一直为稳定的西风气流控制，天气晴好（图2a）。1月28日08:00（北京时，下同）的 500 hpa高空图上，在新疆上空已经形成了－30℃低温闭合中心，该中心的温度槽与低压槽相配合，形成了一次影响兰州的强降温、降水过程。该过程引起的降温幅度达10℃左右（图2b）。30日以后，气温开始缓慢回升（图略）。

4 空气质量模拟结果分析

空气质量模式中对流层低层的混合过程对污染物垂直分布具有重要影响（Holtslag, 2002），混合过程较强时，污染物分布比较均匀，反之污染物浓度梯度较大。CMAQ模式有两种垂直混合方案：局地混合eddy方案和局地与非局地混合ACM2方案，非局地闭合方法考虑了大涡作用引起的次网格混合过程，对污染物浓度的模拟更接近实际（Lin et al., 2008; Lin and McElroy, 2010），所以在本次空气质量模拟中，垂直扩散方案采用局地与非局地混合ACM2方案。

本研究中数值模拟试验方案如下：分别采用WRF模式三种边界层方案（YSU，MYJ和ACM2，以下简称三组方案）的高分辨模拟结果作为CMAQ模式的气象场，对西固区SO2和NO2浓度进行数值模拟，并与同期环境质量监测数据对比，采用相关分析和误差统计分析等手段，分析不同方案模拟结果的差异，给出空气质量模拟效果最优的边界层气象参数化方案，进而检验 CMAQ模式模拟复杂下垫面高分辨率空气污染物时空变化特征的能力。

图2 试验期间2005年1月（a）27日20:00（北京时，下同）和（b）28日20:00 的500 hPa的环流形势。实线为位势高度（单位：dagpm），虚线为等温线（单位：℃）Fig.2 Spatial distributions of geopotential height (solid line, units: dagpm) and temperature (dashed line, units: °C) at 500 hPa during the experiment period:(a) 2000 BT (Beijing time) 27 Jan 2005; (b) 2000 BT 28 Jan 2005

4.1 不同方案模拟SO2和NO2地面浓度对比分析

三组方案模拟的试验期间12个监测点SO2和NO2日均浓度值与监测值相关分析见图 3。由图 3可知：三组方案模拟的SO2日均浓度与监测浓度的相关系数分别为 0.50、0.51、0.61，NO2的相关系数分别为0.43、0.49、0.57；相关性分析结果表明：方案三模拟的SO2和NO2日均浓度与监测值最为接近。三组方案模拟的SO2和NO2日均值浓度与监测值误差统计结果见表 1，绝对误差、相对误差和均方根误差统计结果也进一步表明WRF模式PBL方案选为ACM2时，产生的气象场驱动CMAQ模式模拟效果最优。

表1 三组方案模拟的SO2和NO2浓度与监测值误差统计表Table 1 Statistics of errors between simulated SO2 and NO2 concentration with three schemes and observed concentration

ACM2方案产生的气象场驱动空气质量模式模拟效果较好的原因主要有两个方面：首先，边界层风场结构是影响污染物输送特征的重要因素，污染物的稀释则是湍流扩散作用的结果。由于闭合方法的差异，中尺度气象模式中不同边界层参数化方案对动量、热量和水汽通量的处理方法是不同的，从而导致边界层内风、温等气象要素随高度的变化特征存在较大差异。王颖等（2010）研究结果表明：由于 ACM2方案既可以模拟湍流在浮力作用下向上的输送特征，也可以模拟局地湍流交换过程，所以在边界层低层，考虑局地和非局地闭合的ACM2方案模拟的位温廓线与系留探空观测结果比较一致，明显优于其它两种边界层参数化方案；第二，CMAQ模式的垂直混合方案为ACM2方案，当气象模式采用相同的湍流交换方案时，模式间兼容性好，模拟效果最优。这与Lee et al.（2009）的研究结果一致。

图3 三组方案模拟的（a）SO2和（b）NO2浓度与监测浓度相关分析Fig.3 Correlativity between simulated (a) SO2 and (b) NO2 concentration with three schemes and observed concentration

4.2 不同方案模拟SO2和NO2空间分布特征

试验期间（2005年1月27日至2月2日），三组方案模拟的各监测点SO2和NO2平均浓度与监测值对比见表2和图4。

由图 4a可知，三组方案模拟 SO2的浓度均能较好地反映出SO2的空间变化特征，但模拟值普遍高于监测值，注意到空气质量模拟的污染源排放清单是 2000年兰州市污染物排放量资料，而模拟的时间是 2005年，随着近年来环保要求的提高和污染治理力度的加强，污染物排放量有所降低，因此模式输入的污染物排放量较模拟期间偏高，这是导致模拟浓度偏高的一个主要原因。

由图4b可知，三组方案模拟的NO2浓度基本反映了 NO2的空间变化特征，但较监测值普遍偏低，特别是5#和12#监测点处模拟值与监测值偏差较大，模式中没有考虑汽车尾气排放NOx的影响是导致NO2模拟浓度偏低的一个重要原因。

图4 三组方案模拟的与监测的（a）SO2和（b）NO2平均浓度随监测点位变化图Fig.4 Variations of the observed and simulated averaged (a) SO2 and (b) NO2 concentration with monitoring sites.The simulation results come from CMAQ model with three schemes

表2 三组方案模拟的与监测的各监测点SO2和NO2浓度对比表（单位：mg m-3）Table 2 Comparisons of the observed SO2 and NO2 concentration with the simulations from three schemes(units: mg/m3)

4.3 不同方案模拟的污染物时间变化

三组方案模拟的污染物浓度随时间变化统计结果如表3和图5所示，可见各方案均能模拟出污染物随时间变化特征：27日污染物最高，28、29日两天污染物浓度降低，30日污染物浓度又上升；需要注意到监测的污染物浓度（SO2和 NO2）1月30、31日呈降低趋势，但模拟的污染浓度却是增加的。

污染物浓度随时间变化的特征是气象场变化导致污染扩散能力发生变化的结果。冷锋前，WRF不同方案模拟的温度廓线在200 m和400 m处均有逆温层，混合层高度较低（见图 6a），气象条件不利于污染物扩散，使污染物累积，导致1月27日污染物浓度较高；28日冷锋过境产生强降温，低层逆温消失，混合层高度增加（见图 6b），有利于污染物扩散，加之冷锋过境时伴有降水过程对空气污染物有净化作用（王式功等, 1998），使28、29日浓度较低；30日后气温缓慢回升，污染物浓度开始升高。造成模拟和监测的30日和31日污染物浓度随时间变化特征差异的原因可能是模式模拟边界层低层气象场误差引起的。

表3 三组方案模拟的与监测的 SO2和 NO2浓度随时间变化对比表Table 3 Temporal variations of the simulated daily averaged SO2 and NO2 concentration with three schemes and the observations

图5 三组方案模拟的与监测的SO2和NO2浓度随时间变化的对比Fig.5 Comparison between time series of the observed (a) SO2 and (b) NO2 concentration and the simulations with three schemes

图6 WRF三种边界层方案模拟的2005年1月（a）28日05:00（系统过境前）和（b）30日08:00（系统过境后）温度的垂直廓线Fig.6 Vertical profiles of temperature simulated with three PBL parameterization schemes in WRF at (a) 0500 BT 28 Jan and (b) 0800 BT 30 Jan in 2005,when the cold front passes through Lanzhou City

5 结论与讨论

本文利用WRF三种边界层参数化方案（YSU、MYJ、ACM2）产生的气象场分别驱动多尺度空气质量模式CMAQ，对兰州市西固区冬季2005年1月27日至2月2日期间SO2和NO2浓度进行数值模拟研究，主要结论如下：

（1）不同试验方案模拟的SO2和NO2浓度均能较好地反映污染物浓度的时空变化特征，CMAQ模式具有模拟复杂下垫面高分辨率污染物输送扩散的能力。

（2）不同边界层参数化方案产生的气象场驱动CMAQ模式模拟的污染物浓度与监测结果的对比分析表明：对于常规气态污染物的模拟，ACM2方案明显优于其它两个方案。主要原因有两个：一是边界层气象场对污染物输送扩散有重要作用。ACM2方案采用局地与非局地闭合方法处理不同稳定度条件下的湍流输送过程，因此采用该方案模拟的边界层风温廓线特征更接近实际大气；另一方面，当CMAQ模式与WRF模式的湍流输送方案一致时（均采用ACM2方案），模式间的兼容性较好。

（3）与监测值相比，模式模拟的SO2浓度偏高，主要是由于 CMAQ模式的污染源排放清单为兰州市2000年污染物排放资料，而模拟的时间是2005年，模式输入的污染物排放量较模拟期间实际排放量偏高；模式中没有考虑机动车尾气排放对 NO2浓度的影响是导致模拟NO2浓度偏低的一个原因。

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