在阿秒以及双色飞秒激光脉冲中解离时电子位置的相干控制*

徐天宇 何峰

(上海交通大学物理系,激光等离子体教育部重点实验室,上海 200240)

1 引言

物理化学家的终极目标之一是通过观测化学反应的现象,理解化学反应的本质并进而控制化学反应的过程及生成物.因为化学键的断裂与形成往往发生在极短的时间之内,所以直至飞秒与阿秒激光脉冲诞生之后,人们才得以通过观测超短激光与物质相互作用的过程以及结果来探究分子离子在化学反应中的超快动力学过程[1,2].随着实验条件的日趋成熟,目前已经能够制备具有稳定强度与相位的飞秒脉冲,另外阿秒脉冲的脉宽最短可以达到80 as[3,4].

尽管实验已经拓展到了激光和大分子的研究,但在理论上进行完全维度的关于大分子的量子计算仍然超出了目前计算机的能力.对于最简单的分子,理论上可以开展比较精确的计算,因此成为了理论研究最常用的一种研究对象.然而,人们关于的理解也远未达到完全理解.本文利用数值模拟含时薛定谔方程的方法研究了在三束激光作用下的解离过程.第一束阿秒激光脉冲激发,此过程由Franck-Condon近似描述,即开始解离时刻的原子核波函数可由的基态原子核波函数代替.在解离的过程中,引入两束飞秒激光脉冲,波长分别为800 nm与400 nm,通过改变这两束激光脉冲的绝对相位,解离后电子的位置可以得到有效控制.

2 理论模型

图1 H+2的能级曲线 黑实线与黑虚线分别表示电子处于基态与第一激发态,内置放大图描述了共振吸收或辐射ω400和ω800对应的原子核间距与分子势能

表示为

其中R为两个质子之间的距离,x为电子的坐标;φg(R,x)与φu(R,x)表示处于基态与第一激发态的电子波函数,χg(R,t)与χu(R,t)则表示对应的原子核波函数.的解离可以近似地由以下二能级方程来描述

在数值模拟中,激光场的方程表示为E(t)=E1(t)+E2(t),其中 E1(t)=E0sin(ω800t+ϕ800)与E2(t)=E0sin(ω400t+ϕ400)分别表示 800 nm 与400 nm的激光脉冲,ϕ800与ϕ400则表示对应激光场的绝对相位,激光的强度均为3×1012W/cm2.图2描述了两束飞秒激光脉冲叠加后的激光场.在计算中,原子核间距R的范围在0—40,空间步长为∆R=0.04,两束脉冲长度均为6T800,其中T800=2π/ω800,时间步长为∆t=1.为了抑制波函数在边界的反射,在靠近模拟边界的区域采用衰减函数[36]

其中Ra=35,RL=5.

电子在第一个原子核与第二个原子核上的原子态可以由φl(R,x)与φr(R,x)表示

因此,电子在两个原子核上的概率分别为

其中α为激光参数,即α=α(ϕ800,ϕ400).

图2 800 nm与400 nm脉冲叠加之后的激光场 其中ϕ800=0,蓝实线、黑虚线与红点画线分别对应ϕ400为0,0.5π与π的三种情况

3 结果与讨论

若不考虑电子位置对质子能量的依赖关系,可将不对称性参数中的质子能量做积分,即

A(α)描述了电子在两个原子核上分布的不对称性程度.图4显示了不对称性参数随800nm与400nm激光脉冲相位的变化.当ϕ800=0.4π,ϕ400=1.4π时,不对称性参数为0.7,反映了电子有86%的概率附着在第一个原子核上.因此我们期望实验上可以通过控制两束激光脉冲的相位来控制电子的位置.

图3 当ϕ800=π/2,ϕ400=π/2时 (a)由1sσg(实线)与2pσu(虚线)当t=6T800时解离的质子能谱;(b)解离后电子处于第一个(实线)与第二个(虚线)原子核上的归一化质子能谱.p1,p2与p3分别表示图中曲线的三个峰值;(c)为当ϕ400=π时,不对称性参数随质子能量与ϕ800的变化

图4 不对称性参数随800 nm与400 nm激光脉冲相位的变化

4 结论

[1]Rosker M J,Dantus M,Zewail A H 1988 Science 241 1200

[2]Krausz F,Ivanov M 2009 Rev.Mod.Phys.81 163

[3]Sansone G,Benedetti,Calegari F,Vozzi C,Avaldi L,Flammini R,Poletto L,Villoresi P,Altucci C,Velotta R,Stagira S,Silvestri D S,Nisoli M 2006 Science 314 443

[4]Guo F M,Yang Y J,Jin M X,Ding D J,Zhu Q R 2009 Chin.Phys.Lett.26 053201

[5]Suzor G A,He X,Atabek O,Mies F H 1990 Phys.Rev.Lett.64 515

[6]Bandrauk A D,Sink M L 1981 J.Chem.Phys.74 1110

[7]Bucksbaum P H,Zavriyev A,Muller H G,Schumacher D W 1990 Phys.Rev.Lett.64 1883

[8]Frasinski L J,Posthumus J H,Plumridge J,Codling K 1999 Phys.Rev.Lett.83 3625

[9]McPherson A,Gibson G,Jara H,Johann U,Luk T S,Mcintyre I A,Boyer K,Rhodes C K 1987 J.Opt.Soc.Am.B 4 495

[10]Ferray M,L’Huillier A,Li X F,LompréL A,Mainfray G,Manus C 1988 J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.21 L31

[11]Zeng Z N,Li R X,Xie X H,Xu Z Z 2004 Acta Phys.Sin.53 2316(in Chinese)[曾志男,李儒新,谢新华,徐至展2004物理学报53 2316]

[12]Zhang F S,Cui L,Zeng X H,Gu B 2006 Acta Phys.Sin.55 2972(in Chinese)[张丰收,崔磊,曾祥华,顾斌2006物理学报55 2972]

[13]Zair A,Torres R,Plaja L 2012 New Trends in Attosecond Physics(1st Ed.)(Berlin:Springer-Verlag)

[14]He F,Becker A 2008 J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.41 074017

[15]He F,Thumm U 2010 Phys.Rev.A 81 053413

[16]He F,Becker A,Thumm U 2008 Phys.Rev.Lett.101 213002

[17]Wang R,Niu Y Y,Cong S L 2007 Chin.Phys.Lett.24 3400

[18]Roudnev V,Esry B D,Itzhak I B 2004 Phys.Rev.Lett.93 163601

[19]Kling M F,Siedschlag C,Verhoef A J,Khan J I,Schultze M,Uphues T,Ni Y,Uiberacker M,Drescher M,Krausz F,Vrakking J J M 2006 Science 312 246

[20]He F,Ruiz C,Becker A 2007 Phys.Rev.Lett.99 083002

[21]Sansone G,Kelkensberg F,Pére-Torres J F,Morales F,Kling M F,Siu W,Ghafur O,Johnsson P,Swoboda M,Benedetti E,Ferrari F,Lépine F,Sanz-Vicario J L,Zherebtsov S,Znakovskaya I,L’Huillier A,Ivanov M Y,Nisoli M,Martin F,Vrakking M J J 2010 Science 465 763

[22]He F,Ruiz C,Becker A 2008 J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.41 081003

[23]Singh K P,He F,Ranitovic P,Cao W,De S,Ray D,Chen S,Thumm U,Becker A,Murnane M M,Kapteyn H C,Litvinyuk I V,Cocke C L 2010 Phys.Rev.Lett.104 023001

[24]Ray D,He F,De S,Cao W,Mashiko H,Ranitovic P,Singh K P,Znakovskaya I,Thumm U,Paulus G G,Kling M F,Litvinyuk I V,Cocke C L 2009 Phys.Rev.Lett.103 223201

[25]Castrillo A G,Palacios A,Bachau H,Martín F 2012 Phys.Rev.Lett.108 063009

[26]Su Q Z,Niu Y Y,Cong S L 2010 Chin.Phys.Lett.27 093401

[27]McKenna J,Sayler A M,Gaire B,Johnson N G,Parke E,Carnes K D,Esry B D,Ben-Itzhak I 2008 Phys.Rev.A 77 063422

[28]Znakovskaya I,von den Hoff P,Zherebtsov S,Wirth A,Heerrwerth O,Vrakking M J J,de Vivie-Riedle R,Kling M F 2009 Phys.Rev.Lett.103 103002

[29]Betsch K J,Pinkham D W,Jones R R 2010 Phys.Rev.Lett.105 223002

[30]Zohrabi M,Mckenna J,Gaire B,Johnson N G,Carnes K D,De S,Bocharova I A,Magrakvelidze M,Ray D,Litvinyuk I V,Cocke C L,Ben-Itzhak I 2011 Phys.Rev.Lett.83 053405

[31]Liu Y,Liu X,Deng Y,Wu C,Jiang H,Gong Q 2011 Phys.Rev.Lett.106 073004

[32]Ammosov M V,Delone N B,Krainov V P 1986 Sov.Phys.JETP 64 1191

[33]Bates D R,Ledsham K,Stewart A L 1953 Phil.Trans.R.Soc.Lond.A 246 215

[34]Charron E,GiustiSuzor A,Meis F H 1995 J.Chem.Phys.103 7359

[35]Born M,Oppenheimer J R 1927 Ann.Phys.84 457

[36]He F,Ruiz C,Becker A 2007 Phys.Rev.A 75 053407