低温热年代学方法及其在叠合盆地构造－热演化研究中的应用

周 雁，李天义，何 生，何治亮，樊德华，杨兴业

（1.中国石化石油勘探开发研究院 构造与沉积储层实验室，北京100083；2.中国地质大学 构造与油气资源教育部重点实验室，武汉430074）

近年来，叠合盆地海相油气是中国油气勘查重点关注的领域之一。然而中国海相地层多赋存于多旋回叠合盆地、叠加盆地或残留盆地中，其深层海相油气勘探面临诸多挑战。其重点和难点之一在于中生代、新生代构造运动的叠加、改造过程中，后期复杂的构造体制转换、构造叠加及古地温演化控制下海相油气藏形成演化、改造和保存问题。然而，目前对该类型盆地构造运动时间、热史的认识主要局限于传统的地层对比、有机地球化学及盆地模拟，缺少直接的热年代学证据。低温热年代学2种测试分析方法、3种常用分析矿物及其相对应的热史反演技术，能够有效地记录古温度从240℃到40℃热演化过程中地质体所经历的温度和时间两方面信息，有望为叠合盆地构造－热演化史研究提供直接的定量低温热年代学证据，进一步为叠合盆地海相油气勘探提供依据。

1 低温热年代学研究进展

低温热年代学测龄技术（low temperature thermochronology）是近年来地质年代学研究的重要分支和前沿领域，其研究领域主要包括裂变径迹测龄和（U－Th）／He两种测龄手段，测试的目标矿物主要包括磷灰石、锆石和榍石。由于其研究成果能够给近地表（深度＜7km）地质、流体事件提供时间和温度2方面的约束（图1），其研究成果被广泛地应用在沉积盆地物源、构造运动时间、剥蚀量恢复、断裂带及热流体活动、盆地古地温演化及烃源岩成熟、生排烃研究中[1－8]。

图1 低温热年代学测龄技术原理、测试对象及应用示意图Fig.1 The theory，analysis targets and application of the low temperature thermochronology

1.1 裂变径迹测龄技术研究进展

裂变径迹测龄是建立在矿物238U自发裂变并对载体矿物辐射损伤的基础上，通过分析矿物中自发径迹密度与238U含量发展而来的同位素测龄。不同于常规的有机地球化学分析方法，裂变径迹测龄可能有效地记录地质体演化过程中的古地温及经历该温度的时间，可以有效地重塑近地表3～5km深度的古地温演化过程。前人针对该项技术的发展和应用做出了巨大的贡献和努力，研究成果在造山带隆升、构造抬升演化及沉积盆地热史分析和油气勘探等方面被广泛应用。近年来，随着对磷灰石裂变径迹基础研究的日趋深入，在激光剥蚀－ICPMS裂变径迹测龄[9，10]、裂变径迹退火动力学及主要影响因素[11－13]、对封闭径迹长度的研究与退火性能的认识[10，12]及多元退火模型[14－16]等方面取得了较大的突破。

传统的裂变径迹测试方法主要采用外探测器法[17，18]，通常利用低铀含量的白云母作为外探测器。将白云母片紧贴抛光后的矿物表面，通过热中子辐照使颗粒中235U发生裂变，外探测器则记录235U裂变产生的径迹（诱发裂变径迹）。但是，由于辐照周期相对较长；另外，对中子通量检测、238U总衰变常数很难准确确定等诸多方面因素的不确定性，严重制约了裂变径迹测龄的发展。

早期激光剥蚀－电感耦合等离子体质谱分析（La－ICP－MS）在地学领域主要应用于微量元素分析和锆石原位U／Pb测龄。随着该技术的发展和不断完善，实现了低U含量矿物磷灰石颗粒238U含量的直接测量[9]。Hasebe等（2004）提出直接利用该方法进行磷灰石裂变径迹测龄。即在对磷灰石进行蚀刻和自发裂变径迹数目统计之后，使用La－ICP－MS技术直接进行238U含量的测试，以用于年龄计算。激光剥蚀－ICP－MS法测定磷灰石裂变径迹表观年龄过程中，省去给矿物加白云母片外探测器、热中子辐照、对外探测器的蚀刻、自发径迹与诱发径迹镜像位置矫正、诱发径迹统计及标准玻璃径迹统计等诸多程序，比外探测器法步骤更为简单、更容易操作，也极大地缩短了样品测试分析的周期。激光剥蚀－ICP－MS法测定裂变径迹表观年龄可能成为裂变径迹测试分析的主流方法。

裂变径迹技术发展初期，一般均假设磷灰石具有相似的退火性质；同时认为在相同温度条件下，裂变径迹退火行为也一致。在这一前提下，根据径迹长度和退火条件（温度、时间）的关系，建立诸多数学模型。然而，自首次报道裂变径迹退火速率与磷灰石的成分（Cl、F含量）有关后，大量研究逐渐重视了其退火动力学过程。逐渐认识到裂变径迹退火除主要受控于温度和时间外，还受磷灰石成分、磷灰石蚀刻特征（Dpar）等影响；部分学者还认为径迹退火与压力也有一定的关系。

早期裂变径迹退火模型均假设裂变径迹具有相似退火行为的基础，并在这一假设前提下通过建立了诸多封闭径迹长度分布与温度、时间之间的数学模型。然而，随着对裂变径迹退火动力学条件及其影响因素研究的不断深入，这一假设不再成立，由此逐渐发展了对不同类型的裂变径迹混合模拟的多元动力学退火模型。

给定一组拟合经验参数，所有的裂变径迹退火模型都只能描述一种相应类型的裂变径迹退火动力学过程。如所述，不同类型的磷灰石由于退火动力学性质差异，裂变径迹退火动力学特征会有较大的差异，封闭温度随着磷灰石退火动力学参数的不同而存在显著差异。与以前的模型相比，多元动力学退火模型按照退火动力学参数的不同，将磷灰石分成多个具有不同动力学性质的系列，然后对这些不同的系列分别进行模拟。以前的模拟为单一动力学成分模拟，即假定研究对象的动力学行为与相应模型所参考的磷灰石的动力学行为一致。

1.2 （U－Th）／He测龄技术及研究进展

（U－Th）／He热年代学是低温热年代学近些年来发展的重要领域和新测试分析手段，它反映的温度低、测量精确度高，在研究中越来越得到广泛应用[19－22]。（U－Th）／He测龄是利用放射性元素衰变产生He来进行的，而矿物中尤其是磷灰石中的He，主要来源于238U、235U和232Th的衰变。该方法早在20世纪初就被用于岩石的年龄测定，在后来的几十年里，人们发现He在矿物中的保存性相差很大，该方法得到的地质年龄往往小于实际年龄。随着分析技术的发展和不断改进，前人对该方法重新产生兴趣。Zeitler等（1987）指出（U－Th）／He是一个值得深入研究的低温热年代计，掀起了对该方法的研究热潮[23]。

通过磷灰石中He扩散性的研究得出He的扩散机制是体扩散，前人通过大量的研究工作认为磷灰石He的封闭温度为75±5℃，He的部分保存区间为80～40℃[24－27]，比磷灰石裂变径迹的封闭温度低约35℃；并且用He的生成－扩散方程模拟岩体在不同热历史时期的年龄演化，认为该方程对冷却历史是敏感的。前人研究了长α粒子停止距离对（U－Th）／He年龄的影响，并提出了校正方程[28]；同时，还系统分析了矿物颗粒大小对He年龄的影响，并在锆石和榍石He测龄的研究方面取得了很大的进展，共同促进了该方法的发展和应用[29－31]。近10年来，随着对磷灰石和锆石（U－Th）／He测龄技术的不断认识和深入，特别是激光加热被广泛地应用于He提取[32]、U和Th含量测定[33，34]、矿物颗粒内部U分布及α损伤对He年龄的影响[35－37]及颗粒年龄矫正方法[28，38]等方面认识的深入，其封闭机理和影响因素逐渐清晰。

裂变径迹法和（U－Th）／He法的联合使用既为地质体的演化历史提供了较为精确的时间制约，也延伸了研究的深度范围（图1），使得近地表（深度＜7km）地质事件都有连续的测龄技术，极大地拓宽了低温热年代学测龄在地质体测龄、沉积盆地构造－热演化、构造抬升剥蚀以及地形地貌演化和沉积物源研究等方面得到了广泛的应用[39－45]。

2 低温热年代学测龄在叠合盆地构造热演化研究中的应用

2.1 在多旋回沉积区构造－热演化研究中的应用

当阳复向斜位于中扬子江汉平原区中西部，是在晚元古代变质基底上发育的多期扬子海叠加盆地的一部分，其中部和南部叠加了江汉盆地中生代－新生代覆盖区的西缘。该区先后经历了加里东期、海西期、印支期、燕山期以及喜马拉雅期等演化阶段，盆地类型及性质也发生多次改变。中三叠世末期，随着华北板块和扬子板块挤压的逐渐增强，在前期克拉通海相沉积的基础上，盆地转变为发育薄煤层的前陆盆地（晚三叠世－侏罗纪）。晚白垩世以后，随着研究区拉长沉降，盆地逐渐发育含膏盐沉积的内陆断陷盆地（晚白垩世－古近纪）和拗陷盆地（新近纪以后），形成了多套生储盖含油气组合。本文以该区域为例，选取区内典型海相钻井建阳1井系统取样分析、讨论低温热年代学测龄在多旋回沉积区构造－热演化研究中的应用[46]。

2.1.1 镜质体反射率记录的构造－热演化事件

镜质体反射率是沉积盆地内部记录沉积地层所经历的最高古地温的最常规和有效的指标和方法，随着古地温升高（埋深的增加）而增加。镜质体反射率有效地记录了沉积地层经历的最高古地温，且不因后期构造抬升、地层冷却而降低。因此，在后期温度（埋深）没有超过前期温度的情况下，镜质体反射率能够被用来恢复构造抬升及地层的剥蚀厚度。

建阳1井的镜质体反射率与深度的关系如图2所示。该井镜质体反射率随深度的变化趋势呈现“多段式”，明显存在2处异常。第一处在深度约1 570m左右，下－中侏罗统与上覆上白垩统呈角度不整合接触。不整合面之下的中－下侏罗统镜质体反射率在1.76%～2.28%之间，而不整合面之上的上白垩统镜质体反射率只有0.75%～0.81%。不整合面附近地层镜质体反射率差值约在1.0%，说明在侏罗纪乃至早白垩世沉积后，研究区曾发生过一期大规模构造抬升和地层剥蚀事件。通过镜质体反射率恢复该井T3－J地层经历的最大古地温为190～210℃（Easy Ro模型计算结果，Barker经验公式计算结果更高[46]），剥蚀的中、上侏罗统或／和下白垩统厚度可能超过5 km。第二处深度约400m，古近系新沟咀组与新近系也呈角度不整合接触。不整合面之下的古近系镜质体反射率变化范围为0.64%～0.73%，而现今埋深却仅400～840m，也可能是在古近纪沉积之后发生过一期相对较强的构造抬升－地层剥蚀事件。

2.1.2 磷灰石裂变径迹与构造抬升事件分析

建阳1井磷灰石裂变径迹测试分析结果如表1和图2所示。4个样品磷灰石裂变径迹表观年龄在（46±3）～（9.8±0.7）Ma之间，古近系样品年龄小于、中生代样品远小于实际地层年龄。4个样品径迹长度在12.4～10.5μm，属于中等径迹长度。中等径迹长度及封闭径迹长度分布，说明样品在古近系沉积后曾长期处于磷灰石部分退火带或经历的热史路径相对较为复杂。从图2可以看出，建阳1井磷灰石裂变径迹表观年龄和径迹长度随深度增加明显减小，表明后期的埋深增温可能是磷灰石裂变径迹退火的主要因素。根据磷灰石裂变径迹表观年龄与深度的关系，结合研究区地层沉积和构造抬升历史，进而可以估算古近纪以来2口钻井中地层的平均剥蚀速率，估算结果分别为124～193m／Ma和124～223m／Ma[46]。

从封闭径迹长度分布特征来看，建阳1井浅层L－01和 L－02样品 P（χ2）值分别为 0.3%和2.4%，均小于5%，说明其年龄是由2组或2组以上单颗粒年龄组成。另外，该样品封闭径迹长度分布呈典型的双峰型，短径迹含量相对较多，由此可以确定样品所经历最大温度不超过120℃，古近纪以来埋深受热未能造成磷灰石裂变径迹的完全退火。通过古地温反演该样品的最大古地温约为105℃，与相近深度镜质体反射率计算的最大古地温（Easy Ro）基本一致[46]。

图2 建阳1井裂变径迹测试结果、镜质体反射率与深度的对应关系Fig.2 The corresponding relationship between the result of fission track age dating，track length，vitrinite reflectance and depth of Well JY1

表1 中扬子地区建阳1井磷灰石和锆石裂变径迹测试结果Table1 The results of fission track age－dating of apatite and zircon from Well JY1in study area

该井深部上三叠统L－03和L－04样品短径迹含量明显增加，长径迹含量相对减少，径迹分布呈混合型；表观年龄分别为23±2Ma和25±2Ma，对应的P（χ2）值为87.9%和90.4%， 说明其经历的最大温度超过磷灰石封闭温度（＞120℃），裂变径迹发生表观年龄记录的最大古地温为冷却阶段的温度。取磷灰石裂变径迹平均温度90～100℃，古近纪以后古地温度梯度30～35℃／km，结合新近系残存地层厚度，推断古近纪构造抬升冷却一直持续到新近纪。

2.1.3 锆石裂变径迹与构造抬升事件分析

建阳1井古近系样品锆石裂变径迹测试分析表明（表1），L－09样品表观年龄为83±5Ma，远大于地层年龄（56～47Ma）。单颗粒表观年龄和铀含量分析结果也表明（图3），无论铀含量高低，该样品单颗粒锆石裂变径迹年龄始终大于沉积地层年龄，说明样品沉积后锆石裂变径迹未发生退火，其年龄反映沉积物源信息。

建阳1井L－10样品锆石裂变径迹年龄为108±6Ma，P（χ2）检验值为28.7%，说明样品均在早白垩世发生部分乃至完全退火。该样品单颗粒锆石裂变径迹年龄与铀含量分析结果则表明，锆石高铀含量与裂变径迹年龄呈明显的负相关关系；但无论铀含量如何变化，单颗粒锆石裂变径迹年龄始终小于地层年龄，说明样品在早白垩世可能发生完全退火。该结果与建阳1井镜质体反射率所记录的构造抬升事件相吻合。

2.2 在多期构造抬升区构造热演化研究中的应用

图3 中扬子地区建阳1井单颗粒锆石裂变径迹年龄与铀含量的关系图Fig.3 The relationship between zircon single grain fission track age and uranium contents of Well JY1

中扬子北缘京山地区位于扬子板块北缘、秦岭大别造山带与扬子板块交接复合部位。该区先后经历了加里东期、海西期、印支期、燕山期及喜马拉雅期等多期构造－沉积演化，目前在研究区内残留的海相地层主要有上震旦统－下三叠统。据区域地质资料和宜随地质地球物理剖面[47]揭露的海相地层厚度约4.5km。区内在古生代以海相碳酸盐岩台地沉积为主，构造相对比较稳定；中生代由于受晚三叠世至侏罗纪扬子板块与华北板块挤压碰撞的影响，地层抬升剥蚀强烈。晚白垩世沉积后，江汉平原区整体拉张沉降，而研究区沉积幅度较小乃至缺失该套地层沉积，整体表现为多期持续抬升剥蚀。本文以该区为例，选取野外志留系砂岩露头样品开展裂变径迹和（U－Th）／He年龄测试分析，探讨低温热年代学测龄在多期构造抬升区构造热演化研究中的应用。

2.2.1 磷灰石裂变径迹测试结果分析

本次测试的志留系T10样品，其单颗粒裂变径迹年龄和U含量分布如图4所示。该样品实测颗粒58个，远超过对碎屑岩样品测试颗粒数的要求，因此能够更真实地反映样品所经历的热史信息。所测样品动力学参数（Dpar）分布在1.41～2.69μm，平均值为1.65μm，标准差为0.40μm。样品单颗粒年龄变化范围在16.9～348.3Ma，池年龄为98.8Ma，对应的标准差为±3.8Ma，反映样品在晚白垩世初期经历磷灰石裂变径迹的封闭温度带（60～120℃）。单颗粒U的质量分数变化范围为（2.22～80.65）×10－6，主要集中在（0～20）×10－6，平均值为14.84×10－6，标准差为0.26×10－6：单颗粒磷灰石 U含量属于中等水平。实测的185条封闭径迹，径迹长度分布呈单峰型，封闭径迹长度为12.71±1.72μm（图4），属于中等长度径迹，说明样品所经历的古地温演化过程相对复杂。同时测定的第二组动力学参数Dpar值为1.67±0.42μm，与第一组结果基本一致。

2.2.2 磷灰石和锆石（U－Th）／He测试结果分析

图4 T10磷灰石单颗粒裂变径迹表观年龄和U含量分布柱状图Fig.4 The single grain apatite fission track age and the U content column of Sample T10

本次测试的3个磷灰石颗粒长度在122.5～138.0mm之间，颗粒半径45.1～53.2mm，均达到磷灰石 （U－Th）／He的测试分析要求，对应的FT校正系数分别为0.67、0.68和0.70[23，24]。样品单颗粒FT校正年龄分别为57.6±3.6Ma、40.8±2.5Ma和89.3±5.5Ma，均反映晚白垩世以来研究区构造活动，样品在此时期内经历磷灰石（U－Th）／He封闭温度为45～80℃（表2）。锆石（U－Th）／He法所得2个单颗粒年龄差值相对较大。T10－4锆石颗粒 He年龄仅为37.4±2.3Ma，远小于T10－5颗粒 He年龄（138.9±8.6 Ma）及磷灰石裂变径迹和He年龄，究其原因可能是由于大量的α损伤造成的。从表2可以看出，T10－4颗粒 U 的质量分数高 达2 816.1×10－6，对应的Th为1 014.7×10－6。如此高的 U和Th含量，对锆石颗粒所造成的α损伤可能已经严重影响或改变He在锆石中扩散行为，造成锆石（U－Th）／He测得的年龄偏低[25，26]。而 T10－5颗粒U和Th的质量分数分别为909.6×10－6和171.5×10－6，属于正常的U含量，因此其所得的年龄（138.9Ma）代表样品在早白垩世经历锆石（U－Th）／He封闭温度（160～200℃）。结合本文所获得磷灰石裂变径迹年龄（98.8±3.8Ma），说明样品及其所代表的志留系在早白垩世经历了一个大幅度冷却过程。

2.2.3 裂变径迹和（U－Th）／He热史反演

利用低温热年代学指标反演是分析和研究地层所经历古地温的最为有效手段和方法之一。通常情况是利用磷灰石裂变径迹资料进行反演，而本次研究中同时加入锆石和磷灰石（U－Th）／He测试结果作为约束，能更加准确地反映研究区地层所经历的古地温演化过程。低温热年代学热史反演可以采用HeFTy1.6.7软件，模拟结果采用蒙特卡罗逼近法与实测结果对比，其优点在于对不能确定抬升剥蚀或达到最大古地温具体时间的地质情况下，可以给出一个较大时间和温度范围，结合实测结果计算和选择更为合理的热史演化路径。

样品T10热史反演结果如图5所示。研究区志留系在早白垩世以来先后经历了快－慢－较快的抬升冷却过程，从160Ma B.P.至97Ma B.P.，地层温度从160℃冷却至68℃，降温速率高达1.46℃／Ma；之后97Ma B.P.至52Ma B.P.，地层抬升冷却速率变慢，古地温降低至59℃，降温速率约为0.20℃／Ma；在52Ma B.P.至现今，降温速率逐渐增加，地层古地温降低至19℃，对应的降温速率为0.77℃／Ma。这一结果跟江汉平原及周缘地区在晚侏罗世末期－早白垩世地层大幅度抬升冷却、早白垩世－古近纪盆地拉张沉降和古近纪中期盆地内隆起（通海口隆起）抬升剥蚀事件基本一致。结合前人对研究区古地温梯度的研究成果，中生代平均古地温为3.5℃／km，新生代盆地边缘平均古地温梯度为3.0℃／km，可以推断研究区在晚侏罗世－早白垩世和古近纪以来的剥蚀厚度分别为～2.6km和1.3km。从研究区燕山期和喜马拉雅期构造抬升－地层剥蚀冷却事件分析结果来看，晚侏罗世末期－早白垩世地层降温幅度、冷却速率及地层剥蚀厚度基本上都为古近纪以后的2倍左右，由此推断研究区该期构造运动可能对海相油气成藏改造影响最大。

表2 T10样品磷灰石－锆石（U－Th）／He测试分析结果Table2 The apatite and zircon（U－Th）／He analysis results of Sample T10

图5 T10样品磷灰石裂变径迹－磷灰石、锆石（U－Th）／He联合反演古地温演化图Fig.5 The inversion paleo－thermal history of apatite－zircon（U－Th）／He by the low temperature thermochronology of Sample T10

3 结论

低温热年代学测龄技术是建立在同位素年代学分析技术上的构造－热年代学测龄技术，是地质年代学研究的重要分支和前沿领域。近年来，裂变径迹测龄在测试分析方法、径迹退火动力学及主要影响因素、封闭径迹长度及多元退火模型等方面取得了较大的突破；（U－Th）／He测龄在测试方法、理论认识及应用研究方面也取得突破性的进展。裂变径迹和（U－Th）／He相结合，极大地拓宽了低温热年代学在地质问题研究中的应用。

通过对多旋回沉积区和多期构造抬升区的研究分析认为，低温热年代学测龄可以有效地限制和约束古地温在240℃以内地质体的构造－热演化过程，为深入认识叠合盆地构造演化过程同时提供温度和时间两方面信息，也能够为叠合盆地构造－热演化史研究提供定量热年代学证据。

（U－Th）／He和激光剥蚀裂变径迹测龄的测试分析工作在墨尔本大学低温热年代学实验室完成，得到墨尔本大学 A.J.J.Gleadow教授和B.P.Kohn教授详细指导；外探测法裂变径迹测龄在中国地质大学地质过程与地质资源国家重点实验室完成，得到了袁万明教授的大力支持；在实验过程中，吉林大学方石副教授、墨尔本大学田云涛博士、钟玲博士、Raul Lugo博士和 Himansu Sahu博士给予了帮助；文中参考或采用了中国石化和中国石油公司的资料。作者在此一并向他们表示感谢。

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