污染场地健康风险评价中多介质模型的优选研究

黄瑾辉,李 飞,曾光明,袁兴中,梁 婕,张 钊,唐晓娇 (1.湖南大学环境科学与工程学院,湖南 长沙410082；2.湖南大学环境生物与控制教育部重点实验室,湖南 长沙 410082)

污染场地健康风险评价中多介质模型的优选研究

黄瑾辉*,李 飞,曾光明**,袁兴中,梁 婕,张 钊,唐晓娇 (1.湖南大学环境科学与工程学院,湖南 长沙410082；2.湖南大学环境生物与控制教育部重点实验室,湖南 长沙 410082)

综合考虑了参数不确定性、模型不确定性对风险评价结果可信度的影响差异和国内实际污染场地健康风险评价中对已有模型的不当选择可能带来的负面效应,提出相对于参数不确定性的控制,针对目标情景的适当模型选择应成为提高风险评价结果可信度的更重要环节.本研究选取了模型理论架构上符合案例情景的美国环境保护署研发的 3MRA、MMSOILS和美国劳伦斯伯克力国家实验室研发的CalTOX 3个被广泛使用的污染场地健康风险评价多介质模型,并与蒙特卡洛模拟相结合,载入污染厂址案例,并对特定受体进行了风险评价,由此定量分析了参数不确定性和模型选择不确定对评价结果可信度的影响程度,并通过对比 3个模型的内在架构分析了不确定性的可能来源,最后总结提出了“6步综合评价模式”,该模式能有效提高污染场地健康风险评价的可信度及经济可行性.

不确定性；多介质模型；蒙特卡洛模拟；优选模式；污染场地健康风险评价

近年环境风险评价作为决策辅助工具已普遍应用到污染厂址对于人体健康或生态系统安全的潜在风险评估中.但由于国内环境风险评价基础非常薄弱,缺少相关数据资料累积,难以形成完整、系统的国家或地区级数据库,暂未能建立自主环境风险评价模型,所以目前国内多数实际风险评价中仍以借鉴国外较成熟的评价模型为主.环境风险评价模型近年发展较快,风险评价关于暴露途径的考量也由传统单一介质、单一途径向多介质、多途径发展,但由于更多涉及实地性、多介质性、多受体性与概率性等因素,其本身复杂程度不断提高,随之带来了诸多不确定性的有关问题.风险评价中的不确定性因素成为了提高评价可信度的主要障碍,所以如何有效降低不确定性成为国内外学者近年研究的重点.针对风险评价来说,造成不确定性的原因有参数的不正确、参数的变异性、模型简化过程的不符实际和模拟时不同模型与不同情景的不兼容等.目前被广泛接受的风险评价中的不确定性分为参数不确定性、模型不确定性和变异性3类[1].国内外许多学者把不确定性研究的重点放在参数不确定性上,如张应华等[2]、梁婕等[3]、Babendreier等[4]在研究中利用蒙特卡洛算法或贝氏蒙特卡洛法、类神经网蒙特卡洛法和模糊数学等方法,使参数不确定性在一定程度上得到了有效控制.但这些研究大多建立在忽略模型不确定性和变异性对风险评价影响的前提上.王永杰等[5]、Moschanders等[6]在研究中认识到上述问题,并定性的阐述分析了模型不确定性和变异性的影响,认为模型不确定性和变异性对结果可信度的影响远比参数不确定性显著,但由于二者区别于参数不确定性易于分析与量化的特点,研究进展缓慢.

鉴于变异性随机偶然的特点、模型自身设计的固有限制性和国内风险评价模型的实际使用情况与现实需要,故如何从众多现有评价模型中优选出更合适目标情景的模型成了提高评价结果可信度的可靠途径,也是尽量避免实际中多介质环境风险评价模型的不当借鉴使用可能带来的负面效应的关键.国内外在此方面的研究较少,也没有形成一个广泛认可的基于模型优选的系统评价模式.本研究首先基于污染厂址的土地使用情况等基本信息建立了的污染物质迁移暴露概念图,并由此图选取了美国环保署所现行的 the multimedia, multi-pathway, multi-receptor risk assessment model (3MRA), the multimedia contaminant fate, transport, and exposure model (MMSOILS)和美国劳伦斯伯克力国家实验室研发的 the multimedia total exposure model for hazard waste sites (CalTOX) 3个理论上合适且较成熟的场地污染多介质评价模型作为研究工具,并结合蒙特卡洛模拟, 载入污染厂址案例,通过不同研究假设下对特定受体的风险评价结果,量化对比分析了参数不确定性与模型不确定性(模型选择)分别可能对风险评价结果的影响程度,并分析讨论了造成不确定性的内在原因,最终总结提出了基于模型优选的“6步综合评价模式”,旨在为国内多介质环境风险评价中模型选取提供参考.

1 材料与方法

1.1 多介质模型

多介质模型(multimedia models)[7-8]由于其对污染物在环境中分配、转化、迁移等过程模拟的较高真实性,使得环境风险预测研究有了更强的现实意义[9],发展至今,一些多介质环境风险评价模型已得到广泛应用,其中部分已成为国家级法律法规标准及决策制定的重要辅助工具,其中包括 3MRA(US EPA,主要用于估算原厂址废弃污染物可能经过多介质传递、多途径暴露对各个不同人体暴露族群的风险[10-11])、HHRAP(US EPA,主要用于评价焚烧厂烟道气对周围居民造成的健康风险[12])、MMSOILS(US EPA,主要用于估算原厂址废弃化学污染物经过多介质迁移后对周围居民的健康风险评价[13-14])、CalTOX (Lawrence and Berkeley national laboratory,主要用于量化相关于土壤系统的对周围人群造成的健康风险[15-16])和 TRIM(US EPA,主要用于评价有毒气体是否会对人体或生态健康造成风险)等.

1.2 研究方法

1.2.1 参数不确定性影响的表征 参数不确定性来源包括随机误差、系统误差、固有随机性与无法预测性误差、从属性与相关性误差、缺乏经验基础误差和专家分歧误差等.现评价中大多采用模糊数学、灰色理论、蒙特卡洛模拟和神经网络理论等来降低其对评价结果的影响.其中蒙特卡洛模拟现广泛应用于参数不确定性的模拟降低上,并均取得了良好的效果[17-18].本研究也选用经典的蒙特卡洛模拟法来处理参数不确定性,并以同模型进行和不进行输入参数的蒙特卡洛模拟前后的风险结果差异来表征参数不确定性的大小.本研究中的蒙特卡洛模拟均采用 Crystal Ball工具软件进行.

1.2.2 模型不确定性影响的表征 模型不确定性定义及其来源[19]有:(1)模型结构,指不同科学技术上的假设都可以是建立模型的依据,不同假设必然带来差异性;(2)模型的复杂度,指模型在架构时为了易于应用于政策拟定、数值计算等而被简化,但简化的模型多数依赖经验公式而无法知道其真实的机制;(3)验证与模型的不确定性,指即使复杂模型结构正确也不代表能预测出正确的结果,尤其是在参数资料不足时,其中过多的假设反而会导致结果的失真;(4)外推法,指已经被某一群参数集合验证为正确的模式可能并不适用于另一群参数集合来预测结果;(5)模型限制,指任何模型都有在时间上、空间上、污染物种类上、传输暴露途径上等等条件上的限制,另外,模式参数之间的相关性也会造成模式应用上的限制;(6)情景的不确定性,指来自在使用一个模型时,情景假设中未考虑到特定评价厂址所应包含的子情景,包含暴露途径情景、暴露行为情景等.可以看出,即使在模型的设计与验证过程中设计者已经尽力做出合理的算法简化与不确定性的降低,前 4点在模型设计架构成型时已成为不确定性的必然来源;而后 2点来源表明了针对目标情景的模型优选应成为现今国内实际应用中降低模型不确定性的关键环节,故本研究讨论的模型不确定性主要指的是针对目标情景的不当模型选择所带来的.研究在利用蒙特卡洛模拟处理参数不确定性、除案例情景参数外采用相同的标准参考值和特定受体的前提下,利用不同模型输出评价结果的差异度来表征模型不确定性的大小.

2 案例应用

2.1 案例简介

某市一家家电生产企业属于国内大型的家电生产企业,该厂在生产电子产品生产过程中使用具有挥发性的三氯乙烯、四氯乙烯等有机溶剂,目前三氯乙烯(TCE)、四氯乙烯(PCE)已被国际癌症研究局(IRAC)归类为极可能人体致癌物,PCE已经被证明有动物致癌性.但厂家违法挖井倾倒这些生产后的废料与有机溶剂,造成了厂址附近土壤与地下水的污染,并直接危及附近居民的健康.后经国家有关部门介入,投入了大量人力物力进行整治,虽然据调查监测土壤污染已经整治完全,但由于地下水中的重非水相液体污染,治理难度很大,根据本污染场地的区位特点及相关文献资料,认为居民的风险来自使用被污染的地下水作为生活用水和农牧用水,结合本厂址的附近土地使用情况及零星居民分布状况,参考3MRA关于评价区域范围的划分标准,同时为得到敏感度更高的风险评价结果,所以评价重点落在地下水污染对周围附近1000m范围内居民带来的风险.

根据本厂址的附近土地使用情况与污染源浓度分布状况,在分区域设置 10个监测井检测后所检测的数据,TCE的浓度平均值为0.00178mg/L,其标准差为 0.000633mg/L;PCE的浓度平均值为0.000331mg/L,标准差为0.000101mg/L.

为便于比较分析,除本案例特定情境的参数,其余模型限制外的输入参数如TCE和PCE的亨利系数、土壤-水介质分散因子、皮肤渗透系数、在水介质中的分散系数、消化致癌斜率因子、呼吸致癌斜率因子、皮肤致癌斜率因子等均参考US EPA 颁布的目录值[20-22],其中部分案例特定情境参数列于表1.

2.2 污染厂址的污染物迁移暴露概念模拟

参考选取的 3个多介质模型的暴露途径设置概念方法,结合案例厂址的实地情况,分析此情景下可能的暴露途径,并最终建立污染厂址的在多介质中物质迁移暴露概念模拟图,见图1所示.

2.3 模型的选择

在研究模型的选取上遵循的原则:首先被选取的多介质模型原则上需适合本案例污染厂址污染源评价,其次被选者也必须是较有公信力的多介质模型.结合图 1,可知案例污染厂址的地下水污染对人体健康造成风险的有饮用、洗澡皮肤吸收、误食土壤、农作物食用消化吸收、畜类的食用消化吸收、洗澡空气吸入、洗澡误食等主要可能暴露途径.基于上述可能的暴露途径,经筛选,最终选定 3个理论上基本符合案例情景的多介质模型[23]:(1)3MRA,US EPA,用来估算应受管理的工业废物可能经由多介质传输、多途径暴露而释放出污染物质,进而造成各不同受体群的风险,现在已经作为US EPA立法参考模型,张钊等[24]对此模型及可利用性做了介绍分析,研究案例污染物正是工业废物,且此模型考虑了案例的所有主要暴露途径,故认为理论适合;(2)MMSOILS, US EPA,主要用以估算各种有害废物厂址所释放的化学物质,经由多介质传输后,造成附近居民的风险,张应华等成功将其应用于污染引起的饮用地下水健康风险评[25],研究案例正是工业废物的地下水污染,且此模型基本考虑了案例的主要暴露途径,故认为理论适合;(3)CalTOX(Lawrence and Berkeley national laboratory)主要用于量化与土壤相关污染,与造成人体负面健康效应风险之间的关系,已被阳文锐等成功用于废弃工业场地的风险评价中[26],虽然研究案例是工业废弃物的地下水污染,由于地下水与土壤的联系密切,加之模型基本考虑了案例可能的主要暴露途径,故认为理论适合.

表1 3个多介质模型中一些重要的输入参数Table 1 Part of the important parameters of the three multimedia models

图1 污染厂址的污染物迁移暴露概念模拟Fig.1 Conceptual materials multi-media flow figure of the contaminated area

3 不确定性对比分析

3.1 参数不确定性的影响分析

无论哪种多介质风险模型,其在致癌风险的计算上的基本数学公式相似,不同的是每个模型所考虑的暴露途径的差异,通式如下[27]:

式中:ADIk为经由暴露途径 k 的每日平均暴露量, mg/(kg·d); CSFk为暴露途径 k 的致癌斜率因子,(kg·d)/mg;其中暴露剂量(ADIijk)的计算公式[16]如下:式中:ADIijk为人体经由环境介质 i,暴露介质 j,暴露途径 k所摄取到的平均每日暴露量, mg/(kg·d); Ci为环境介质中的污染物浓度, mg/kg; Cj为暴露介质中污染物浓度,mg/kg; CRijk为经暴露途径k与暴露介质j中的每日的暴露率;EF为暴露频率,d/a;ED为暴露持续时间,a;AT为受体终身平均暴露时间,d;BW为目标受体的平均体重, kg.

根据案例将情景相关参数代入 3个多介质模型,分别在进行参数蒙特卡洛模拟与不进行参数蒙特卡洛模拟的前提下,输出累积概率 95%的风险结果值,结果见表2.

表2 是否进行输入参数蒙特卡洛计算条件下所得的累积概率95%风险模拟结果Table 2 Modeling results at the risk values at 95th percentile with parameters modeling by the Monte Carlo or not

由表2可知,在同一模型在是否进行输入参数蒙特卡洛模拟的情况下,3MRA输出风险值差异在一个数量级以内;MMSOILS与CalTOX输出的风险值差异均在1个数量级.综上,研究得出风险评价结果在数值上相差大约一个数量级,甚至更低.本研究结果与Linkov等[28-29]在2003年通过放射性核素风险评价的模型对比研究结论和在2006年基于国际原子能机构相关经验的模型决策研究结果相似.

3.2 模型不确定性分析

研究认为:在对3多介质模型的输入参数均进行蒙特卡洛模拟的前提下,参数不确定性对于风险评价的影响已得到了控制,认为此时参数不确定性已经被消除.计算3模型输出累积概率95%时的风险值,并通过敏感度分析得出各暴露途径在各自模型中对总风险值的贡献率,详见表3.

表3 95%累计概率下的3多介质模型模拟的总风险和各个子模型的分别贡献Table 3 Risk values at 95th percentile for specified pathways in multimedia models and the different sub-modeling results

表3中可发现:(1)MMSOILS和CalTOX输 出的模拟风险值十分接近,而相比之下3MRA的模拟结果却与两者结果差距达4个数量级;(2)从各模型包含各暴露途径的风险贡献率对比来看,MMSOILS模型中未考虑室内空气吸入途径和洗澡吸入途径,而这 2个途径对 CalTOX和3MRA的输出结果都有着较高的贡献率;(3)在每个模型考虑的暴露途径中,仅仅有半数甚至更少暴露途径对总风险有着较高的贡献(贡献值＞5%).

鉴于这3个模型自身有着较高的公信力,在针对同一污染厂址风险的评价中,参数不确定被控制的情况下,3MRA模型表现出显著的差异性,而另2个模型的评价值则相当接近,并且在各自贡献率排名前3的暴露途径中,有2个暴露途径是一致的,其中排在第1名的都是饮用水风险,故认为后两者可以相互验证.在对3MRA模型进行问题分析时,发现问题极有可能出现在评价时3MRA的“厂址(site)”输入项.因为3MRA是由US EPA所研发的初期版本,其现版本的模型系统仅仅支持用户从模型里内建2850个美国代表厂址(其代表厂址数据包括对应的废物管理单元、其后数据、地质数据、用地类型等)中进行筛选模拟,所以在评价时无法建立准确的包含特定案例的地理数据、地质数据和气象数据的情景.相比之下,在CalTOX4.0中则可以自主建立新的情景,其中开放输入特定污染厂址的相关参数如颗粒的干沉降速度、污染面积、叶面积指数、地表水蒸发指数、表层土的含水量、年平均风速等 58个参数值.同样在MMSOILS模型模拟中,也可以输入关于特定情境的参数如厂址物理环境参数(包括温度、沉降率等)、污染厂址面积、地下水层的特性参数等几十个参数.由于案例厂址是国内的案例,在地质、气候等多方面都一定地特异性,这极可能就是导致评价结果差异的原因,故认为3MRA不适合本次案例的风险评价.由不确定性分类可知这正是模型不确定性来源中的情景不确定性带来的.

表4 3个多介质模型在室内空气吸入途径上的不同计算方程Table 4 the different Sub-model of the three models on the inhalation pathway

参考污染厂址的污染物分配转化概念模型,经过对比观察 3模型在不同子途径上的风险值和贡献率,可知MMSOILS模型忽略的2个途径在本次评价中极可能有着较大的风险. MMSOILS模型中没有涉及‘室内、洗澡空气吸入风险’的方程式,即忽略了此途径,这也与模型在此途径上的风险输出值为零相互验证.而此途径在CalTOX与3MRA显然都考虑其中,但两者在此途径上的计算方程式差异较大,所列出的输入参数中二者在涉及的参数也有很大不同,这也正与两模型在同一考虑暴露途径上风险计算值差异相对应.关于3个多介质模型的模型算法差异,以 3个多介质模型中关于“室内空气吸入途径”的风险算式来列举说明,详见表 4.参考不确定性分类及来源,产生问题 2的原因可归结为 3个不同的多介质模型中所考虑的暴露途径差异和假设错误,即由模型不确定来源中的模型限制、模型结构和模型的复杂度带来的.由上述分析验证了前述关于在模型建立后部分来源的模型的不确定性便随之产生,故认为MMSOILS不适合本次案例的风险评价.

而第3个问题,半数暴露途径贡献率甚微.鉴于实际风险评价中,资料收集过程的花费占整个风险评价花销的1/3以上,所以问题3为进一步减少在资料收集方面的成本或集中人力、物力来针对那些贡献大的暴露途径来进行资料收集调查工作提供了科学依据.

综上所述,模型不确定对于评价结果可信度的影响确实超过了参数不确定性,并可能高达 3～4个数量级.对于本次研究案例情景,经过比对分析可以看出经初筛的3个模型中:3MRA虽然考虑暴露途径很全面,但鉴于不能准确建立案例情景环境参数而造成评价结果偏差较大;相比之下, MMSOILS和CalTOX评价结果很接近,但从3个模型对暴露途径考量的全面性及各考虑途径对最终风险结果的敏感度分析, MMSOILS在计算中忽略了对总风险贡献率较高的“室内、洗澡空气吸入”暴露途径,所以得出CalTOX是更合适的评价污染厂址风险的评价模型.

3.3 6步综合评价模式的构建

根据研究过程分析及结论,总结出一个可推广的综合评价模式步骤如下:(1)对目标污染厂址做粗略的资料收集与实地调查工作, 资料收集及调查内容包括:污染厂址周边土地利用现状及利用规划概况、周边居民及相关特殊敏感点的空间分布情况和厂址周边的生态环境现状等;(2)根据对污染厂址的粗资料收集,分析其污染物可能对人体健康造成风险的可能暴露途径,建立污染厂址的在多介质中物质转化流动概念模型;(3)根据物质流动概念图进行模型初筛,其过程中主要遵循以下几个原则:①所选模型需基本考虑了案例污染物可能的主要暴露途径;②所选模型尽量是在国内外有广泛认可度的成熟模型;(4)分别利用初筛模型并结合蒙特卡洛模拟对目标污染厂址进行风险评价;(5)根据各模型输出的评价结果,结合对各模型相应考虑的暴露途径的敏感度分析,从各初筛模型结果差异、各暴露途径对最终风险的敏感度差异等,相互对比分析选出最适合或较合适的模型;(6)结合敏感度分析结果,从有限的经济预算或成本控制角度,加强对贡献较大的暴露途径相关资料的收集,对于少贡献途径则进行简化处理或忽略处理,并根据最终资料数据,代入选定模型,得出最终风险评价结果.模式流程示意图见图2.

图2 6步综合评价模式流程示意Fig.2 Flow diagram of the 6-steps comprehensive assessment procedure

4 结论

4.1 案例研究说明模型不确定性对评价结果可信度的影响程度超过了参数不确定性的影响程度,并可能使评价结果偏差高达3～4个数量级. 4.2 根据案例分析及实践经验,加入对评价经济成本的考虑,总结提出了“6步综合评价模式”,本方法在控制参数不确定的基础上,可有效降低针对目标情景的模型选择引起的模型不确定性,并能在合理的经济成本下使评价结果可信度有效提高.

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Optimized environmental multimedia model screening for health risk assessment of contaminated sites.

HUANG Jin-hui*, LI Fei, ZENG Guang-ming**, YUAN Xing-zhong, LIANG Jie, ZHANG Zhao, TANG Xiao-jiao (1.College of Environmental Science and Engineering, Hunan University, Changsha 410082, China；2.Key Laboratory of Environmental Biology and Pollution Control, Ministry of Education, Hunan University, Changsha 410082, China). China Environmental Science, 2012,32(3)：556～563

Through the considerable improvement of risk assessment system, uncertainty remained a primary threat to the confidence level of risk assessment. Under the primary definitions of uncertainty in environmental risk assessment home and abroad, owing to the realistic and theoretical limit, choosing the relatively suitable model was considered to be much more important step to the risk assessment process concerning the reduction of uncertainty. In particular, model uncertainty probably made a much bigger effect than that of parameter uncertainty. This study quantified the effects of different sources of uncertainty and developed a screening procedure to choose the relatively suitable model on basis that 3MRA, MMSOILS and CalTOX models combined with Monte Carlo simulation were applied to the same contaminated site and the typical receptor. The 6-steps comprehensive assessment procedure would be an important reference to future health risk assessment of contaminated sites.

uncertainty；multimedia model；Monte Carlo simulation；optimized screening procedure；health risk assessment of contaminated sites

X820.4

A

1000-6923(2012)03-0556-08

2011-05-03

国家自然科学基金项目(51039001,51178172);新世纪优秀人才支持计划资助(No.08-180)

* 责任作者, 副教授, huangjinhui_59@163.com

** 责任作者, 教授, zgming@hnu.cn

黄瑾辉(1973-),女,湖南省邵阳人,副教授,博士,主要研究内容包括环境风险评价、废水处理膜器件的研制、膜过程的浓差极化和膜污染控制.发表论文50余篇.