短时间尺度下降水中稳定同位素变化特征及其意义

薛积彬， 钟 巍*， 谢丽纯， 马巧红， 曹家元

(1.华南师范大学地理科学学院，广东广州 510631；2.广东商学院资源与环境学院， 广东广州 510320)

短时间尺度下降水中稳定同位素变化特征及其意义

薛积彬1， 钟 巍1*， 谢丽纯2， 马巧红1， 曹家元1

(1.华南师范大学地理科学学院，广东广州 510631；2.广东商学院资源与环境学院， 广东广州 510320)

根据2007年11月至2008年3月广州降水中稳定同位素和气象资料，探讨了短时间尺度下降水中稳定同位素变化规律.采样期间所得到的降水中稳定同位素与气温在天气尺度下呈显著的正相关，可能与2008年初南方发生严重冰雪冻雨灾害期间特殊的大气环流形势、水汽输送等因素有关.在单次连续降水过程中，降水中稳定同位素变化过程主要有2类，一类是随着降水的持续，降水中稳定同位素逐渐降低，另一类则是降水中稳定同位素变化表现出“V”型结构，且降水中过量氘(d)的变化与同位素变化趋势相近，这些不同类型的同位素组成变化趋势可能跟水汽来源、锋面活动、雨滴下落过程中所受到的蒸发分馏等有关.

降水中稳定同位素； 短时间尺度； 水循环

大气降水是自然界水体循环中的一个重要环节，对降水中稳定同位素(18O/16O，2H/1H)的现代过程研究是进行古气候定量重建和研究不同时空尺度水循环的基础.到目前为止，对降水中同位素组成的基本原理和规律及各种区域性和全球性影响因素已有较深入的认识[1-2]，逐渐转向对水循环过程(降水过程、水汽来源、水汽输送等)中稳定同位素细节变化的研究[3-5]，特别是同一连续降水过程中稳定同位素的变化研究在国际上已有报道[6-8].我国对降水中稳定同位素变化的研究起步较晚，主要集中在对青藏高原[9-11]和东南季风区[12-15]等地降水中同位素变化的研究，考虑到这些研究多限于天气尺度、季节尺度乃至年尺度下同位素的变化规律，因此对季风影响下连续降水过程中稳定同位素细节变化的研究值得深入.

广州(23.13°N，113.32°E)地处华南沿海，夏季受东南季风影响，冬季盛行东北季风，年平均气温22.2 ℃，年平均降水量为1 723.5 mm.自2004年5月以来，作者逐步开展了对广州降水(主要是夏季)中稳定同位素的取样分析[16-17].

本文通过对2007年11月至2008年3月间广州多次降水过程中高密度地水样采集和稳定同位素测试，初步分析了在连续降水过程中稳定同位素随时间的变化特征及其可能的指示意义，以期对短时间尺度下降水中稳定同位素的变化研究增添新材料，同时也有助于了解一些极端天气过程对降水中稳定同位素变化的影响及其机理.

1 材料与方法

取样时间为2007年11月至2008年3月，水样采集于华南师范大学地理科学学院楼顶开阔天台上，距离地面高约25 m.采样期间，对一些持续时间较长的降水过程大致按每10～20 min收集1个水样(下文简称为“事件水样”)，共收集了16次降水过程中的97个水样，个别降水过程因发生在夜间或降水量太小而没有采集到.将收集的水样装入清洗干净的50 mL敞口聚乙烯塑料瓶内，收集后立用蜡密封，低温保存.所有水样的氢、氧稳定同位素测试在中科院青藏高原研究所完成，测试仪器为MAT-253气体稳定同位素比质谱仪，结果用相对于维也纳标准平均海水(V-SMOW)的千分差来表示，测得的δ18O精度为±0.1‰，δD精度为±2‰.气象资料来自于广州五山气象站，包括逐日气温和降水量数据.取样和同位素测试的基本情况列于表1.

表1 2007年11月—2008年3月期间日气温、降水量和稳定同位素Table 1 Daily temperature, precipitation and precipitation isotopes during Nov.2007-Mar.2008

2 取样期间的极端天气背景

2008年1月中旬至2月初，我国南方地区遭遇了一场50年一遇(部分地区百年一遇)的范围广、强度大、持续时间长的雨雪和冰冻重大气象灾害，江南、江淮和西南等地气温比常年偏低4 ℃以上.这一时期的连续冰冻日数为自1952年有记录以来冬季长江中下游及贵州地区最多的[18].研究[19]表明，导致这次低温雨雪灾害的原因是多种因素在同一时段、同一地区相互配合和迭加的结果，特别是孟加拉湾和南海地区暖湿气流的北上是大范围冻雨和降雪形成并维持在中国南方的必要条件.随着近年来一些极端天气气候事件(如持续时间异常的大旱、大涝)的频繁出现，加强对极端天气气候事件中水汽输送过程与特征的研究将有助于深入理解中国降水及其异常的机理[20].有意义的是，作者采集到了这次冰冻雨雪灾害期间的降水并对其进行了同位素分析，这对于逐步认识在这种历史罕见的极端天气过程中降水中同位素的变化特征是很有帮助的.

3 结果与讨论

3.1 广州局地降水线特征

同位素测试结果显示，在事件水样中，δ18O的变化范围为-12.9‰～1.9‰，算术平均值(下文均简称为平均值)为-4.9‰(n=81)，变化幅度为14.8‰；δD的变化范围为-96‰～10‰，平均值为-26‰(n=81)，变化幅度为106‰.在日降水样中，δ18O的变化范围为-9.7‰～1.9‰，平均值为-3.8‰(n=16)，变化幅度为11.6‰；δD的变化范围为-66‰～10‰，平均值为-18‰(n=16)，变化幅度为76‰.在单次降水事件过程中，事件水样的δ18O与δD最大变化幅度分别为5.9‰和55‰，均出现在2008年1月25日的降水过程中，且该日降水中的δ18O与δD也是整个采样时段内的最低值，分别为-9.7‰和66‰，而日降水样中δ18O与δD的最高值均出现在2007年11月25日，分别为1.9‰和10‰.

在全球尺度下，降水中δ18O与δD存在一种线性关系，CRAIG[21]把这种关系定义为全球大气水线(Global Meteoric Water Line，即GMWL)：δD=8δ18O+10.然而，由于不同地区在气候和地理等条件上存在较大差异，且受大尺度海洋、大气环流条件的影响，使得不同地区通常都有各自的降水线方程，即局地大气水线(Local Meteoric Water Line，即LMWL).根据实际测得的广州事件水样的δ18O与δD，可以建立其局地降水线方程(LMWL-GZ，图1)：

δD=8.23×δ18O+14.8(r=0.99，n=81).

一般来说，建立某地区的局地降水线方程要用该地月平均降水中稳定同位素之间的关系来确定，由于GNIP中广州站的监测时间较短，且个别月份资料不全，因此利用距广州近(直线距离约120km)的香港站降水同位素资料建立了香港的局地降水线方程(LMWL-HK，图1)：

δD=8.22×δ18O+11.8(r=0.99，n=12).

从图1发现，这2条降水线方程无论是斜率还是截距都非常接近，表明利用事件水样的δ18O与δD建立的降水线方程对本地降水中δ18O与δD之间关系的确立也具有良好的代表性，在一定程度上反映出广州、香港两地在水汽来源、水循环方式等过程中可能不存在显著的空间差异.

3.2 降水中稳定同位素与气温、降水量的关系

在降水中稳定同位素与众多气象因子构成的环境同位素效应中，温度效应和降水量效应最受关注[1].一般来说，温度效应主要出现在中高纬地区，而降水量效应则在中低纬海洋或季风区最为显著.广州日降水中稳定同位素比率与气温之间表现出显著的正相关关系，与降水量表现出显著的负相关关系(图2，表2).

图1 广州局地大气水线方程

图2 广州日降水中稳定同位素组成(A)与日气温、降水量(B)Figure 2 Variations of daily temperature, precipitation (B) and its isotopic composition (A)

需要注意地是，广州日降水中δ18O与气温所表现出的正相关性与以往研究不同.有研究表明，在我国东部中低纬度沿海或季风地区，无论在天气尺度还是季节尺度下，夏季降水中稳定同位素比率与气温之间往往表现出一定的负相关或者相关性不明显[13-14,17].图3表明，在2004年5月—2005年6月和2007年11月—2008年3月两个采样监测期间，广州降水中δ18O与降水量之间均存在显著的负相关关系，而δ18O与气温之间的相关性则不一致：在2004年5月—2005年6月，降水中δ18O与气温表现出显著的负相关关系，而在2007年11月—2008年3月，两者则为显著的正相关关系.一般来说，在受季风影响地区，冬半年降水中稳定同位素比率偏高，而夏半年降水中的稳定同位素值偏低[12]，如图3C中有2次降水事件的δ18O值较其他事件水样的δ18O值显著偏低(阴影所示)，分别达到 -9.6‰(2008年1月25日)和 -7.3‰(2008年1月26日)，而这2次降水事件恰好发生在2008年初我国南方雨雪最为严重的冻雨时段.相关性分析发现，若扣除掉这2次降水中较低的δ18O值，采样期间其他14次日降水样中δ18O与气温之间的相关性显著减弱(r=0.43，且未通过P<0.05的置信度检验).初步分析认为，造成本次采样期间广州日降水中δ18O与气温呈显著正相关的原因可能与该段时期所遭遇的极端冰雪冻雨灾害有关，可能在于这段时期不同寻常的大气环流形式、水汽来源及输送过程等因素，机理尚待进一步研究.

表2 日降水中稳定同位素、过量氘、气温、降水量间的相关关系

注：*，**分别表示显著性水平达到95%，99%.

(A)、(B)为2004年5月至2005年6月数据，(C)、(D)为2007年11月至2008年3月数据.

3.3 连续降水中δ18O与δD的变化特征

考虑到部分降水事件中取得的水样较少，因此仅将4次降水持续时间较长、取样个数较多的事件水样稳定同位素随时间的变化示于图4中.在R3和R14降水过程中，降水中δ18O与δD均呈现出明显的降低趋势，而在R6和R9两次降水过程中，降水中δ18O与δD则表现出先降后升的“V”型变化，且均在降水开始后30～45 min内达到整个降水过程的最低值，之后又表现出持续的上升趋势.类似的变化特征在其他地区也有报道，并有研究认为这一变化趋势可能与当时当地的大气环流形势、水汽来源、水滴降落过程中受到的动力分馏作用等因素有关[8].

受季风影响地区，冬、夏季风期间降水的水汽来源、蒸发条件等均会有所不同.通常情况下，水汽在由源区蒸发后沿经向或纬向环流向内陆和高纬地区输送，在此过程中，随着云中水汽的不断凝结、蒸发、形成降水落回地面，降水中δ18O与δD会不断地贫化，特别是重同位素(D和18O)会优先凝结、降落，从而使得降水中稳定同位素比率逐渐变轻.因此，可以看到，在R3和R14降水过程中，随着降水时间的持续，降水中稳定同位素比率逐渐降低.此外，在R3降水事件中，δ18O与δD在下降的过程中出现短暂的上升态势，推测其原因可能跟其他来源的新鲜水汽加入、并与原降水气团发生混合所致，显然，这些新加入的水汽不一定来自于局地蒸发，也可能来自距离更远的水汽源区.由于新水汽的加入，补充了原降水气团中重同位素的含量，从而使得降水中稳定同位素比率出现短暂地上升，但经过短暂地上升之后，降水中稳定同位素比率仍将继续降低.类似的变化过程在R14降水事件中虽也有体现，但是不及R3事件明显.

图4 4次连续降水过程中δ18O与δD随时间的变化

降水中稳定同位素比率“V”型变化结构可能跟锋面降水活动具有重要关系[8].R6和R9事件均发生在2008年初的雨雪冰冻灾害期间，有研究[22]认为，该次严重的冻雨天气过程是多尺度环流系统综合作用的结果，在行星尺度和天气尺度系统的共同作用下，一条准静止锋长期稳定并活跃在我国长江及其以南地区.初步分析认为，R6和R9事件中的“V”型结构可能跟该时期盘踞在华南上空的这条准静止锋及其水汽来源具有密切联系.来自海洋蒸发的暖湿气流在经过长时间的运移之后被输送到大陆，由于重同位素在水汽冷凝形成降水的过程中会优先凝结、降落，使得在降水过程的初始阶段降水中稳定同位素迅速降低，而此时若暖湿气流恰好遇到较强冷空气的阻挡，在两股冷、暖气团之间就会形成一锋面，由高层暖湿水汽冷凝形成的雨滴在降落时就会跟底层低温水汽发生混合，而在冬季，来自于中高纬大陆内部的水汽其降水中稳定同位素比率原本就比较高，使两者共同作用形成的降水中稳定同位素比率升高.另外，如果雨滴在下落过程中遭遇蒸发或者跟局地蒸发的水汽发生混合，同样也会导致降水中稳定同位素比率的升高.伴随着冷暖气团的相互对峙、交绥，降水中稳定同位素比率会逐渐增大，直至降水过程结束，从而使得整个降水过程中同位素组成变化呈现出“V”型结构.

3.4 降水中过量氘的变化与水汽输送

降水中的氢、氧稳定同位素组成除具有线性关系之外还存在一差值，即过量氘(d=δD-8δ18O)[1]，在全球尺度下，降水中d的平均值在10左右.d通常被用作指示水汽来源及源区大气湿度和水汽蒸发时同位素非平衡分馏的指标，主要受水汽源地水体蒸发时周围大气相对湿度的影响，在相对干燥的条件下，蒸发速率越大、风速越大则d值越高[23].除此之外，d值还会受到云下雨滴再蒸发分馏作用的影响，如果雨滴在下落过程中蒸发作用强烈，也会使得降水中d值偏小.已知，在季节尺度下，北半球降水中d表现出冬高夏低的特征，而南半球降水中d则与之相反[24]，对于连续降水过程中d的变化过程不清楚.结合表1、图5发现，广州日降水中氧稳定同位素与d值间存在显著的负相关关系(r=-0.54，P<0.01)；在天气尺度下，广州降水中d值变化范围为 -4.4‰～18‰，基本都是在10‰上下波动，平均值为12.2‰，表明水汽在源区蒸发速率较缓慢，几次出现较低的d值可能反映了雨滴在降落过程中受到了一定程度的蒸发作用.

图5 2007年11月—2008年3月历次降水中d与δ18O的变化

在R6和R14两次降水过程中，d值表现出较大幅度的波动，变化幅度分别为8‰和9.2‰，且d值的变化趋势跟各自降水中同位素的波动非常相似.研究表明，如果水汽源区大气的相对湿度增加10‰，那么降水中d值将会下降6‰[25]，且雨滴下落过程中受到的蒸发分馏作用同样会使得降水中d值降低.在R14降水过程的初始阶段，d值最高可达18.2‰，可能主要反映了其水汽源区在不平衡条件下的快速蒸发过程，而在该次降水过程的后半段d值显著降低，一方面反映了水汽源区的大气相对湿度有所增加，另一方面说明随着降水的持续，降水气团内相对湿度有所降低从而使得雨滴在下落过程中受到了一定程度的蒸发分馏作用，导致d值减小.对于R6降水事件来说，d值的变化可能主要反映了在连续降水过程中的水汽来源发生了变化.如前所述，R6事件降水中同位素组成的“V”型结构可能主要源于冷暖气团交汇所形成的锋面活动，d值的“V”型波动则进一步证实了产生该次降水过程的水汽可能来自于不同源地.

从前述事件水样中稳定同位素和d值的变化来看，在同一次降水过程中可能存在不同于初始降水气团的其他来源水汽的补充、加入，即在同一次降水过程中可能存在多个不同的水汽源区.为此，作者利用NOAA提供的HYSPLIT气团轨迹运移模型结合GDAS气象数据库，对几次典型降水事件发生前24 h内的水汽运移路径进行了追踪反演(图6).从图6可以看出，不同高度层上的水汽均有不同的来源，特别是3 500 m高空气流在到达广州产生降水之前均经历了较长的输送距离，使得其形成的降水中的重同位素不断贫化，从而导致降水中稳定同位素偏低.R3和R6事件中的低层大气其水汽主要来自于北方，而高层气流主要来自于海洋蒸发，而在R9和R14事件中，低层气流主要来自于研究区周边，局地蒸发的水汽可能占有较大比例.另外，从历次降水过程中2 000 m和3 500 m高度层水汽的垂直运移路径来看，水汽在由海洋向陆地运移的过程中不断地被抬升，而500 m高层气流的垂向运动并不明显，反映了此时在我国南方地区的确存在一较大规模的锋面(准静止锋).

图6 4次降水过程的水汽运移路径反演

4 结论

通过对2007年11月—2008年3月间广州大气降水中稳定同位素的采样分析，初步探讨了短时间尺度下降水中稳定同位素的变化特征及连续降水过程中同位素组成变化与水汽输送的关系，大致可以得出以下几点结论：

(1)连续降水过程中的δ18O与δD之间具有良好的线性关系，据此建立的广州局地水线方程同香港局地水线方程以及全球大气水线方程都很接近，表明利用事件水样稳定同位素所建立的降水线方程对本地降水中δ18O与δD间关系的确立具有较好的代表性.

(2)在采样期间，广州日降水中δ18O与气温在天气尺度下呈显著的正相关性，与降水量为显著的负相关关系.日降水中δ18O与气温呈显著正相关的原因可能与2008年初的极端冰雪冻雨灾害事件有关.对冬半年期间季风区降水中同位素与气温的正相关性是否具有普遍性仍有待于进一步研究.

(3)在同一次连续降水过程中，降水中稳定同位素的变化特征分成两类，一类是随着降水的持续，降水中稳定同位素逐渐降低；另一类则是随着降水持续，降水中稳定同位素呈“V”型变化.降水中d的变化与同位素变化趋势相近，且同一连续降水过程中d值也存在较大幅度的波动.

鉴于资料方面的限制，作者对连续降水过程中稳定同位素变化的认识还很有限，对其演变特征及变化机理有待于进一步研究.

致谢：中国科学院青藏高原研究所康世昌研究员对同位素测试给予帮助.

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IsotopicVariationsofPrecipitationinGuangzhouandItsImplicationsatShort-TimeScales

XUE Jibin1, ZHONG Wei1*, XIE Lichun2, MA Qiaohong1, CAO Jiayuan1
(1. School of Geography, South China Normal University, Guangzhou 510631, China;2. School of Resources and Environments, Guangdong University of Business Studies, Guangzhou 510320, China)

Based on the stable isotope (δD, δ18O) in precipitation selected at Guangzhou from November 2007 to March 2008 and the meteorological data, the isotopic variations of precipitation at short-time scales was analyzed. On the daily time-scale, there is a significantly positive relation between the δ18O and δD in precipitation with the daily air temperature, and this could be correlated to the occurrence of the severe cold surge, ice-snow and frozen disasters in the south China at the beginning of 2008. We also find that there are mainly two kinds of the isotopic changing tendency during one single precipitation process. One kind is an obvious declining pattern during the continuance of the rainfall process, and another kind is a “V” pattern during the rainfall process, and it is quite similar with the variation of its d-excess. We concluded primarily that these different kinds of isotopic variation patterns were probably correlated to the water sources, frontal activities, evaporation, dephlegmation processes and etc.

2011-09-27

国家自然科学基金项目(41071137；41101185)；广东省高层次人才项目、广东省自然科学基金项目(S2011010003413;8151063101000044)；广东省高校优秀青年创新人才培养计划项目(C10187)

*通讯作者，DL06@scnu.edu.cn

1000-5463(2012)03-0120-08

P426.61+2

A

10.6054/j.jscnun.2012.06.026

Keywords： isotope in precipitation; short-time scale; water recycle

【责任编辑 成 文】